본 연구에서는 토양 중 POPs 오염수준을 토지이용형태별로 구분 조사하여 오염특성을 규명하고 효율적인 토양 중 POPs 오염물질 관리방안 마련에 필요한 자료를 제공하였다. 농약류 중 Heptachlor, Aldrin, Endrin, Mirex, Toxaphene이 모든 지역에서 검출되지 않았고 Dieldrin은 N.D.-12.08 ${\mu}g$/kg, Chlordane은 N.D.-16.08 ${\mu}g$/kg, ${\Sigma}$DDT는 N.D.-38.19 ${\mu}g$/kg, HCB는 N.D.-1.32 ${\mu}g$/kg의 범위를 나타냈다. PCBs는 N.D.-172.12 ${\mu}g$/kg의 범위로 절연유오염지역이 높게 나타났으며, PCDD/Fs는 N.D.-6.68 pg I-TEQ/g으로 공단지역이 비교적 높게 나타났다.
In this study, distribution characteristics of dioxins in soils in Busan, Korea were investigated regarding different land use types. Soil sampling sites that distributed through the Busan city showed dioxin concentration ranging from 0.489 to $322.736pg-TEQ\;g^{-1}$ dry weight with a mean value of $26.257pg-TEQ\;g^{-1}$ dry weight. The mean dioxin concentrations of investigated soils ranged from 1.554 to $50.357pg-TEQ\;g^{-1}$ dry weight in consideration of each land use type. That in metal refinery sites with $50.357pg-TEQ\;g^{-1}$ dry weight was higher than any other sites, followed by waste incinerator sites with $44.285pg-TEQ\;g^{-1}$ dry weight. The majority of soil samples had the same dioxin congener profiling despite the different range of dioxin concentration. Octa-CDD was the major contributor among seventeen dioxin congeners with the range from 29.5 to 70.1% in real values. In contrast to real values, dioxin congener profiles in TEQ values were dominated by 2,3,4,7,8-PeCDF which contributed about 35.3~43.8% to the total dioxin concentrations. It was judged by these results that penta-CDF was the major contributor of soil samples in Busan city. The mean ratio of PCDFs/PCDDs in real values was about 0.71, but that in TEQ values was, in contrast to it, approximately 3.03.
울산만 내 퇴적물에 대하여 다이옥신/퓨란류(polychlorinated dibenzo-p-dioxins/dibenzofurans, PCDD/Fs)와 다이옥신류 피씨비(dioxin-like polychlorinated biphenyls, DL-PCBs), PBDEs(polybrominated diphenyl ethers)의 잔류수준을 조사하고 분포를 평가하였다. 33개 정점에서 채취한 퇴적물 중 PCDD/Fs, DL-PCBs, PBDEs는 각각 0.11~4.86(평균${\pm}$표준편차, $1.81{\pm}1.04$) pg $WHO_{2005}$-TEQ $g^{-1}$ 건중량(dw), 0.06~44.2($4.02{\pm}7.99$) pg $WHO_{2005}$-TEQ $g^{-1}$ dw, 2.81~63.8($19.4{\pm}13.9$) ng $g^{-1}$ dw 수준으로 검출되었다. 총 다이옥신류(PCDD/Fs+DL-PCBs)에 대하여 DL-PCBs가 약 88%로 PCDD/Fs에 비해 높은 기여율을 나타내었다. 또한, 울산만 내부에 위치한 정점의 퇴적물은 외부 정점에 비해 높은 농도수준을 보였다 (p<0.05). 총 다이옥신류 중 PCDD/Fs는 고염소의 DD/Fs에서 높은 기여율을 차지하였으며, 이성질체의 분포패턴은 연소공정의 영향이 큰 공업지역 퇴적물의 특성을 나타내었다. DL-PCBs는 PCB77, -105, -118가 주요 이성질체로써, 상업용 PCB 제품과 분포특성이 유사하게 나타났다. 또한, 퇴적물 내 PBDEs 분포에서 BDE209가 주요 이성질체로 나타났으며, 이는 상업용 deca-BDE 제품의 사용량에 의한 영향으로 판단된다.
최근 환경 잔류성 유기오염 물질과 내분비계 장애물질로 지정된 다이옥신은 가장 중요한 환경 물질로 취급되어 인체위해성 평가, 배출 오염원 측정 및 분석 방법, 저감대책, 환경에의 농도 및 영향 평가를 위한 다양한 연구가 수행되고 있다. 폐기물 소각 등 모든 연소과정에서 주로 생성된 후 대기 순환 등을 통하여 환경 중에 확산된 다이옥신 등은 토양에 축적된다. 본 연구에서는 산업 폐기물 소각장 배출 가스, 생활 쓰레기 소각장 배출 가스 및 대기 그리고 토양의 시료로부터 다이옥신의 이성질체 분포에 대한 상관성을 비교하였다. PCDDs와 PCDFs를 OCDD를 기준으로 하여 그 비율에 기초하여 곡선을 작성하여 그 형태로부터 유사성을 비교한 결과 산업 폐기물 소각장 배출 가스와 대기 중에서의 이성질체 분포 곡률과 비율이 거의 일치함을 볼 수 있다. PCDDs와 PCDFs의 결과를 비교하였을 때 서로 유사한 곡률과 비율에 대한 결론을 나타내었으며 따라서 환경 중에 노출되는 다이옥신은 생활 쓰레기 소각장 배출 가스보다는 산업 폐기물 소각장 배출가스에 좀 더 의존적임을 알 수 있었다. 토양 시료의 경우 농약 등 다른 오염원의 가능성 및 자연 분해 정도를 배제할 수는 없지만 곡률의 형태는 배출가스들과 유사함을 보여 토양 오염 또한 소각장 배출 가스들에 기인함을 유추할 수 있었다.
일반적으로 독성물질의 전형으로 알려진 다이옥신은 다양한 경로로 발생하여 인간과 환경에 유입되지만 대부분은 연소과정에서 발생된다. 본 실험에서는 EPA 방법에 의해 쓰레기 소각 처리후 생성된 폐가스와 비산재에 함유된 다이옥신류의 분포형태를 조사하고, 보다 효율적인 시료채취와 전처리 방법을 살펴보았다. 가스시료는 등속흡인하여 포집하였으며, 전 처리시 고체, 액체시료는 각각 속실렛과 액-액 추출법으로 추출하고 실리카겔, 알루미나, 활성탄 칼럼으로 정제한 후 고분해능 가스크로마토그래피/질량분석기(HRGC/H-RMS)로 분석하였다. 굴뚝 배출가스의 등속흡인결과 상대오차율이 평균 96.5%로서 안정적으로 시료가 흡인되었음을 확인하였으며, 폐가스와 비산재에서 측정된 다이옥신과 퓨란류는 선진국과 유사한 패턴을 나타냈다. 굴뚝 배출가스중 다이옥신과 퓨랸의 양은 각각 $1076.20pg/Nm^3$과 $1452.34pg/Nm^3$으로 나타났다. 주로 염소원자 7~8개로 치환된 이성체가 많았으며, 독성이 가장 강한 2,3,7,8-TCDD는 $8.84pg/Nm^3$으로서 전체 양의 0.64%를 차지해 비교적 낮게 확인되었다.
본 연구에서는 다이옥신 분석에 일반적으로 사용되고 있는 SP-2331, DB-5, DB-17, DB-DIOXIN 컬럼을 이용하여 소각로 배가스, 소각재, 대기, 토양, 어류 등을 대상으로 17RO 2,3,7,8-치환 이성체에 대한 분리능과 다이옥신 농도의 정량특성 변화를 검토하였다. 컬럼 종류에 따른 각시료별 정량 값 차이는 소각로 배가스, 토양, 소각재, 대기 그리고 어류 순으로 나타났다. 동일 시료에 대한 각 컬럼의 정량값은 DB-5가 가장 높은 농도를 나타냈으며, DB-17과 DB-DIOXIN 그리고 SP-2331 순으로 나타났다. SP-2331 컬럼을 기준으로 DB-5 컬럼은 2,3,7,8-TCDF를 최고 10배까지 높게 정량하는 것으로 나타났으며, DB-17 컬럼은 1,2,3,6,7,8-HxCDF가 상대적으로 2~3배정도 과대평가되었다. 또한 DB-DIOXIN 컬럼에서는 1,2,3,7,8-PeCDD가 상대적으로 1.5~2배 과대 평가하는 것으로 나타나 각각 컬럼에 따라 특정 이성체를 상대적으로 과대 평가하는 것으로 나타났다.
PCDD/Fs 및 DL-PCBs는 농식품 잔류 유해물질 중 높은 생물독성 및 생물농축성으로 안전성 우려가 높아 많은 연구자들이 관심을 갖는 유해물질들이다. 하지만, 대부분의 오염조사연구는 지방함유량이 높은 육류 및 수산물을 중심으로 이루어지고 있어, 다소비 농산물인 곡류를 대상으로 한 다이옥신 잔류분석 연구결과가 부족하여 식이섭취를 통한 다이옥신류 노출평가를 수행하는데 어려움이 있다. 본 논문에서는 17종의 PCDD/Fs 및 14종의 DL-PCBs에 대하여 2010년산 쌀과 2011년산 보리에 대한 잔류 분석 및 이를 통한 한국인의 일일 섭취노출량을 조사하였다. 전국 8개 도에서 채취한 36점의 백미시료와 전남 및 전북에서 채취한 7점의 보리시료에 대한 잔류분석결과 백미 중 다이옥신류의 각 도별 평균 잔류량은 2.98-4.98 pg/g w.w.이었으며, 보리의 다이옥신류 평균 잔류량은 3.00-3.24 pg/g w.w.로 확인되었다. 쌀과 보리를 통한 국민 1인당 다이옥신 섭취노출량은 1.03 pg-TEQ/day/person와 0.0534 pg-TEQ/day/person 수준이었고, 이를 한국인 평균체중 55 kg을 기준으로 환산할 경우 Lower bound 시나리오의 경우 TDI대비 0.46와 0.03%였으며, Upper bound 시나리오의 경우 5.5와 0.18%로 국내산 쌀과 보리를 통한 다이옥신류 노출기여도는 미미한 것으로 판단된다.
본 연구에서는 식생활 양상이 서로 다를 것으로 생각되는 어촌, 농촌, 도시 지역별 각각 213명, 193명, 187명을 대상으로 직접면담과 24시간 회상법에 의한 식사섭취조사를 실시한 후 35가지 식품 중 다이옥신 함량 자료를 이용하여 추정한 다이옥신 섭취상태를 비교 평가하였다. 지역별 조사대상자의 평균 연령은 어촌 61.5세, 농촌 57.6세, 도시 49.4세 순으로 유의하게 높았으며, 신장은 도시 대상자가 160.0 cm로 어촌의 158.1 cm나 농촌의 157.7 cm보다 유의하게 높았다. 지역별 남녀 성별 분포는 유의한 차이가 없었다. 1일 에너지 섭취량은 농촌 1707.7 kcal, 도시 1596.5 kcal, 어촌 1493.8 kcal로 농촌이 어촌보다 유의하게 높았다. 1일 총 식품섭취량은 지역별 유의한 차이가 없었으나 어패류는 어촌 지역이, 곡류, 채소류, 육류, 조미료류는 농촌지역이, 당류, 두류, 난류, 해조류, 우유류, 유지류는 도시지역이 가장 높았다. 35종 식품의 다이옥신 함량자료를 이용하여 평가한 어촌, 농촌, 도시 대상자의 1일 다이옥신 섭취량은 어촌이 0.70 pgTEQ/kg/day로 농촌의 0.32 pgTEQ/kg/day나 도시의 0.46 pgTEQ/kg/day보다 유의하게 높았다. 곡류, 두류, 채소류, 어패류를 통한 다이옥신 섭취량은 어촌이, 난류와 우유류를 통한 다이옥신 섭취량은 도시가 가장 높았다. 전체 대상자의 다이옥신 섭취량은 육류, 난류, 어패류, 유지류, 조미료류 및 총 식품섭취량과 각각 유의한 정의 상관관계를 보였다. 이상의 연구결과를 종합할 때 식품을 통한 다이옥신 섭취량은 어촌 지역이 농촌이나 도시보다 높고 어패류나 동물성식품을 통한 섭취가 높았으나, 세 지역 모두 우리나라 내용(耐容) 1일 섭취량보다 낮아 안전한 수준이었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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