본 연구에서는 PZT(20/80)과 PZT(80/20) 금속 alkoxide용액을 Pt/Ti/$SiO_2$/Si 기판위에 상호 반복시킨 강유전성 PZT(20/80)/PZT(80/20) 이종층 박막을 제작하였다. 건조와 소결을 한번 행한 PZT 이종층 박막의 평균 두께는 약 80~90 nm이었다. 제작된 모든 PZT 박막은 rosette상이 없는 치밀하고 균질한 미세구조를 나타내었으며, 하부의 PZT층은 열처리시 상부 PZT층은 열처리시 상부 PZT 박막의 페로브스카이트 형성에 대해 nucleation site로 작용하였다. 유전상수, 피로특성 및 누설전류특성 등은 단일 조성의 PZT(20/80), PZT(80/20) 박막에 비해 우수한 특성을 나타내었다.
큰 누설전류를 개선하고 누설전류 기구를 해석하기 위해 Pt/Ti/ SiO2/Si 기판상에서 2단계 sputtering 하여 PZT박막을 형성시켰다. 상온층과 perovskite의 두층으로 이루어진 PZT박막은 누설전류가 개선되었다. 특히 20nm의 상온층을 포함하는 PZT 박막은 유전상수 와 누설전류 특성이 모두 탁월한 것으로 나타났다. 이와 같은 조건에서 PZT 박막의 누설전 류 기구는 bulk 지배하는 기구로 바뀌었다.
본연구에서는 금속타겟을 이용한 반응성 스퍼터링법을 이용하여 PZT 박막의 전극 및 계면 특성의 개선을 위해, $Pt/SiO_{2}/Si$과 $Ir/SiO_{2}/Si$기판을 각각 사용하였으며, buffer layer로는 $PbTiO_{3}$을 이용하였다. Pt하부전극을 이용하여 PZT 박막제조시 randomly oriented PZT 박막이 얻어졌으나, buffer layer를 이용한 경우 (100)으로 배향된 결정성이 좋은 PZT 박막을 얻을 수 있었다. Ir하부전극을 이용한 경우, buffer layer증착에 따른 PZT 박막의 상형성이 다소 증진되었으며, Pt하부전극의 경우에 비해 잔류분극의 증가와 항전계의 감소를 관찰할 수 있었다. PZT 박막제조시 buffer layer의 이용에 따라 유전율이 증가함을 알 수 있었으며, 또한 Ir하부전극의 경우가 Pt하부전극의 경우보다 더 좋은 유전특성이 얻어졌다.
PZT 박막은 강유전 특성과 압전소자 특성을 나타내는 물질로 DRAM (dynamic random acess memory)과 FRAM (ferroelectric RAM) 등의 기억소자용 capacitor와 MEMS (micro electro mechanical system) 소자의 압전 물질로 사용하기 위한 연구가 진행중에 있다. 하지만 이러한 연구에서는 PZT 박막의 전기적 특성 향상을 주목적으로 연구가 진행되어 왔다. 특히, 박막 공정중 발생하는 plasma에 의한 PZT의 전기적 특성 변화가 박막 표면의 물리적 변화에 기인할 것으로 추정하고 있지만 이에 대한 구체적인 연구는 미비하다. 이 연구에서는 plasma에 의한 PZT 박막 표면의 물리적 특성 변화를 연구하기 위하여 PZT 박막을 sol-gel을 이용하여 Si 기판위에 약 100 nm의 두께로 증착하였으며, 이후 최대 300 W의 Ar plasma로 plasma power을 증가시켜 각각 10분간 plasma처리를 실시하였다. PZT 박막 표면의 nano-mechanics 특성을 분석하기 위하여 Nano-indenter와 Kelvin Probe Force Microscopy (KPFM)을 사용하여 surface hardness, surface morphology를 확인하였고 특히, surface potential 분석을 통하여 PZT 박막 표면의 plasma에 의한 박막 극 표면의 전기적 특성 변화를 연구하였다. 이 연구로 plasma에 의한 PZT 박막은 표면으로부터 최대 43 nm 깊이에서의 hardness는 최대 5.1 GPa에서 최소 4.3 GPa의 분포로 plasma power 변화에 의한 특성은 측정 불가능하였다. 이는 plasma에 의한 영향이 시료 극 표면에 국한되어 나타나기 때문으로 추정되며 이를 보완하기 위하여 surface potential을 분석하였다. 결과에 의하면 plasma power가 0 W에서 300 W로 증가함에 따라 potential이 30 mV에서 -20 mV로 감소하였으나 potential의 분산은 100 W에서 최대인 17 mV로 측정되었으며, 이때 RMS roughness역시 가장 높은 20.145 nm로 측정되었다. 특히, 100 W에서 potential에서는 물결 모양과 같은 일정한 패턴의 potential 무늬가 확인되었다.
Ferroelectric $Pb(Zr_{0.52}Ti_{0.48})O_3$ (PZT) 박막을 $Pt(111)/Ti/SiO_2/Si$ 기판위에 증착되었고, 수소 후열처리 후의 특성변화를 연구하였다. 동시에 10 nm의 $(Pb_{0.72}La_{0.28})Ti_{0.94}O_3$ (PLT) buffer를 사용한 PZT 박막의 수소 후열처리 효과를 관찰하였다. PZT 박막의 경우, 수소 후열처리 전과 후에 강유전 특성이 현저하게 감소한 반면, PLT buffer가 사용된 PZT 박막의 경우, 강유전 특성에 거의 변화가 없었다. 이는 PLT buffer를 사용함으로써 PZT 박막의 배향성이 향상되고, 이에 따라 forming gas에 의한 수소원자가 박막 내로의 침투가 어렵게 된다. 따라서 수소원자에 대한 PZT 박막의 열화되는 현상이 buffer를 사용하는 경우, 거의 나타나지 않게 된다.
$Pb_1(Zr_x,\;Ti_{1-x})O_3$ (PZT)는 강유전체 기억소자(FRAM)와 초고감도 압전센서 등 다방면의 활용성으로 인해 신뢰성 높은 박막을 제조하기 위한 많은 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 RF-magnetron Sputtering System을 이용하여 mono-layer PZT박막과 Bi-layer PZT박막을 제조하여 각 sample의 전기적 특성을 비교 하였으며, 그 결과 Bi-layer PZT박막이 더 우수한 전기적 특성을 확인하였다.
본 연구에서는 PZT박막의 강 유전 캐패시터 제작을 위한 연구로, 4-inch크기의 $SiO_2$/Pt/Ti/Si가 증착된 웨이퍼를 습식 식각하여 $SiO_2$ 패턴(0.8um)을 형성하였고, PZT박막의 캐패시터 제작을 위해 패턴 웨이퍼에 $Pb_{1.1}$($Zr_{0.52}Ti_{0.48}$)$O_3$조성을 갖는 PZT를 증착하였다. $600^{\circ}C$에서 열처리 후 페로브스카이트 구조를 가지는 PZT 박막의 CMP(chemical mechanical polishing) 공정에 따른 전기적 특성을 연구하였다. 강유전체 소자 적용을 위한 CMP 공정으로 제조된 PZT 박막 캐패시터의 P-E특성, I-V특성, 피로특성 등의 전기적 특성을 측정하였다.
Pt 상부 전극 증착온도가 Pb(Zr,Ti)$O_3$(PZT) 박막의 전기적 특성에 미치는 영향에 대하여 연구하였다. Pt 상부 전극을 $200^{\circ}C$이상의 고온에서 증착하는 경우, Pt 전극의 하부에 위치한 PZT 박막은 강유전 특성이 심하게 저하되었으나, Pt 전극이 증착되지 않았던 부분은 강유전 특성이 저하되지 않았다. 이와 같은 현상이 발생된 것은 진공 chamber 내의 수증기가 Pt 상부전극의 촉매 작용에 의해 수소 원자로 분해되고, 이 분해된 수소 원자가 고온에서 Pt 하부의 PZT 박막 내로 확산해 들어가 PZT박막에 산소 공공을 만들어 내기 때문이다. Pt의 촉매 작용이 없이는 수증기의 수소 원자로의 분해가 어려우므로 Pt 전극이 덮여져 있지 않는 PZT 박막은 강유전 특성이 저하되지 않는다. 이러한 강유전 특성의 저하는 산소 분위기의 RTA(rapid thermal annealing)처리에 의해 회복이 되었다. 한편, 누설전류 특성은 Pt 상부 전극의 증착온도가 증가함에 따라 향상되는 특성을 보였다.
PLZT(10/30/70), PLT(10) 및 PZT(30/70) 와 같은 강유전체 박막의 이력곡선을 field-dependent polarization 모델을 이용하여 시뮬레이션하고, 측정한 실험적 결과와 비교, 분석하였다. PZT(30/70) 박막의 경우, 5V 이상의 인가전압에서 분극의 포화현상이 둔감하게 나타나고 시뮬레이션 값과의 차이도 심해 강유전체 분극이 순수한 dipole 외에도 다양한 전하의 영향을 받아 형성된다는 사실을 알 수 있다. 또, quasi-MFISFET 소자의 드레인 전류는 field-dependent polarization 모델의 강유전체 이력곡선에서 얻은 파라미터를 square-law FET 모델에 적용시켜 효과적으로 추출하였고, 모델링 결과는 실험값과 유사하였다. 그리고, quasi-MFISFET 소자의 gate 에 -10V의 'write' 전압을 인가한 상태에서 PZT(30/70) 박막을 사용한 경우, PLZT(10/30/70), PLT(10) 박막 보다 빨리 채널이 형성되었는데, 그 원인은 강유전체 박막에 따른 retention 특성에서 PZT(30/70) 박막의 분극 감소가 PLZT(10/30/70), PLT(10) 박막의 분극 감소 보다 약 3∼4 배 이상 크다는 점에서 찾을 수 있다.
To improve the performance of the PZT thin flms, each PZT and PT layer was alternately deposited on a Pt/Ti/Si$_3$N$_4$/SiO$_2$/Si substrate by a modified sol-gel solid precursor technique. For comparison, PZT thin films were also prepared with an identical method under the same conditions. XRD measurement revealed that the diffraction pattern of the multilayer film was due to the superimposition of the PZT and PT patterns. At 1㎑, a dielectric constant of 389 and 558, a dielectric loss of 1.2% and 1.1% were obtained for the PZT/PT and PZT thin films, respectively. If we consider the PT dielectric constant to be 260, it is clear that the dielectric constant of alternately deposited PZT/PT thin films was well adjusted. The PZT/PT thin film showed a low dielectric constant and a similar dielectric loss compared with those of the PZT film. The figures of merit on detectivity for the PZT/PT and PZT thin films were 20.3$\times$10$\^$-6/㎩$\^$-$\sfrac{1}{2}$/, and 18.7$\times$10$\^$-6/㎩$\^$-$\sfrac{1}{2}$/, and the figures of merit on voltage response were 0.038㎡/C and 0.028 ㎡/C, respectively. The high figures of merit for the PZT/PT film were ascribed to its relatively low dielectric constant when compared to the PZT thin films.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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