[ $50/50 vol\%$ ] LSM-YSZ의 양극은 콜로이드 증착법에 의해 YSZ 전해질상에 증착하였다. 양극 특성은 주사전자현미경과 임피던스 분석기에 의해 고찰하였다. LSM-YSZ양극의 제조 조건에 따른 영향을 관찰하였으며, 그 영향에 대한 개선책이 고체산화물 연료전지의 성능향상을 위해 제시되었다. 임피던스에 대한 온도, YSZ전해질로의 양극 접착에 대한 표면 오염, 사용하는 Pt 페이스트, 미세구조에 대한 곡표면에 가해진 연무질 분사기술과 셀과 셀의 변동성에 대한 영향들은 각각 $900^{\circ}C$ 측정, YSZ표면 연마, 일단의 Pt페이스트 사용, 평편한 YSZ판의 사용과 일관된 절차와 기술의 사용에 의해 해결되었다. 이때 재현성 있는 임피던스 스펙트럼들이 향상된 셀을 사용함으로써 얻어졌고, $900^{\circ}C$에서 (공기)LSM-YSZ/YSZ/LSM-YSZ(공기) 셀에 대해 측정된 전형적인 임피던스 스펙트럼들은 2개의 불완전한 호로 구성되었다. 또한 LSM-YSZ 양극의 임피던스 특성은 촉매층, 양극 조성, 인가 전류 등과 같은 실험 조건들에 의해서도 영향을 받았다.
As the single chamber SOFC(SC-SOFC) showed higher prospect on reducing the operation temperature as well as offering higher design flexibility of SOFCs, lots of concerns have been given to investigate the catalytic activity of perovskite-type oxide in mixed fuel and oxidant conditions. Hence we thoroughly investigated the catalytic property of various perovskite-type oxides such as $La_{0.8}Sr_{0.2}MnO_3(LSM),\;La_{0.6}Sr_{0.4}CoO_3(LSC),\;La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3(LSCF),\;Sm_{0.5}Sr_{0.5}CoO_3(SSC),\;and\;Ba_{0.5}Sr_{0.5}Co_{0.8}Fe_{0.2}(BSCF)$ under the partial oxidation condition of methane which used to be given for SC-SOFC operation. In this study, powder form of each perovskite oxides whose surface areas were controlled to be equal, were investigated as functions of methane to oxygen ratios and reactor temperature. XRD, BET and SEM were employed to characterize the crystalline phase, surface area and microstructure of prepared powders before and after the catalytic oxidation. According to the gas phase analysis with flow-through type reactor and gas chromatography system, LSC, SSC, and LSCF showed higher catalytic activity at fairly lower temperature around $400^{\circ}C{\sim}450^{\circ}C$ whereas LSM and BSCF could be activated at much higher temperature above $600^{\circ}C$.
Supported catalysts are at the heart of manufacturing essential chemical, agricultural and pharmaceutical products. While the longevity of such systems is critically hinged on the durability of metal nanoparticles, the conventional deposition/dispersion techniques are difficult to enhance the stability of the metal nanoparticles due to the lack of control over the interaction between metal-support. Regarding this matter, ex-solution has begun to be recognized as one of the most promising methodologies to develop thermally and chemically robust nanoparticles. By dissolving desired catalysts as a cation form into a parent oxide, fine and uniformly distributed metal nano-catalysts can be subsequently grown in situ under reductive heat treatment, which is referred to ex-solution. Over the several years, ex-solved analog has resulted in tremendous progress in the chemical-electrochemical applications due to the exceptional robustness coupled with ease synthesis. Herein, we describe the ex-solution process in detail which therein introducing the unique characteristics of ex-solved particles that distinguish them from conventionally dispersed nanoparticles. We then go through the history of science regarding the ex-solution phenomena and summarize several major research achievements which embrace the ex-solved nanoparticles to markedly promote the catalytic performances. In conclusion, we address the remaining challenges and the future perspectives of this rapidly growing field.
The hydrogen has been recognized as a clean, nonpolluting and unlimited energy source that can solve fossil fuel depletion and environmental pollution problems at the same time. Water electrolysis has been the most attractive technology in a way to produce hydrogen because it does not emit any pollutants compared to other method such as natural gas steam reforming and coal gasification etc. In order to improve efficiency and durability of the water electrolysis, comprehensive studies for highly active and stable electrocatalysts have been performed. The platinum group metal (PGM; Pt, Ru, Pd, Rh, etc.) electrocatalysts indicated a higher activity and stability compared with other transition metals in harsh condition such as acid solution. It is necessary to develop inexpensive non-noble metal catalysts such as transition metal oxides because the PGM catalysts is expensive materials with insufficient it's reserves. The optimization of operating parameter and the components is also important factor to develop an efficient water electrolysis cell. In this study, we optimized the operating parameter and components such as the type of AEM and density of gas diffusion layer (GDL) and the temperature/concentration of the electrolyte solution for the anion exchange membrane water electrolysis cell (AEMWEC) with the transition metal oxide alloy anode and cathode electrocatalysts. The maximum current density was $345.8mA/cm^2$ with parameter and component optimization.
Dye-Sensitized Solar Cell Solar cells(DSSC) were appeared for overcoming global environmental problems and lack of fossil fuel problems. And it is one of study field that is getting into the spotlight lately because manufacturing method is more simple and inexpensive than existing silicon solar cells. Oxide semiconductor is used for adsorption of dye and electron transfer in DSSC study, and $TiO_2$ is used most usually. Overall light conversion efficiency is changed by several elements such as $TiO_2$ particle size and structure, pore size and shape. In this study, we report the solar cell performance of titania$(TiO_2)$ film electrodes with various particle sizes. $TiO_2$ particle size was 16 nm, 25 nm, and mixture of 16nm and 25 nm, and manufactured using Doctor blade method. When applied each $TiO_2$ film to DSSC, the best efficiency was found at 16nm of $TiO_2$ particle. 16nm of $TiO_2$ particle has the highest efficiency compared to the others, because particles with smaller diameters would adsorb more dye due to larger surface area. And in case of the mixture of 16nm and 25 nm, the surface area was smaller than expected. It is estimated that double layer is adsorbed a large amount of chemisorbed dye and improved light scattering leading due to efficiency concentration light than mono layer.
The LSCF cathode for Solid Oxide Fuel Cell was investigated to develop high performance unit cell at intermediate temperature by modified oxalate method with different electrolyte. The LSCF precursors using oxalic acid, ethanol and $NH_4OH$ solution were prepared at $80^{\circ}C$, and pH was controlled as 2, 6, 7, 8, 9 and 10. The synthesis precursor powders were calcined at $800^{\circ}C$, $1000^{\circ}C$ and $1200^{\circ}C$ for 4hrs. Unit cells were prepared with the calcined LSCF cathode, buffer layer between cathode and each electrolyte that is the LSGM, YSZ, ScSZ and CeSZ. The synthesis LSCF powders by modified oxalate method were measured by scanning electron microscope and X-ray diffraction. The interfacial polarization resistance of cell was characterized by Solatron 1260 analyzer. The crystal of LSCF powders show single phase at pH 2, 6, 7, 8 and 9, and the average particle size was about $3{\mu}m$. The electric conductivity of synthesis LSCF cathode which was calcined at $1200^{\circ}C$ shows the highest value at pH 7. The cell consist of GDC had the lowest interfacial resistance (about 950 S/cm@650) of the cathode electrode. The polarization resistance of synthesis LSCF cathode by modified oxalate method has the value from 4.02 to 7.46ohm at $650^{\circ}C$. GDC among the electrolytes, shows the lowest polarization resistance.
SOFC용 밀봉유리$({\sim}10.0{\times}10^{-7}/K)$의 열팽창 계수를 SUS430$({\sim}12.0{\times}10^{-7}/K)$ 인터커넥터에 매칭 시키기 위하여 모유리에 비하여 열팽창계수가 큰 $CaTiO_3\;({\sim}13.5{\times}10^{-7}/K)$ 입자를 필러로서 첨가하였다. 필러입자의 첨가량이 증가함에 따라 밀봉재의 열팽창 계수가 증가하고, 동일 함량의 필러를 첨가하는 경우 필러 입자의 크기가 작을 수록 밀봉재의 연화점 상승 폭이 커서 SUS430 기판과의 접합 상태가 불량해짐을 관찰하였다. 필 테스트, 접합시험, 미세구조 분석 등을 통하여 필러 입자 크기가 증가 할 수록 SUS430과의 접합이 가능한 범위 내에서 보다 많은 양의 필러를 첨가하는 것이 가능하기 때문에 열팽창 계수 제어가 용이하다는 것을 확인 할 수 있었다.
평판형 고체산화물 연료전지용 연결재료로 사용되는 $La_{0.68}Ca_{0.32}Cr_{0.97}O_{3}$박막의 소결조건을 변화시키며 곡강도, 상대밀도 및 전기전도도를 측정하였다. 그 결과 $La_{0.68}Ca_{0.32}Cr_{0.97}O_{3}$의 곡강도는 소결온도와 소결시간이 증가할수록 증가하였고, 상대밀도는 $1400^{\circ}C$, 5시간이상 소결한 시편에서 94%이상을 얻었다. $La_{0.68}Ca_{0.32}Cr_{0.97}O_{3}$의 저온소결은 $Ca_{m}(C_{r}O_{4})_{n}$에 의해 이루어졌음이 관찰되었다. 또한 $La_{0.68}Ca_{0.32}Cr_{0.97}O_{3}$의 전기전도도는 $1400^{\circ}C$, 7시간 소결한 시편의 경우 $1000^{\circ}C$에서 약 100/cm이상을 얻었다.
Active reaction sites and electrochemical O2 reduction kinetics on La_{1-x}Sr_xMnO_{3+{\delta}} (x=0.1-0.4)/YSZ (yttria-stabilized zirconia) electrodes are investigated in the temperature range of 700-900 ℃ at $Po_2=10^{-3}$-0.21 atm. Results of the steady-state polarization measurements, which are formulated into the Butler-Volmer formalism to extract transfer coefficient values, lead us to conclude that the two-electron charge transfer step to atomically adsorbed oxygen is rate-limiting. The same conclusion is drawn from the $Po_2$-dependent ac impedance measurements, where the exponent m in the relationship of $I_o$ (exchange current density) ∝ $P_{o_{2}}^m$ is analyzed. Chemical analysis is performed on the quenched Mn perovskites to estimate their oxygen stoichiometry factors (δ) at the operating temperature (700-900 ℃). Here, the observed δ turns out to become smaller as both the Sr-doping contents (x) and the measured temperature increase. A comparison between the 8 values and cathodic activity of Mn perovskites reveals that the cathodic transfer coefficients $({\alpha}_c)$ for oxygen reduction reaction are inversely proportional to δ whereas the anodic ones $({\alpha}_a)$ show the opposite trend, reflecting that the surface oxygen vacancies on Mn perovskites actively participate in the $O_2$ reduction reaction. Among the samples of x= 0.1-0.4, the manganite with x=0.4 exhibits the smallest 8 value (even negative), and consistently this electrode shows the highest ${\alpha}_c$ and the best cathodic activity for the oxygen reduction reaction.
The electrolytic reduction of spent oxide fuel involves the liberation of oxygen in a molten LiCl electrolyte, which results in a chemically aggressive environment that is too corrosive for typical structural materials. So, it is essential to choose the optimum material for the process equipment handling molten salt. In this study, corrosion behavior of Inconel 713LC, Inconel MA 754, Nimonic 80A and Nimonic 90 in the molten salt $LiCl-Li_2O$ under an oxidizing atmosphere was investigated at $650^{\circ}C$ for 72~216 hrs. Inconel 713LC alloy showed the highest corrosion resistance among the examined alloys. Corrosion products of Inconel 713LC were $Cr_2O_3$, $NiCr_2O_4$ and NiO, and those of Inconel MA 754 were $Cr_2O_3$ and $Li_2Ni_8O_{10}$ while $Cr_2O_3$, $LiFeO_2$, $(Cr,Ti)_2O_3$ and $Li_2Ni_8O_{10}$ were produced from Nimonic 80A. Also, corrosion products of Nimonic 90 were found to be $Cr_2O_3$, $(Cr,Ti)_2O_3$, $LiAlO_2$ and $CoCr_2O_4$. Inconel 713LC showed local corrosion behavior and Inconel MA 754, Nimonic 80A, Nimonic 90 showed uniform corrosion behavior.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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