사용후핵연료 침출액중 비방사능이 작은 핵종들의 정확한 분석을 위해서는 비방사능이 큰세슘을 제거하여야 한다. 이를 위하여 세슘만을 선택적으로 흡착한다고 알려진 ammonium molybdophosphate(AMP) 를 이용하여 사용후 핵연류 침출액의 구성원소들(Cs, U, Ce, La, Co, Sr)과 사용후핵연료와 접한 벤토나이트의 성분들(Ca, Na, K)에 대한 제거율을 검토하였다. 그 결과 0.1 M 질산매질에서 AMP로 90% 이상의 세슘이 제거되었고 대부분의 Ca, Na, Co, Sr은 용액중에 남아 있었다. 그러나 일부 세늄을 포함한 란탄족 3가 이온들은 세슘과 같이제거 되었다. 벤토나이트 성분중일부 칼륨도 AMP에 흡착하였으나 실제 시료와 같이 묽은 벤토나이트 용액에서의 칼륨은 AMP이 유효치환량에 큰 영향을 주지 않았다. 한편 사용후핵연료의 침출 기준원소인 스트론튬을 분리하기 위하여 8.0 M 질산매질의 용리할 경우 95% 이상의 스트론튬을 회수 할 수 있었다.
본 실험은 지하수에 포함된 중금속을 제거하기 위한 투수성반응벽체를 개발하기 위하여 대공극 형성물질로 분쇄한 폐지와 식물섬유를 그리고 구조형성소재로 Na와 Ca-벤토나이트를 사용하여 소성 후 소성된 소재의 표면 구조와 공극발달 특성을 조사하였다. 그러나 소성은 중금속 제거율을 급격히 감소시키는 양이온교환용량에 영향을 미치므로 2:1 점토광물 중에서 양이온교환용량이 큰 점토광물과 일반 산업물질을 소재를 선정하였다. 연구 결과는 살펴보면 소성온도가 증가함에 따라 소성에 사용된 소재의 기존 CEC의 10 % 이하로 급격히 감소되는 경향을 보여주었다. 일축 압축 시험 결과 처리간 용적밀도는 큰 차이가 없었지만 Na와 Ca-벤토나이트를 소성소재 모두 폐지가 5 % 정도 처리하였을 때 압축강도가 가장 높은 것으로 나타났다. 그리고 소성온도와 기간 모두 공극 형성에 영향을 미친 것으로 조사되었다. 이러한 연구 결과로부터 다공체 내에 형성된 공극은 수분 투수 특성과 중금속 제거에 모두 영향을 미칠 것이라 추정하였다.
적절한 조치 없이 방치되어온 폐광재가 폐광산 근교 및 멀리 떨어진 지역의 유휴지 혹은 농경지까지 다양한 경로를 통해 영향을 주고 있다. 중금속은 일반적인 방법으로 더 이상 분해되지 않는 원소 상태로 존재하고, 단순 매립할 경우 처분후에도 계속적인 용출과정이 일어날 수 있으므로 물리 화학적으로 보다 안정된 상태로 고정화시켜야 한다. 본 연구에서 화학적 고정화 첨가제로 사용된 CaO, $Na_2$Sㆍ$5H_2$O, $CaCO_3$순으로 각 중금속에 대해 높은 고정화 Capacity (q)와 효율 (k)을 나타냈으며 bentonite가 다른 토양보다 물리 화학적 특성과 고정화능이 우수하여 이들이 ADM를 고정화하는 좋은 첨가제라고 사료된다. bentonite 50g에 흡착된 각 중금속에 대하여 Freundlich 등온식을 적용해서 Freundlich등온식의 상수인 n과 k값을 나타내었다.
이 연구는 제 3기층 퇴적분지 내에 분포하고, 유사한 지질환경에서 형성된 일본의 2개 광상 (Tsukinuno 및 Tomioka)과 국내 5개 광상(두산, 나아, 옥산, 동양 및 연일16호)에서 산출하는 7개 벤토나이트를 대상으로 광물학적 특성 및 물리화학적 특성을 비교하여 벤토나이트의 물성을 주 지배하는 요인에 대한 분석을 시도하였다. 연구 대상 시료들 중 츄키누노(Tsukinuno) 광석은 천연산 Na-형 벤토나이트이며 나머지는 모두 Ca-형 벤토나이트이다. 벤토나이트의 물성을 지배하는 가장 중요한 요인은 몬모릴로나이트 함량비이지만 모든 물성이 몬모릴로나이트 함량비만으로는 설명되지 않는다. 이는 여러 가지 요인들이 복합적으로 벤토나이트의 물성을 지배하기 때문이다. 점토광물류의 경우는 입도 분포가 물성을 지배하는 주요한 요인으로 알려져 있다. 입도 분포와 같은 물리적 요인을 동일시한다면 광물학적 요인이 우세하게 영향을 미친다. 벤토나이트의 주성분광물인 몬모릴로나이트의 함량비와 층 전하에 따라 몇 가지 물성은 지배된다. 특히 층 전하값은 몬모릴로나이트의 양이온 교환능과 메틸렌블루 흡착량을 크게 지배한다. 부성분광물로 산출하는 불석과 황철석의 함량비가 물성을 크게 지배하며, 불석이 우세하게 산출하는 광석은 강한 알카리성을 띠며 양이온 교환능을 상승시키나 팽윤도, 점도, 강도 등의 다른 물성을 저하시킨다. 황철석이 함유된 시료 는 생형 압축 강도와 습태 인장 강도 값을 극히 저하시킨다. 층간 교환성 양이온 종에 따라 물성이 크게 달라지며, Na-형 벤토나이트는 Ca-형 벤토나이트보다 극히 향상된 팽윤도 및 점도를 보이며 보다 강한 알카리성을 띤다. 또한 몬모릴로나이트 결정크기와 형태가 물성을 지배하는 요인이 되며, 결정도가 우수하여 결정크기가 크고 얇은 엽편으로 구성된 광석에서 비 표면적, 양이온 교환능, 점도, 팽윤도, 메틸렌블루 흡착량, 생형 압축 강도 및 습태 인장 강도를 향상시킨다. 국내산 두산 벤토나이트가 가장 우수한 물성을 보이는 주 요인은 높은 몬모릴로나이트 함량비와 우수한 결정도에 기인된 것으로 해석된다.
This study investigated the mineralogical properties of bentonite and illite and evaluated the Cs sorption at various concentrations (Cw≈1-105 ㎍/L). Bentonite samples, collected from South Korea and USA, majorly consisted of Ca- and Na-montmorillonite, showed large cation exchange capacity (CEC, 91.4 and 47.3 meq/100 g) and specific surface area (SSA, 46.1 and 39.7 m2/g). In contrast, illite sample (USA) had relatively low values for 14.4 meq/100g of CEC and 29.3 m2/g of SSA, respectively. Bentonite and illite had different non-linear sorption for Cs along with Cw. At low Cw<10 ㎍/L, illite showed higher sorption capacity than bentonite despite low CEC because of the existence of specific sorption sites at the weathered mineral edge. However, as Cw increased, bentonite represented high sorption capacity because the cation exchange between Cs and interlayer cations was effective at high Cw conditions. These results implicated that the Cs concentration is important to evaluate the sorption performance of bentonite and illite. Finally, the Cuadros' kinetic model for illitization using various K concentrations (2×10-5 and 1.7×10-3 mol/L) and temperature (100-200℃) showed that up to 50% of the montmorillonite in bentonite could be converted to illite, suggesting that the illitization should be considered to evaluate the sorption performance of the bentonite in deep geological disposal repository.
본 연구에서는 현재 국내에서 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주산 칼슘벤토나이트에서 발생되는 벤토나이트 콜로이드를 대상으로 대표적인 악티나이드 핵종이며 고준위 핵종인 우라늄(VI)에 대한 수착특성에 대한 실험적 연구를 수행하였다. 실험에 사용될 벤토나이트 콜로이드의 농도 및 크기를 여과법을 사용하여 측정한 결과 벤토나이트 콜로이드 원액의 농도는 약 5100ppm 이고 $98\%$ 이상의 콜로이드들이 200-450nm 크기 사이에 존재하는 것으로 나타났다. 우라늄 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 수착반응 용기 벽면에 의해, 침전에 의해, 한외여과 또는 콜로이드 형성에 의해 손실된 우라늄 양을 평가하였다. 한외여과에 의한 우라늄 손실의 경우 이온강도가 낮은 경우에(즉, 0.001M $NaClO_4$의 경우) 한외여과 필터의 표면전하 역전에 의한 양이온 수착 영향으로 매우 높은 핵종 손실을 유발하였다. 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(VI)의 수착 분배계수(의사콜로이드 형성상수)는 pH에 따라 $10^4^{\sim}10^6$ mL/g 정도의 값을 가지는 것으로 관측되었으며 중성 영역인 pH 6.5 근처에서 최대값을 가지는 것으로 나타났다.
고준위방사성폐기물에서 유출되어 나오는 아이오딘의 이동을 저지하기 위하여 은을 흡착시킨 벤토나이트 블록에 NaI 용액을 흘려주었을 때 대부분의 아이오딘이 흡착되었다. 이 은이온에 의한 아이오딘의 저지 메커니즘을 상세히 조사하기 위하여 아이오딘과 접촉하기 전후의 은이 흡착된 벤토나이트의 X-ray Absorption Near Edge Structure (XANES)와 Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS) 스펙트 럼과 표준물질로서 AgO, $Ag_2O$, AgI의 스펙트럼을 비교하였다. 그 결과, 벤토나이트에 흡착되었던 은이 떨어져 나와 AgI 침전 클러스터를 형성함으로서 아이오딘의 이동이 지연되는 것으로 생각된다.
Bentonite-based grouting has been popularly used to seal a borehole installed for a closed-loop vertical ground heat exchanger in a geothermal heat pump system (GHP) because its high swelling potential. However, if the bentonite-based grouting is conducted in coastal areas, the salinity of groundwater changes in the mineral fabric of bentontie. In order words, an increase of cation concentration in groundwater leads to a reduction in the diffuse double-layer thickness in the bentonite mineral structure, and thus the volume of bentointe-based grouts will decrease proportional to the salinity of groundwater. In this paper, the effect of salinity (i.e., NaCl 0.5M, 0.25M, and 0.1M) on the change of swelling potential for bentonite-based grouts has been quantitatively evaluated for seven bentonite grouts from different product sources. In addition, in case of using addictives such as a silica sand to increase the thermal conductivity of bentonite-based grouts, the possibility of particle segregation has been studied considering the viscosity of grouts and salinity of groundwater.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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