축산폐수는 고농도의 유기물 및 질소를 함유하고 있으므로 적절한 처리 방법이 요구된다. 본 연구는 황을 이용한 독립영양 탈질 방법으로 질산성 질소에서 질소가스로의 탈질이 아닌 아질산성질소에서의 황산화 탈질을 연구하였으며 탈질 미생물의 최적 성장 조건을 찾고자 하였다. 초기 알칼리도가 충분한 조건에서는 아질산성질소 탈질 저해가 관찰되지 않았으며 실험온도가 $20^{\circ}C$인 경우에도 $30^{\circ}C$와 비교할 때 큰 저해 없이 탈질이 진행되었다. 하지만 초기 아질산성질소의 농도 300 mg/L 이상에서 lag phase가 늘어나 기질저해가 나타났다. 알칼리도가 충분하지 않은 조건에서 질산성질소의 탈질효율은 10%인 반면 아질산성질소의 탈질의 95% 이상이었다. 산소가 존재할 경우 산소를 이용하여 탈질이 이루어지지 않았음에도 불구하고 황산화 미생물이 산소를 이용하여 황산염의 농도가 증가하였다. 아질산성질소 탈질 시 알칼리도의 소모가 관찰되었으나 질산염 탈질시 보다 알칼리도의 소모가 적었으며 황산염 생성 또한 적었다. 황이용 아질산성 질소 탈질은 외부탄소원의 추가적인 주입 없이 저렴한 황입자를 이용하며 질산성질소 황산화 탈질의 단점인 알칼리도 파괴, 황산염이온 생성의 단점을 보완할 수 있는 효과적인 탈질 방법이 될 것으로 기대된다.
돈분뇨 슬러리 2차 처리수를 대상으로 하여 오존과 과산화수소 등을 적용한 시험결과를 요약한 주요결과는 다음과 같다. 1. 동일한 시료에 동일한 처리시간 동안 처리하였을 경우, 주입한 오존 농도에 따라 처리수의 색도변화가 육안적으로 쉽게 확인할 정도의 차이를 나타냈다. 2. BOD와 COD 그리고 색도는 처리시간이 경과함에 따라 8.4 g/hr 오존 주입 수준에서의 제거효과가 다른 처리구에 비해 크게 나타났다. 반면에 SS는 오존 적용농도에 큰 영향을 받지 않는 것으로 나타났고, 질소와 인도 오존처리 효율이 높지 않은 것으로 나타났다. 3. 돈분뇨 슬러리 2차 처리수에 오존을 적용할 경우 색도 등 오염성 물질 제거효과와 더불어 생물학적 안정성 확보도 가능한 것으로 판단된다. 4. 돈분뇨 슬러리 3차 처리수에 과산화수소수를 첨가할 경우 2차 오염에 의한 잔존세균의 감소효과 및 암모니아 발산감소로 인해 돈분뇨 2차 및 3차 처리수의 중수도 개념으로서의 재활용 가능성에 대한 긍정적 요인으로 작용할 수 있는 것으로 판단된다.
본 연구에서는 70000 mg/L 가량의 고농도 철(III)-에틸렌디아민테트라아세트산(Fe(III)-EDTA)을 함유하고 있는 원전 증기발생기 화학 세정 폐액의 처리를 위해 펜톤 반응을 사용하였다. Fe(III)-EDTA 분해실험은 모사 폐액 뿐 아니라 실제 폐액을 가지고도 수행되었다. 폐액에 주입된 과산화수소의 양과 폐액의 pH가 Fe(III)-EDTA 분해에 미치는 영향이 정량적으로 평가되었고, 다양한 측면에서 고찰되었다. 분해효율이 최대가 되는 최적의 pH는 폐액에 주입된 과산화수소의 양에 의존하였다. 즉, 폐액에 주입된 과산화수소의 양이 다를 때 최대 분해효율이 얻어지는 pH가 달랐다. Fe(III)-EDTA의 분해를 위한 적정 조건은 폐액의 초기 pH가 9이고 과산화수소 주입량이 24.7 mol ($H_{2}O_{2}$)/mol (Fe(III)-EDTA)일 때였다.
페놀이 포함되어 있는 수용액에 HRP 및 $H_2O_2$를 첨가하여 페놀을 침전 및 제거시키는 방법에서, 페 놀의 종류와 페놀 및 $H_2O_2$의 농도가 HRP의 페놀제거 효율에 미치는 영향을 조사하였다. 여러 가지 페 놀성분은 최척 완충용액 (pH 5~7) 에서 HRP와 $H_2O_2$를 사용해서 90% 이상 제거할 수 있었다. $H_2O_2$ 의 농도가 10mM 이상일 때 HRP의 페놀제거 효율 이 급격히 감소하였으며 HzOz의 농도가 50mM 이 상얼 때 HRP의 페놀제거 효율은 거의 없었다. HRP 한 분자당 제거할 수 있는 페놀의 분자수 (turnover number)는 $H_2O_2$ 빛 페놀물질의 초기농 도가 각각 ImM일 때, p-ethoxyphenol의 경우 18047로 가장 켰으며 m-chlorophenol의 경우 1244로서 가장 척였다. 페놀과 반응 후($25^{\circ}C$, 24h) 반응물질로부터 분리된 HRP의 Soret 파장 (404nm)에셔의 흡광도는 원래효소의 48%로 감소 하였고 kcat 및 kcatjKm값은 각각 원래효소의 41 %와 51 %로 감소함으로서 페놀 제거시 HRP의 구 조변화 및 활성저하가 초래되었음을 알 수 있었다. 페놀과 함께 비 페놀계 방향성 물질인 벤젠, 에틸벤 젠, 툴루엔 (BET)을 포함하고 있는 용액 에 HRP 빛 $H_2O_2$를 첨가하면 BET의 제거율이 증가하였다.
본 연구에서는 오존을 이용한 잉여슬러지의 가용화 실험을 실시하였다. 오존의 접촉효율을 높이기 위해 마이크로버블화된 오존(이하 마이크로버블 오존이라 함)을 이용하였으며, 생성된 마이크로버블 오존의 사이즈는 평균 직경 30 ${\mu}m$ 정도였고, 40 ${\mu}m$ 이하가 전체의 약 90% 정도를 나타내었다. 마이크로버블 오존을 이용한 슬러지 처리에 있어서는 슬러지 농도에 상관없이 오존주입율을 0.34 g $O_3/g$ SS 이하로 주입할 경우, 폐오존의 발생 없이 오존소모율이 100%인 것으로 조사되었다. 각 농도별 슬러지 처리에 있어서 슬러지의 초기 SS 농도를 6,447 mg/L, 5,557 mg/L, 3,180 mg/L, 1,092 mg/L 및 515mg/L로 하였을 경우, 동일한 오존주입율에 있어서 초기 SS의 농도가 증가할수록 제거되는 SS량이 증가하는 경향을 나타내어, 오존의 산화효율을 높이기 위해서는 초기 SS의 농도가 높은 슬러지를 처리하는 것이 효과적이었다. 한편, 슬러지의 복합 처리로서 산과 알칼리 그리고 오존처리를 검토한 결과, 오존의 전처리로서 산처리를 이용하는 것이 알칼리처리에 비해 효과적이었으며, 슬러지에 주입하는 황산의 농도를 0.01 N로 하고, 오존주입율 0.05 g $O_3/g$ SS로 처리한 경우, 제거된 SS의 양은 153.9 g으로 오존단독처리시 81.2 g에 비해 1.9배의 많은 양이 제거되었다.
본 연구에서는 MBR 공정 내 폭기조에서 순산소 용해와 일반 공기 폭기의 효율에 대한 비교·평가를 통해 순산소의 MBR 공정 적용성에 대해 평가 하였다. 순산소 장치에 의한 유기물 및 암모니아 산화 여부에 대해 평가하였으며, 실폐수(음식물류 폐기물의 혐기성소화 유출수) 적용 과포화산소용해 효율 평가를 진행하였다. 순산소용해와 일반공기폭기 방법의 SCOD, 암모니아 제거율과 속도는 비슷하였다. 하지만, 순산소 용해에 의한 미생물 수율이 일반공기폭기법에 의한 미생물 수율보다 약 0.03 g MLSS-produced/g SCOD-removed 낮아 잉여슬러지 처리 비용이 감소될 수 있을 것이라 판단된다. 음식물류 폐기물의 혐기성 소화 유출수의 고농도 유기물 (4,000 mg/L) 및 암모니아 (1,400 mg/L)의 제거율을 순산소용해와 일반공기폭기법을 비교한 결과, 순산소 용해기가 일반공기폭기법에 비해 유기물 제거율이 약 13% 가량 더 높게 평가되었다. 또한, MLSS의 경우 일반공기폭기법이 순산소장치에 비해 0.3배가량 높았다. 이는, 순산소장치의 경우 폭기조 내에 용존산소가 충분히 유지, 공급되기 때문에 슬러지 자산화가 고도로 진행된 결과로 판단되었다. 따라서, 고농도 유기물을 함유한 폐수 처리를 위한 방법으로는 기존에 많이 사용되었던 일반공기폭기법보다 순산소장치를 활용하는 것이 경제적인 면에서 더 유리할 것으로 판단되었다.
황산염 함량이 높은 광산배수를 대상으로 황산염환원균(Sulfate reducing bacteria, SRB)을 이용한 생물반응기의 설계인자를 도출하고자 컬럼실험을 수행하였다. 생물반응기의 기질물질로 우분을 기본으로 하여 버섯퇴비를 혼합하고, 보조제로써 볏짚, 석회석을 각각 혼합하여 적용하였다. 우분(70%), 버섯퇴비(10%), 볏짚(20%)을 기질물질로 사용하였을 때 최대 82%의 용존된 총 황 제거효율을 보였고, 체류시간은 2일 일 때 높은 효율을 보였다. 생물반응기 내 광산배수의 흐름이 상향류 일 때 배출수 내 환원형태의 황이 산소와 직접 접촉하면서 재산화되어 제거효율이 감소하는 것으로 나타났다. 황산염환원에 따른 금속 황화물 형성을 유도하기 위한 무기성 슬러지의 주입은 비소의 환원성 용해 및 SRB에 독성을 발현하여 생물반응기의 장기적 운영을 저해할 수 있다. 연구결과, 우분을 포함한 혼합기질물질을 활용한 하향류의 생물반응기가 황산염 및 용존된 총 황을 효과적으로 제거하였고, 이는 황산염 함유량이 높은 염수의 광산배수에서 적용이 가능할 것으로 판단된다.
기존의 연구를 통해 Fenton's reagent(FR)를 이용하여 MTBE의 제거가 가능하며, 그러나 중성 pH영역에서는 철이온이 수산화물로 침전되어 반응성이 낮아지므로 FR만을 이용한 처리는 높은 수소이온 농도조건(pH $3{\sim}4$)이라는 제약으로 인해 직접적인 토양 및 지하수의 MTBE 오염처리에 있어 여러 가지 어려움이 있다. 이에 본 연구에서는 효과적인 처리를 위하여 NTA, oxalate, acetate 등의 chelating agent가 철이온과 반응하여 생성된 착화합물을 이용하는 modified Fenton reaction을 도입하여 중성 pH영역에서도 철이온이 안정화되어 높은 분해효율을 나타낼 수 있도록 하였다. MTBE의 분해경향은 chelating agent의 종류와 농도, 철이온 농도 그리고 pH 변화에 따라 크게 영향을 받는 것으로 나타났다. 가장 적합한 착화합물을 선택하기 위하여 총 6개의 chelating agent(citrate, oxalate, succinate, acetate, NTA, EDTA)를 실험한 결과, 처리효율과 chelating agent의 생분해도, 독성 등을 고려하여 최종 3가지 종(oxalate, acetate, NTA)이 선정되어 이후의 실험에서는 위의 3종만을 chelating agent로 이용하였다. 동일한 실험조건($H_2O_2$ : 5%, chelating agent : 6 mM, $Fe^{3+}$ : 2 mM, pH 7)하에서의 적용성 평가한 결과, Fe-NTA가 반응시작 30분만에 99.9%의 가장 높은 제거효율을 나타내었다. Oxalate의 경우, NTA보다는 그 분해효율이 낮으나 다른 chelating agent보다 상대적으로 높은 효율(24시간 후 최대효율 : 91.3%)을 보여주며, acetate를 이용한 경우도 본 실험에서 좋은 결과(24시간 후 최대효율 : 75.8%)를 나타내었다. 또한, 적정 철이온의 농도는 oxalate가 chelating agent로 이용되면 철이온 농도가 3 mM일때 가장 큰 분해효율을 보이며, acetate의 경우는 5 mM까지 농도가 증가함에 따라 그 효율도 조금씩 증가하는 것으로 나타났다. 이와같이 MTBE의 in-situ remediation을 위한 modified Fenton 공정은 철이온을 중성 pH영역에서 안정화시켜 실제 토양에 적용하였을 때, 높은 분해효율을 얻을 수 있으며, 경제적인 자체 생분해도가 높은 저분자 유기산을 이용하였으므로 생물학적 처리와 연계를 가능하게 해주는 장점을 나타낸다. 또한 토양 내 존재하는 철광석을 촉매로 이용할 경우, 주입되는 철이온 없이도 $H_2O_2$에서의 hydroxyl radical 생성을 증가 시킬 수 있으므로 보다 경제적이고 친환경적인 처리기법을 도출해 낼 수 있다.
본 연구에서는 인공 UV lamp의 대체에너지로 무한한 청정에너지인 태양광을 광원으로 이용하여 Cu(II)-EDTA 제거를 위한 광촉매 산화반응을 실시하였다. Cu(II)-EDTA의 광촉매 산화반응의 효율에 관한 연구를 위해 집광반사판의 형태, 집광반사판의 입사각, 광세기, 유량, 반응면적, $H_2O_2$의 효율, 그리고 광촉매 형태의 변화에 따라 실시하였다. Cu(II)와 DOC 제거율은 평판형의 집광반사판보다 반구형의 집광반사판 사용시 높게 나타났으며, 반사판의 각도를 $38^{\circ}$까지 증가시킬수록 제거속도 및 제거율이 각각 증가였다. $TiO_2$ 분말시스템은 $TiO_2$ 코팅 시스템보다 Cu(II)와 DOC 제거율에 있어서 약 4배 이상의 큰 제거율을 나타내어서 제거효율에 있어서는 우수한 것으로 조사되었다. Cu(II)와 DOC 모두 자외선 세기가 높은 맑은 날($0.372{\sim}2.265\;mW/cm^2$)에 제거효율이 가장 좋은 것으로 나타났는데, Cu(II)의 경우 흐린날($0.038{\sim}1.129\;mW/cm^2$에 비하여 약 3배, DOC의 경우 약 2배의 높은 제거율이 나타나서 광세기가 양자수율에 직접적으로 영향을 미침을 알 수 있었다. Cu(II)가 제거되는 경향은 반응기의 면적이 클수록 증가하였으며, 유량변동에는 비슷한 경향을 보였지만 일정유량 이상에서는 방해요인이 되는 것으로 나타났다. 코팅된 $TiO_2$를 광촉매로 사용하였을 때 $H_2O_2$ 농도증가에 따라 Cu(II)의 제거효율은 크게 증가하였지만 분말형 $TiO_2$ 사용시에는 이에 비해 $H_2O_2$ 주입효과가 크게 나타나지 않았다.
휴 폐 광산으로부터 유출되는 산성광산배수는 낮은 pH와 다량의 중금속 이온을 포함하고 있어 지하수·하천 오염 및 주변 환경 파괴의 원인이 되고 있다. 본 연구는 자연정화시설에서 기질물질의 흡착 특성 평가에 중점을 두었다. 이를 위해 버섯퇴비에 의해 광미로부터 용출된 중금속이 흡착 처리 되는 과정에서 황산염환원균의 영향을 파악하였고, $Cd^{2+}$, $Cu^{2+}$, $Pb^{2+}$, $Zn^{2+}$을 포함한 인공 광산배수와 버섯퇴비를 반응시켜 중금속 흡착 처리 효율 평가 및 등온흡착곡선에 관해 고찰하였다. 연구 결과 광미에서 용출된 Mn은 미생물 혹은 흡착에 의한 안정화가 이루어지지 않은 것으로 나타났으며. Zn의 경우 황산염환원균에 의한 제거 기작이 중요한 역할을 하고 있음을 보여주었다. Fe는 미생물을 제거한 경우보다 미생물이 존재할 경우 다량의 Fe가 용출되었으며 이는 철환원박테리아가 $Fe^{3+}$를 소모함에 따라 Fe를 포함한 광물이 용해되어 용출되었기 때문이라고 추측된다. 버섯퇴비 투여 시 산화환원전위 (Oxidation Reduction Potential) 와 pH 측정을 통해 환원 환경 및 중성 환경이 조성됨을 확인 할 수 있었다. 인공 광산배수를 사용한 흡착실험결과 pH 6 조건에서 버섯퇴비의 중금속 흡착 효율이 90% 이상으로 매우 높게 나타났으며, pH 3 조건에서는 보다 낮은 흡착 효율을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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