실용적인 Fe-Ti계 수소저장합금전극을 제조하기위한 적절한 공정을 확립하기위하여 다섯가지의 서로다른 제조공정을 선택하여 조사하여 보았다. 전극제조를 위해 먼저 FeTi 합금을 플라즈마 아크 용해로에서 용해제조한 후 분쇄하여 분말을 만들고 이를 성형하였다. 성형전에 합금분말을 Ni무전해도금하여 본 결과 Fe-Ti 합금의 방전특성이 개선되었으며 열처리효과에 대하여도 검토하여 보았다. 성형전 합금분말을 열처리하는 경우 열처리 온도가 증가함에 따라 전극의 방전용량이 증가함을 확인하였으며 특히 성형후 $100^{\circ}C$의 온도에서 열처리하는 경우 가장 좋은 결과를 얻을 수 있었다. 이들 결과로 부터, Ni무전해도금과 열처리가 Fe-Ti 계 전극의 방전성능을 향상시키는데 결정적인 역할을 함을 알 수 있었다. 또한, 본 연구에서 제안된 공정에 따라서 Mn을 첨가하여 Fe-Ti-Mn 전극을 제조하고 그 성능을 조사하여 본 결과 대단히 바람직한 결과를 얻었다.
Electrochemical and thermodynamic properties of $MmNi_5$ and the related alloys for nickel-metal hydride battery(Ni-MH) were studied in terms of the equilibrium hydrogen pressure. $MmNi_5$ alloy with high equilibrium hydrogen pressure(10~20atm at room temperature), which is usually difficult to charge, was substituted for Al in part. Partial substitution of Al made not only the equilibrium pressure to be reduced remarkably, but also the enthalpy change depending on the formation of metal hydride to be agreed to the value in gas phase reaction and electrochemical reaction. Besides the composition of Al which can be given the maximum discharge capacity was turned out to be between the 0.5~1.0 atoms of Al.
Metal hydride alloys of TiFe based system have been produced by mechanical alloying(MA) method and their electrochemical characteristics have been evaluated for application for Ni/MH battery electrode. These alloys became amorphous after 36hrs ball milling and easily activated electrochemically. All MA amorphous alloys reached at the first charge/discharge cycle the maximum capacity which was 2-3 times higher than the crystalline state. But their cyclic lives were much inferior to the crystalline state. Alloying elements such as Ni, Co, Cr, Mo substituting Fe greatly improved the capacity and 180 mAh/g capacity was obtained in an alloy of TiFe_{0.6}Ni_{0.1}Co_{0.1}Cr_{0.1}Mo_{0.1}$.
There are two types of metal hydride electrodes as a negative electrode in a Ni-MH battery, $AB_2$ Zr-based Laves phases and $AB_5$ LM(La-rich mischmetal)-based alloys. The $AB_5$ alloy electrodes have characteristic properties such as a large discharge capacity per volume, easiness in activation, long cycle life and a low cost of alloy. However they have a relatively small discharge capacity per weight. The $AB_2$alloy electrodes have a much higher discharge capacity per weight than $AB_5$ alloy electrodes, however they have some disadvantages of poor activation behavior and cycle life. Therefore, in order to improve the discharge capacity of the $AB_5$ alloy electrode the Zr, Ti and V which are the alloying elements of the $AB_2$ alloys were added to the $LaNi_{3.6}Ai_{0.4}Co_{0.7}Mn_{0.3}$ alloy which was chosen as a $AB_5$ alloy with a high capacity. The addition of Zr, Ti and V to $LaNi_{3.6}Ai_{0.4}Co_{0.7}Mn_{0.3}$ alloy improved the activation to be completed in two cycles. The discharge capacities of Zr 0.02, Ti 0.02 and V 0.1 alloys in $LaNi_{3.6}Ai_{0.4}Co_{0.7}Mn_{0.3}M_y$ (M = Zr, Ti, V) were respectively 346, 348 and 366 mAh/g alloy. The alloy electrodes, Zr 0.02, Ti 0.05 and V 0.1 in $LaNi_{3.6}Ai_{0.4}Co_{0.7}Mn_{0.3}M_y$ (M = Zr, Ti, V), have shown good cycle property after 200 cycles. The rate capability of the $LaNi_{3.6}Ai_{0.4}Co_{0.7}Mn_{0.3}M_y$ (M = Zr, Ti, V) alloy electrodes were very good until 0.6 C rate and the alloys, Zr 0.02, Ti 0.05 and V 0.1, have shown the best result as 92 % at 2.4 C rate. The charge retention property of the $LaNi_{3.6}Ai_{0.4}Co_{0.7}Mn_{0.3}M_y$ (M = Zr, Ti, V) alloys was not good and the alloys with M content from 0.02 to 0.05 showed better charge retention properties.
$ZrV_{0.7}Mn_{0.5}Ni_{1.2}$ alloy is attractive for anode material in Ni/MH secondary battery because of its large hydrogen storage capacity in gas-solid reaction and long cycling durability in KOH electrolyte. In this work, in order to further improve the discharge performance of this alloy electrode, the alloy was annealed by optimal condition which is for 12 hours at $1000^{\circ}C$. The alloy annealed under optimal condition had higher rate capability and discharge capacity than as-cast one. The microstructure of the as-cast and annealed alloy was investigated by scanning electron microscopy and energy dispersive spectroscopy. Ni content in the matrix was increased, being this homogenized after annealing. Additionally, The measurement of the surface area by B.E.T. analysis showed that there was little difference as-cast and annealed alloy. Therefore, improvement in the rate capability of the annealed alloy is due to increase of Ni content in the matrix.
The MmNi-based alloy electrode was studied for use as a negative electrode in Ni-MH battery. Alloys with $MmNi_5-_xM_x$(M=Co,Al,Mn) composition were synthesized, and their electrode charateristics of activation rate, temperature dependence, electrode capacity and cycle life were investigated. With increasing Al content and decreasing Mn content in the alloys, the discharge capacity increased while the cycle life decreased. As x in $MmNi_5-_xM_x$ increased from 1.5 to 2.0, decreasing the Ni content, the discharge capacity, the low temperature property and the rate capability decreased. However its cycle life was improved. Increasing Co content resulted in a prolonged cycle life and decrease of high rate discharge capacity. It can be concluded that the most promising alloy in view of discharge capacity and cycle life is $MmNi_{3.5}Co_{0.7}Al_{0.5}Mn_{0.3}$.
본 논문은 마이크로전극 측정시스템을 사용하여 니켈수소전지의 전극 소재로 사용되고 있는 수산화니켈의 단일 입자에 대해 전기화학적 평가를 수행 하였다. 즉 Carbon fiber 마이크로전극을 수산화니켈 입자 한개 위에 전기적인 접촉을 이루도록 조정하고 전기화학적 평가를 수행하였다. Cyclic Voltammetry 실험 결과 수산화니켈의 산화 환원 반응과 산소 발생 반응(OER)이 명확하게 분리 되고 있음을 확인하였으며, 전위주사속도를 증가 시킬 경우 환원 전하량은 주사 속도에 의존하지 않고 거의 일정한 수치를 보여 주고 있으나, 산화 전하량은 환원 전하량 보다 크고 주사속도 구간에서 부반응인 산소발생이 증가하고 있음을 확인했다. 그리고 Calvanostat에 의한 정전류 충방전 실험의 결과 수산화니켈 단일 입자의 방전용량은 이론용량 289 mAh/g에 근접한 수치(약 250 mAh/g)를 보여 주었으며 또한 Potential Step에 의해 단일 입자내의 수소이온 확산계수($D_{app}=3{\sim}4{\times}10^{-9}\;cm^2/s$)가 얻어졌다.
Zr-Mn-Ni 3성분계 합금으로서 $ZrMn_2Ni_x$ (x=0.0, 0.3, 0.6, 0.9 and 1.2) 합금을 제작하여 이들의 수소저장특성과 전기화학적 특성을 조사한 결과 $ZrMn_2Ni_x$ 모든 조성에서 C14 Laves phase가 형성되었다. 여러 합금 중에서 $ZrMn_2Ni_{0.6}$ 합금이 비교적 활성화가 빨리 이루어졌고(약 11회 싸이클 후), 방전용량이 가장 컸다(최대 45mAh/g). 모든 합금에서 6M KOH 전해질에 Zr이 가장 잘 용해되었다. $ZrMn_2Ni_{0.6}$ 합금은 다른 합금들에 비해 Mn과 Ni이 더 많이 용해되었다. $ZrMn_2Ni_{0.6}$ 합금이 비교적 활성화가 빨리 이루어지고 방전용량이 컸는데, 이에 따른 활발한 충 방전으로 인하여 Zr, Mn, Ni이 많이 용해되어 나온 것으로 사려된다.
본 논문에서는 기존 HEV의 단점을 보완한 일정 엔진-발전기 출력/가변 전지 출력의 직렬형 HEV를 제안하고 직렬형 HEV 등가실험장치를 구성하였다. 제안된 연계운전방식은 엔진/발전기 출력을 일정하게 유지해서 전동기에서 요구하는 출력이 발전기를 출력보다 크면 전지에서 방전을 하고 전동기에서 요구하는 출력이 발전기 출력보다 작으면 전지에 충전을 하게된다. 내연기관 시뮬레이션과 로드 프로파일을 통한 실험결과로부터 적은 배기가스 방출량과 높은 에너지 효율을 갖는 직렬형 HEV 최적운전방식으로 이용될 수 있음을 증명하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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