Chemical poisoning of Ni/MgO catalyst was induced by hot alkali carbonate vapor in molten carbonate fuel cell (MCFC), and the poisoned (or contaminated) catalyst was characterized by TPR/TPO, FTIR, and XRD analysis. Carbonate electrolytes such as K and Li were transferred to the catalyst during DIR-MCFC operation at 650 ℃. The deposition of alkali species on the catalyst consequently led to physical blocking on catalytic active sites and structural deformation by chemical poisoning. TPR/TPO analysis indicated that K species enhanced the reducibility of NiO thin film over Ni as co-catalyst, and Li species lessened the reducibility of metallic Ni by chemical reaction with MgO. FTIR analysis of the poisoned catalyst did not exhibit the characteristic ${\vector}_1$$(D_{3h})$ peaks (1055 $cm^{-1},\;1085\;cm{-1})$ for pure crystalline carbonates, instead a new peak (1120 $cm^{-1})$ was observed proportionally with deformed alkali carbonates. From XRD analysis, the oxidation of metallic Ni into $Ni_xMg_{1-x}O$ was confirmed by the peak shift of MgO with shrinking of Ni particles. Conclusively, hot alkali species induced both chemical poisoning and physical deposition on Ni/MgO catalyst in DIR-MCFC at 650 ℃.
The adsorption and surface reactions of $SO_2$ on Ni(100), c($2{\times}2$)_O/Ni (100) and NiO(111)/Ni(100) surfaces have been investigated using X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and near-edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) technique. On Ni(100), chemisorbed $SO_2$ is formed at 160 K. When $SO_2$ is adsorbed on c($2{\times}2$)_O/Ni(100) at 160 K, $SO_2$ reacts with oxygen to form $SO_3$ and trace amount of $SO_4$ species. $SO_3$ is adsorbed on this surface with its $C_3$ axis perpendicular to the surface. On a NiO(111)/Ni(100) surface, both $SO_3$ and $SO_4$ species are formed at 160 K from adsorbed $SO_2$.
Ni catalyst (Ni: 15 wt%) supported on precalcined SiO2 has been investigated in reforming reactions of methane to synthesis gas. The catalyst exhibited fairly good activity and stability in partial oxidation of methane (POM), whereas it deactivated in steam reforming of methane (SRM). Pulse reaction results of CH4, O2, and CH4/O2 revealed that Ni/SiO2 has high capability to dissociate methane. The results also revealed that both CH4 and O2 are activated on the surface of metallic Ni, and then surface carbon species react with adsorbed oxygen to produce CO and CO2 depending on the bond strength of the oxygen species on the catalyst surface.
Mishra, Dinesh Kumar;Dabbawala, Aasif A.;Truong, Cong Chien;Alhassan, Saeed M.;Jegal, Jonggeon;Hwang, Jin Soo
Journal of Industrial and Engineering Chemistry
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제68권
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pp.325-334
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2018
Lactose is a reducing disaccharide consisting of two different monosaccharides such as galactose and glucose. The hydrogenation of lactose to lactitol is a formidable challenge because it is a complex process and several side products are formed. In this work, we synthesized Ru-Ni bimetallic nanohybrids as efficient catalysts for selective lactose hydrogenation to give selective lactitol. Ru-Ni bimetallic nanohybrids with $Ru-NiO_x$ (x = 1, 5, and 10 wt%) are prepared by impregnating Ru and Ni salts precursors with $TiO_2$ used as support material. Ru-Ni bimetallic nanohybrids (represented as $5Ru-5NiO/TiO_2$) catalyst is found to exhibit the remarkably high selectivity of lactitol (99.4%) and turnover frequency i.e. ($374h^{-1}$). In contrast, monometallic $Ru/TiO_2$ catalyst shows poor performance with ($TOF=251h^{-1}$). The detailed characterizations confirmed a strong interaction between Ru and NiO species, demonstrating a synergistic effect on the improvement on lactitol selectivity. The impregnation-reduction method for the preparation of bimetallic $Ru-NiO/TiO_2$ catalyst promoted Ru nanoparticles dispersed on NiO and intensified the interaction between Ru and NiO species. $Ru-NiO/TiO_2$ efficiently catalyzed the hydrogenation of lactose to lactitol with high yield/selectivity at almost complete conversion of lactose at $120^{\circ}C$ and 55 bar of hydrogen ($H_2$) pressure. Moreover, $Ru-NiO/TiO_2$ catalyst could also be easily recovered and reused up to four runs without notable change in original activity.
The interaction of oxygen with polycrystalline nickel surface has been studied by investigating the X-ray photoelectron spectra of O 1s, Ni $2p_{3/2}$, and their valence band electrons. By comparing the oxygen exposure of this work with the reported results of LEED, AES, and work function measurements, it is found that the atomic oxygen, adsorbed dissociatively in the initial stage of exposure, is responsible for a p(2 ${\times}$ 2) structure and a subsequent c(2 ${\times}$ 2) structure on the Ni(100) surface. This dissociatively adsorbed oxygen species forms surface NiO layer subsequently on further oxygen exposure. The NiO layer is more easily formed with the increasing temperature. Non-stoichiometric oxygen species is also found to accompany the NiO layer. It appears prior to the formation of bulk NiO at all of the temperatures of this work except at 523K.
Lee, Kyoung Jin;Chung, Jae Hun;Lee, Min Jin;Hwang, Hae Jin
한국세라믹학회지
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제56권2호
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pp.160-166
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2019
In this study, we investigated the long-term stability of Nd2NiO4 solid oxide fuel cell (SOFC) cathodes to evaluate their chromium poisoning tolerance. Symmetrical cells consisting of Nd2NiO4 electrodes and a yttria-stabilized zirconia electrolyte were fabricated and the cell potential and polarization resistance were measured at 850 ℃ in the presence of gaseous chromium species for 800 h. Up to 500 h of operation, the cell potential remained constant at 500 mA/㎠. However, it increased slightly over the operation duration of 550-800 h. No appreciable increase was observed in the polarization resistance of the Nd2NiO4 cathode during the entire operation of 800 h. Physicochemical examinations revealed that the gaseous chromium species did not form chromium-related contamination not only in the Nd2NiO4 cathode but also at the cathode/electrolyte interface. The results demonstrated that Nd2NiO4 is resistant to chromium poisoning, and hence is a potential alternative to standard perovskite cathodes.
본 연구에서는 $Ni/Al_2O_3$ 촉매의 수증기 개질반응 및 표면 특성을 조사하였다. 조촉매로써 선정된 Mo를 담지하여 제조한 Ni-Mo계 촉매를 Ni계 촉매와 반응활성 비교결과 효율증진 인자를 확인할 수 있다. $H_2$-TPR 및 XPS 분석을 통하여 효율이 저하되는 특성을 확인하였다. 수증기 개질반응 long run 실험 후 촉매표면에 침적된 carbon의 침적특성 및 결합구조, 기화특성을 확인하기 위하여 $O_2$-TPO 분석을 수행하였다. 본 연구를 통하여 수증기 개질반응에서 Ni과 강한 상호작용으로 결합하여 촉매의 반응활성 저하를 일으키는 graphitic carbon 종 형성을 억제함으로 Ni-Mo계 촉매에서 내구성이 증진됨을 확인할 수 있다.
Catalytic properties of Ni-Zr$O_2$ catalysts prepared by coprecipitation have been studied for the gas-phase hydrogenation of 1,3-butadiene to butenes. The coprecipitation method led to the solid solution of Ni-Zr$O_2$, which contains highly resistant Ni species to thermal reduction with H2. Nickel species of the solid solution were highly dispersed in the ZrO2 lattice, so that the reduced catalysts were selective for hydrogenation of 1,3-butadiene to butenes (99.9%) even in the presence of 1-butene.
The catalyst Ni/MgO (Ni : 15 wt%) has been applied to methane reforming reactions, such as steam reforming of methane (SRM), partial oxidation of methane (POM), and oxy-steam reforming of methane (OSRM). It showed high activity and good stability in all the reforming reactions. Especially, it exhibited stable catalytic performance even in stoichiometric SRM (H2O/CH4 = 1). From TPR and H2 pulse chemisorption results, a strong interaction between NiO and MgO results in a high dispersion of Ni crystallite. Pulse reaction results revealed that both CH4 and O2 are activated on the surface of metallic Ni over the catalyst, and then surface carbon species react with adsorbed oxygen to produce CO.
The activities of Ni(20wt%)/$La_2O_3$, Ni(20wt%)/${\gamma}-Al_2O_3$, and Ni(20wt%)/$SiO_2$ catalyst for $CO_2$ reforming of $CH_4$ were investigated in a fixed bed flow reactor under atmospheric condition. Catalyst characterization using XRD, TEM, SEM, BET analysis were also conducted. The catalytic activity of Ni(20wt%)/$La_2O_3$ catalyst has relatively superior to that of Ni(20wt%)/${\gamma}-Al_2O_3$ and Ni(20wt%)/$SiO_2$ catalyst. The good activity of Ni(20wt%)/$La_2O_3$ catalyst seems to depend on reduced $Ni^{\circ}$ phases of NiO($\rightarrow$ Ni + O), $LaNiO_3$($\rightarrow$$Ni+La_2O_3$), Ni crystalline phases, and decoration of Ni phases by lanthanum species is also an important factor. Ni(20wt%)/${\gamma}-Al_2O_3$ and Ni(20wt%)/$SiO_2$ catalyst due to surface acidity resulted in the deposition of wisker type and encapsulate carbon on the surface of catalyst, but Ni(20wt%)/$La_2O_3$ catalyst did not show carbon on the surface of catalyst up to 8.5hr reaction.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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