미국 워싱턴주 Vancouver 시에 있는 Bonneville 전력 송전소내 1987년 11월과 1988년 4월 2회의 PCP 유출사고로 약 91톤 PCP 오염토양을 55 gallon 드럼에 보관 후 효과적인 처리 기술개발을 유타주립대학과 미전력연구소 (EPRI)와 1991년부터 공동 연구 착수하여 1995년에 PCP 오염토양을 heme과 과산화수소 촉매 반응 기작을 이용하여 오염토양을 복원하였다. Heme과 과산화수소 촉매반응에 의한 PCP 오염토양 처리시 8 시간내 85% PCP가 분해 되고, 33일후 95% PCP가 분해되었다. 또한 오염토양내 PCP 이외 존재하고 있는 염소화합물도 간접적으로 분해가 이루어지고 있음을 확인하였다. 그러므로 heme에 의한 처리 기술은 전 세계적으로 광범위하게 분산된 PCP 오염토양, PCP 유출사고로 오염된 토양 복원 기술로 제시 할 수 있다고 사료된다.
본 실험은 미국 Washington 주 V 도시에서 1987년과 1908년에 PCP 유출사고로 발생된 PCP 오염토양을 처리하는 연구로 heme과 과산화수소를 이용한 abiotic 기술로 14C-PCP를 이용하여 PCP의 거동조사로 물질수지 연구와 pan 연구를 통하여 오염토양에서 PCP 제거되는 분해능을 조사하였다. $^{14}$ C-PCP를 이용한 오염토양에서 물질수지는 2g 오염토양당 0.035 g heme과 0.11g 과산화수소를 첨가하여 반응 24시간 동안 반응시킨후 완전 산화율은 20%, 토양잔류 27%, 그리고 용매상에는 38%로 총 $^{14}$ C-PCP가 회수율은 85% 이었다. PCP 유출사고로 보관된 오염토양 처리를 위한 pan 연구결과 24시간내 초기 PCP 987 mg/kg soil에서 85%가 제거되고, 서서히 분해되어 33일 에는 95% 분해능을 보여주고 있다.
본 연구는 염소화페놀 오염토양을 효과적으로 정화할 수 있는 bioremediation기술 개발을 위하여 자연계로부터 염소화 페놀화합물 분해 미생물을 탐색하고, 토양중의 pentachlorophenol(PCP, 오염소화 페놀)에 대한 분석기술을 확립하였으며, 토양에서 분리한 10 종의 PCP 분해균주들에 대한 특성을 조사하였다. 전국 각지에서 채집한 15개의 토양시료를 분석한 결과 인천공단부근의 1 site에서 50-100$mu\textrm{g}$/g wet soil의 PCP가 검출되었다. 토양시료에서 분리한 우량균주들에 대한 PCP 분해능과 균체성장을 조사하였을 때,500-1,000mg/ι의 PCP 분해에 소요되는 시간과 분해정도는 균주에 따라 변화하였으며, Bul 균주의 경우 90%의 PCP감소에 216시간이 소요되었다 특히, Bu34 균주는 4,000mg/ι의 PCP를 분해하는 초강력세균으로 Pseudomonas putida Bu34로 동정되었다. 이와 같이 PCP오염현장에서 분리된 우수한 균주는 PCP오염지의 bioremediation에 매우 효과적으로 사용될 수 있을 것이다.
워싱턴주 벤쿠버시 Bonneville 전력소 전주 보관 지역내 PCP와 creosote 오염토양 2g 당 0.020g heme에 0.108g $H_2O$$_2$을 혼합한 산화방법과 0.035g hemoglobin에 0.324g $H_2O$$_2$을 혼합한 산화방법을 비교ㆍ조사하였다. 오염토양에 $^{14}$ C-PCP을 첨가한 다음에 $^{14}$ C의 물질수지를 조사한 결과, 24시간동안 반응 후 $^{14}$$CO_2$는 heme 과 hemoglobin반응에서는 각각 3.50g와 3.88% 생산되었다. $^{14}$ C 물질수지 분포는 heme 촉매 산화반응에서 용매 상에 43.01% 토양 상에는 46.03%이고, hemoglobin 촉매 산화반응에서는 용매 상에 39.21%와 토양 상에 51.25%로 비슷한 분포를 보였다. 실험실 규모 pan 실험에서 초기 PCP농도 273$\pm$20 mg/kg과 TPH 6379$\pm$45 mg/kg인 오염토양에서 hemoglobin 촉매 산화 반응이 초기반응을 제외하고 7일 이후 반응에서 heme 촉매 산화반응보다 빠르게 분해되었고, 35일 반응 이후 PCP는 10 mg/kg 이하의 값을 나타내었고, TPH도 유사한 결과를 보여 주었다. 그러므로 건조 hemoglobin과 과산화수소에 의한 PCP 오염토양 복원기술은 분해율이 높고 경제성을 가지고 있으므로 기존의 복원공정을 대안으로 제시될 수 있다.
400ppm의 pentachlorophenol(PCP) 오염토양을 5$m\ell$ scintillation vial의 multi reactor와 1L 크기의 one reactor를 써서 Hydrogen peroxide와 Hemoglobin 촉매반응에 의해 PCP 분해정도를 조사하였다. 대부분 초기에 반응이 빠르게 진행되므로 time scale을 8시간 이내와 한달여기간동안 살펴보았다. 8시간동안의 PCP 분해정도는 일차함수로 동력학 계수가 -0.0233으로 나타났고, 이때 제거효율은 60.8%이고 one reactor의 경우 30일동안 80%의 제거효율을 보였다. PCP 회수율은 multi reactor의 경우 96.5($\pm$6.7)이고 one reactor(fan scale)의 경우 90.1%였다.
본 연구에서는 토양과 화합물 특성에 따른 지하수계에서의 유기오염물질의 거동에 대한 연구의 일환으로 소수성이며 이온화하는 pentachlorophenol (PCP)의 수도권 매립지의 토양 수착 평형에 pH와 염의 농도 변화가 미치는 영향을 밝히고자 하였다. 또한 이 결과를 바탕으로 pH 변화에 따른 PCP의 수착 경향을 예측할 수 있는 모델을 구성하고자 하였다. 실험 결과, pH가 낮을수록 PCP 수착량은 증가하였으며, PCP 수착은 PCP가 이온화하지 않은 형태로 주로 수착되는 것으로 나타났다. pH의 영향을 정량적으로 나타내줄 수 있는 수착 모델을 선형홉착등온식을 기초로 하여 구하였는데 이에 의한 예측값은 pH3-8의 범위에서 실험값과 잘 일치하였다. 또한 모든 pH에서 염의 첨가는 PCP 수착평형상수를 증가시켰으며 특히 첨가한 염의 농도가 0.1M 이하인 경우가 0.1M 이상일 때보다 염의 농도 증가에 따른 PCP 수착평형상수 증가폭이 더 컸다 이 때 토양에서의 염의 존재는 PCP의 존재양태에 따라 'salting-out effect'혹은, PC$P^{-}$와 이온쌍을 이루어 PCP의 토양에서의 수착을 증가시키는 것으로 추정되었다. 수도권 매립지 토양의 pH가 대략 5~8, 지하수내 염도가 ~50 g/L로 다양하게 변화함을 고려할 때 본 실험 결과는 pH와 염도에 따라 PCP의 지연지수가 3~550까지 변화할 수 있음을 나타낸다.
본 연구는 인위적인 공기공급이 토양내에 존재하는 페놀화합물들의 분해효과에 미치는 영향을 평가하기 위하여 실시하였다. 페놀화합물들로는 페놀, 2,4-DCP, 그리고 PCP를 선정하였다. 실험에 사용된 토양은 sandy loam이었으며 모든 실험은 $25^{\circ}C$ 항온에서 실시하였다. 수분함량은 토양미생물 활성에 적합하도록 15%로 하였다. 공기공급에 의하여 휘발되는 페놀화합물들은 메틸렌클로라이드 용매를 통과시킨 후 배출하였다. 페놀화합물들은 개별화합물로 토양에 오염시켰으며 시너지효과 등은 고려하지 않았다. 공기공급은 페놀의 제거속도를 향상시켰으나 2,4-DCP, 그리고 PCP의 경우에는 뚜렷한 제거효율 증가를 볼 수 없었다. 약 30일간 공기공급시 페놀의 휘발량은 초기 토양에 오염시킨 페놀량의 약 0.3%로 무시할 정도로 작았다. 각 화합물의 반응속도를 0차반응과 1차반응에 적용시킨 결과 1차반응 모델이 더 적합하였다.
건설폐기물의 처리문제는 국가 사회적 문제로 제기되고 있으며 순환골재의 생산과정에서 발생하는 재생미분말은 전량 폐기 매립되고 있다. 재생미분말의 독성 시험결과 염기치환형 돌연변이원성을 포함하고 있다. 이와 같이 독성을 갖는 재생미분말이 매립 처분됨으로서 토양 및 지하수 오염등 2차 오염을 초래할 수 있다. 그러나 재생미분말을 재활용에 대한 연구가 매우 미흡한 실정이다. 본 연구에서는 재생미분말을 재활용하기 위한 방법으로 콘크리트의 혼화제를 활용하고자 시멘트 대신 재생미분말을 혼입하여 역학적 특성과 작업성을 비교 분석하였다. 실험은 CP, WCP, PCP로 배합비를 달리하여 공시체를 제작하여 실험을 실시하였다. CP은 재생미분말 혼입율에 따른 콘크리트 물리적 성질과 역학적 특성을 파악하고자 하였으며, WCP의 W자와 PCP의 P자는 각각 물과 혼화제의 이니셜로 슬럼프, 공기량을 표준배합에 맞게 제작하여 워커빌리티에 중점을 두고 재생미분말 혼입률에 따른 콘크리트의 역학적 특성을 보고자 하였다. CP는 치환율의 증가에 따라 강도 변화는 거의 일어나지 않았지만 슬럼프의 저하로 인해 워커빌리티가 좋지 않았다. WCP, PCP는 표준배합에 맞게 제작을 하여 실험한 결과 Plain에 비해 WCP는 강도저하가 일어났으며, PCP는 치환율이 10%일 때만 Plain과 거의 같은 값을 가지고 그 이상일 때는 강도저하가 일어났다.
유기염소계 난분해성 산업폐수처리에 효과적인 미생물제제 개발을 위하여 PCP (pentachlorophenol)와 TCE (trichloroethylene) 등과 같은 유기계 염소화합물이 오염되어있는 토양 및 산업폐수로부터 PCP 분해활성이 높은 GP5, GP19와 TCE 분해활성이 높은 GA6, GA15를 분리하였다. 이들 분리균주 GP5, GP19, GA6, GA15등은 Acetobactor sp., Pseudomonas sp., Arthrobacer sp., Xanthomonas sp.과 유사한 것으로 나타나 최종적으로 Acetobacter sp. GP5, Pseudomonas sp. GP19, Arthrobacer sp. GA6, Xanthomoas sp. GA15로 명명하였다. 유기염소계 산업폐수의 처리를 위한 복합미생물제제 OC17은 PCP와 TCE를 분해하는 4개의 분리 분리균주와 방향족화합물 분해균주인 Acinetobacter sp. KN11, Neisseria sp. GN13의 배양액을 혼합하여 제조하였다. 복합미생물제제 OC17은 $2.8{\times}10^9CFU/g$의 균체수를 갖고 있으며, 밀도는 $0.299g/cm^3$, 수분함량은 26.8%를 나타내었다. 복합미생물 제제 OC17은 PCP 500 mg/l가 포함되어있는 인공폐수를 이용한 실험에서 배양 65시간에 87%의 분해효율을 나타내었고, TCE (300 uM)의 분해효율은 배양 50시간에 90%의 분해효율을 나타내었다. 복합미생물제제 OC17을 이용한 유기 염소계 산업폐수의 처리효율 시험을 위한 연속배양 실험 에서 10일간 처리 하였을 때 91%의 COD 제거효율을 나타내었다.
복합미생물제재를 사용하여 인공폐수에서 염소화 페놀화합물의 생물학적 분해를 조사하기 위하여 다양한 염소화 페놀화합물로 오염된 토양에서 8종의 미생물을 분리하였다. 복합미생물제재의 주된 미생물인 Pseudomonas sp. BM은 Gram-negative, catalase- 그리고 oxidase-positive, rod 형이며 $41^{\circ}C$ 이상에서는 성장하지 않았다. Pseudomonas sp. BM은 단일 탄소원으로서의 PCP(pentachlorophenol) 500mg/l의 농도로 첨가된 최소배지에서 배양 3일 후에 99%의 분해효율을 보였다. 복합미생물제재에 여러 가지 종류의 유기탄소 및 질소원을 첨가한 후 PCP의 분해효율을 관찰하였을 때 큰 차이를 나타내지 못하였다. Pseudomonas sp. BM은 pH 5에서 8까지 넓은 적용범위를 가지고 있으나 pH 7에서 가장 좋은 활성을 나타내었다. 종류가 다른 염소화 페놀을 함유한 인공폐수에서 염소화 페놀화합물의 분해시험은 7일간 배양후 최저 분해효율 73%(2,4-DCP)에서 최대 96%(2-CP)까지 비교적 높은 활성을 보였다. 연속배양 실험에서, 활성 슬러지와 복합미생물제재를 첨가한 것의 PCP 분해효율을 비교해 보았을 때 활성 슬러지만을 첨가한 대조구에 비해 복합미생물제재를 첨가하였을 때는 약 2배의 효과를 나타내었다. 이와 같은 결과는 다양한 염소화 페놀이 함유된 폐수에 복합미생물제재의 적용이 가능함을 나타낸다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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