TRIGA 연구로의 해체 시 발생하는 금속성 폐기물의 용융기술을 확립하기 위한 기초연구로 전기로 내에서 방사성 핵종(Co, Cs, Sr)을 포함한 알루미늄의 용융 시 용융온도, 용융시간 및 플럭스(flux)의 종류가 핵종의 분배 거동에 미치는 영향을 조사하였다. 플럭스의 종류에 따라 다소 차이는 있으나, 플럭스의 첨가로 알루미늄 용융체의 유동성이 증가됨을 확인할 수 있었다 용융 후주괴(ingot) 및 슬래그(slag) 시료의 XRD분석을 통해 핵종이 주괴에서 슬래그 상으로 이동하고 슬래그를 구성하고 있는 산화알루미늄과 결합하여 안정한 화합물을 형성함을 알 수 있었다. 슬래그의 발생량은 용융온도와 용융시간이 증가할수록 증가하는 경향을 보였으며, 증가속도는 플럭스의 종류에 따라 차이를 보였다. 핵종 중 Co는 용융온도가 증가함에 따라 주괴 내 에서는 감소하였으나 슬래그 상에서는 증가하는 경향을 보였으며, 실험조건에 따라 최대 90$\%$까지 주괴에서 슬래그로 이동하였다. 휘발성이 강한 Cs과 Sr은 대부분이 슬래그와 분진으로 이동하여 매우 높은 제염계수를 얻을 수 있었다.
원자력연구시설의 핫셀 내 바닥이나 장치표면에 부착된 고방사능분진의 제거를 위해서 PFC제염기술을 적용한다. 고가인 PFC 용액의 재사용을 위해서는 여과장치의 개발이 필요하고 제염종료 후 이차폐기물의 양을 최소화할 필요가 있다. PFC 제염폐액 내 방사성 입자를 제거하기 위해 핫셀 내의 고방사능분진의 오염 특성을 조사했다. 여과 막을 이용한 입자의 제거효율 측면에서 보면 세라믹 , PVDF, PP 막 모두가 95$\%$ 이상의 높은 여과 성능을 보였다. 기공 크기가 같은 동일 여과 막에서는 입자가 크거나 가하는 압력이 높을수록 좀더 높은 제거효율을 나타내었고, 3psi이하에서는 PVDF의 제거효율이 다른 막에 비해 작게 나타났다. 플럭스 성능은 PVDF 막이 가장 높은 수준을 나타냈고 세라믹과 PP 막에서는 다소 낮은 성능을 보였다. PVDF 막은 낮은 압력과 짧은 여과시간으로 최대(한계)플럭스에 도달함을 확인하였다. 세라믹 막은 모의입자의 제거 효율은 높지만 다소 낮은 Flux 성능을 나타냈다. 또한, 막 자체의 비싼 가격과 쉽게 부서지는 성질의 단점을 지니고 있지만 무기화합물의 재질로 되어있기 때문에 알파방사능 환경에서 H, 가스를 발생하는 고분자 막인 PVDF, PP 막과 비교하여 훨씬 안정적이었다. 그리고 이들 소수성 여과막들의 특성 비교를 바탕으로 세라믹 막을 적용한 PFC 실증 여과장치의 공정도를 살펴보았다.
삼중수소의 환경방출에 따른 주민선량의 규제이행을 위해 개발된 NEWTRIT모델, AIRDOS-EPA 모델, NRC 모델의 평가 방법을 고찰하고, 활용 가능한 국내 특성자료를 사용하여 예측결과를 비교하였다. 이들 모델 중에서 가장 최근에 개발된 NEWTRIT 모델만이 tritiated water (HTO) 방출에 따른 organically bounded tritium (OBT)의 영향을 고려한다. 평가결과 삼중수소의 환경방출로 인해 모든 가능한 경로로부터 받게 되는 총 피폭선량은 AIRDOS-EPA 모델의 예측결과가 NEWTRIT모델과 NRC모델에 비해 각각 1.03배, 2.46배 높은 결과를 나타냈다. 이러한 결과로부터 NRC모델로 예측되는 피폭선량이 실제 주변주민이 받을 수 있는 피폭선량을 과소평가할수 있다고 이해해서는 안될 것이다. 왜냐하면 삼중수소의 환경내 거동에 대한 불확실성은 매우 크기 때문에 규제이행을 위한 수학적 모델과 관련 변수 값은 극히 보수적 가정에 근거하기 때문이다. NEWIRIT 모델로 예측된 식품섭취에 의한 피폭선량에서 우리나라의 주식인 곡류의 상대적으로 많은 섭취로 OBT는 HTO와 거의 대둥한 수준의 영향을 나타내었다. 삼중수소의 환경방출에 따른 총 피폭선량에서 NRETRIT 모델은 AIRDOS-EPA 모델과 유사한 예측결과를 나타내지만, NEWTRIT 모델은 식품섭취에 따른 OBT의 영향을 고려함으로써 환경으로 방출된 HTO 거동의 현상적 이해 둥에 있어서 보다 의미가 있다고 판단된다.
650$^{\circ}C$의 LiCl-Li$_{2}$O 용융염계에서 10 g U$_{3}$O$_{8}$/batch 규모의 장치를 이용해서 우라늄산화물의 전해환원 특성에 대한 평가를 수행하였다. 일체형 음극은 고체전극, 우라늄산화물과 우라늄산화물을 담아주는 다공성 용기(멤브레인)로 구성된다. 멤브레인 재료로는 325-mesh 스테인레스강막과 다공성 마그네시아 도가니를 사용하였다. 일체형 음극의 재질에 따른 LiCl-3 wt$\%$ Li$_{2}$O계와 U$_{3}$O$_{8}$-LiCl-3 wt$\%$ Li$_{2}$O계의 순환 전압측정법 결과로부터 전해환원 반웅 메커니즘을 규명하였다. 일체형 음극의 재질에 따른 우라늄산화물의 직접 및 간접 전해환원에 대한 실험을 수행하였다. 그 결과, 325-mesh스테인레스강막을 사용하여 직접 및 간접 전해환원으로 금속전환을 수행하였을 때 낮은 전류효율로 인해 우라늄산화물을 금속우라늄으로 환원시키지 못했으며, 마그네시아 다공성 도가니를 사용하여 간접 전해환원으로 금속전환을 수행하였을 때는 높은 전류효율로 인해 우라늄산화물을 금속우라늄으로 환원시킬 수 있었다
원자력 발전소의 증기발생기 슬러지 중에서는 이온교환수지가 발견되어서는 안 된다. 원자력 발전소의 증기발생기 슬러지 시료 중에서 발견되어 이온교환수지 입자로 의심되는 구형 입자들의 특성을 측정하였다. 미세조작기술을 이용하여 광학현미경으로 입자 크기 분포를, EPMA로 구형입자의 성분을, 그리고 IR 분광 스펙트럼 비교에 의하여 이온교환수지 여부를 조사하였다. 슬러지의 입자 크기는 1 내지 $200{\mu}m$이었으나 구형 입자는 $40-500{\mu}m$이었다. 슬러지의 주요 불순원소가 Si, Al, Mn, Cr, Ni, Zn, 그리고 Ti이었으나 구형 입자는 Si, Cu, Zn 이었다. 주성분은 두 경우 모두 철이었다. 구형 입자의 IR 분광스펙트럼은 증기발생기 취출수 정화계통에서 사용하는 이온교환수지의 스펙트럼과 비교했을 때 서로 일치하지 않음을 보여주었다. 이 결과들은 증기발생기 슬러지 시료 중에서 발견된 구형 입자가 이온교환수지는 아니며 일반적인 슬러지가 생성되는 과정에서 작은 슬러지 입자들이 크게 뭉쳐서 생성된 것임을 나타내고 있다.
방사성폐기물 처분 연구 사업이 법률적인 인허가 뿐만이 아니라 일반 국민의 동의를 얻기 위해서는 처분 사업의 안전성에 대한 신뢰성 획득이 중요하며 이를 위해 투명하게 공개될 수 있는 종합 성능 평가 (TSPA, Total System Performance Assessment)의 수행 이 필요하다. 본 연구에서는 처분 성능 평가의 투명성 증진을 위한 방안의 하나로 처분 종합 성능 평가 전 과정에 대해 품질 보증 원칙을 도입하여 평가 관련 전체 업무에 관한 신뢰성 향상을 꾀하고자 하였다. 이를 위해 처분 종합 성능 평가 수행의 다섯 단계인 (1) 기획, (2) 연구 수행 , (3) 문서화, (4) 내부 검토, (5) 독자적인 외부 검토 과정에 T2R3의 품질 보증 원칙을 적용한 인터넷 기반의 Cyber R&D Platform이 개발되었다. 인터넷을 기반으로 하는 본 시스템의 개발을 통해 안전성 평가 관련 모든 참여자들은 평가 전 과정에서 투명성이 유지된 데이터들에 쉽게 접근하여 이를 이용할 수 있다 Cyber R&D Platform은 안전성 평가를 위한 시나리오 개발 관련 데이터인 FEP 목록과 관련 시나리오 정보, 관련 시나리오 도출 과정 및 평가 체계 등을 체계적으로 구축한 FEAS (FEp to Assessment through Scenario development)프로그램과 안전성 평가에 필요한 입력 데이터들을 분류, 저장해 놓은 PAID (Performance Assessment Input Data) 프로그램, 그리고 이러한 자료들을 품질 보증 원칙과 절차에 의한 승인 과정을 통해 입력, 저장할 수 있는 품질 보증 시스템으로 구성되어 있으며 이를 통합 운영함으로써 도출된 데이터들의 신뢰성을 높이고자 하였다. 향후 연구에서는 Cyber R&D Platform과 평가 software와의 통합 운영으로 웹 기반 시스템에 대한 한 번의 접속만으로 안전성 평가 관련 모든 정보를 확인, 이용할 수 있도록 할 것이다.
염산매질에서 산화/환원제를 사용하여 Pu 산화수를 조절한 후, UV-Visible-Near IR 분광기를 이용하여 Pu(III, IV, V, VI) 산화수에 대한 흡수스펙트럼을 측정하여 그 분광학적 특성을 고찰하였다. Pu(III)으로 조절하기 위하여 환원제인 $NH_2OH$ HCl를 사용하였으며, Pu(IV)와 Pu(VI)로 조절하기 위하여 산화제인 $NaNO_2$ 및 $HClO_4$를 각각 사용하였다. 또한 Pu(VI)로 조절된 용액에 환원제인 $NH_2OH$ HCl를 사용하여 Pu(V)로 조절하였다. Pu(III)와 Pu(IV)의 대표적인 흡수피크는 470 nm 및 600 nm에서 각각 관찰되었고, Pu(VI)와 Pu(V)의 특성피크는 830 nm 및 1135nm에서 각각 관찰되었다. Pu(III, IV, VI) 산화상태의 시간 경과에 따른 흡수스펙트럼 변화는 관찰되지 않았으나 Pu(V)의 경우 매우 불안정하여 생성되자 마자 Pu(III)로 변화되었다.
결정질 암반에 위치한 가상의 방사성폐기물처분장에 대한 정확한 안전성 평가를 수행하기 위해서는 다공암반으로 대표되는 공학방벽 및 결정질 암반으로 대표되는 자연방벽을 모두 고려한 매질에서의 물질 거동 특성을 정확하게 모사하는 것이 중요하다. 본 논문에서는 단열-다공암반내 유동 및 물질전달의 정확한 해석을 위한 연결망 구축방법에 대하여 서술하였다. 실제 단열암반을 사실적으로 모사하기 위하여 단열 물성자료는 확률밀도함수를 이용하여 생성하였다. 2차원의 사각격자로 모사된 단열암반과 육면체로 모사된 다공암반간 교차선의 원활한 검색을 위하여 단열암반과 연결전 다공암반의 교차면에 가상의 단열암반을 추가적으로 도입하였다. 전체유동경로를 구성하기 저하여 생성된 단열들 간의 교차선을 효율적으로 검색할 수 있는 방법 및 단열암반 및 단열-다공암반간의 연결도를 신속히 확인하는 알고리즘을 제안하였다. 이러한 방법들은 추후 방사성폐기물처분장에서의 단열-다공 암반을 통한 핵종 이동 특성을 모사할 수 있는 수치코드 개발에 많은 도움을 줄 것으로 사료된다.
[ $Ag_2O$ ] 첨가한 압축 벤토나이트에 대하여 관통 확산법으로 요오드 이온의 이동 특성을 관찰하였다. $Ag_2O$를 첨가하지 않은 압축 벤토나이트와 마찬가지로 $Ag_2O$를 첨가한 압축 벤토나이트에서도 요오드 이온은 확산에 의하여 이동하는데, $Ag_2O$를 첨가한 압축 벤토나이트는 $Ag_2O$를 첨가하지 않은 압축 벤토나이트에 비하여 요오드 이온의 초기 누출 시간이 지연되는 것으로 나타났다. $Ag_2O$를 첨가한 압축 벤토나이트에서 요오드 이온의 초기 누출 시간 지연은 확산 용액으로 순수 요오드 이온 수용액을 사용하였을 때 뿐만 아니라 0.1 M NaCl-요오드 이온 수용액을 사용하였을 때에도 관찰되었다. 또한 $Ag_2O$를 첨가한 압축 벤토나이트의 겉보기 확산 계수는 $Ag_2O$를 첨가하지 않은 압축 벤토나이트의 겉보기 확산 계수보다 낮은 값을 나타내었다. $Ag_2O$를 첨가하지 않은 압축 벤토나이트의 유효 확산 계수는 기존 문헌에 보고된 값과 거의 일치하는 결과를 얻었으며, $Ag_2O$를 첨가한 압축 벤토나이트에서 요오드 이온의 유효 확산 계수는 $Ag_2O$ 첨가에 따라 대체적으로 감소하는 경향을 나타내었다.
한국형 기준 처분시스템의 공학적 방벽에서의 열-수리-역학 복합 현상을 실증하기 위한 공학적 규모 실증실험 장치인 KENTEX에서 얻은 열, 수리, 역학적 실험 데이터를 이용하여 벤토나이트의 포화공정을 해석하였다. ABAQUS를 사용한 모델계산의 함수율과 실험 결과의 비교에서 불포화 영역에서는 온도상승으로 인해 초기 수분이 감소하는 수분 재분포 공정을 모델에 포함시키지 않아 함수율의 차가 컸다. 포화 영역에서는 실험에서 초기 수분보다 낮은 함수율에서부터 지하수로 포화가 진행되지만 모델과 실험에서 얻은 함수율 값의 차이가 점점 감소해 완전포화에 도달할 때에는 두 함수율 값이 거의 비슷한 결과를 보여주였다. 포화도 약 95%에 이르는 시간은 실험결과와 계산 결과가 서로 비슷한 약 500일 정도로 예측할 수 있었다. 그리고 불포화 영역의 수분 재분포가 벤토나이트의 완전포화에 도달하는 시간에는 큰 영향을 미치지 않는 것으로 분석되었다. 따라서 본 해석기법을 사용하면 지하처분연구시설의 완충재인 벤토나이트의 포화시간을 예측할 수 있을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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