산화물 핵연료의 리튬환원공정에서 생성되는 $Li_2O$와 희토류원소 산화물($RE_2O_3$)의 화학적 반응을 밝혔다. 스칸듐, 이트륨, 프라세오디뮴, 네오디뮴, 사마륨, 유러퓸, 가돌리늄, 이테르븀 및 루테튬의 산화물은 각각 어떤 $Li_2O$의 임계농도 이상에서 $Li_2O$와 반응하여 복합산화물($LiREO_2$)을 형성하고, 이들 산화물이 복합산화물을 형성하는 각각의 $Li_2O$ 임계농도는 0.1 wt%, 1.9 wt%, 5.3 wt%, 5.0 wt%, 3.0 wt%, 3.9 wt%, 2.9 wt%, 2.6 wt% 및 0.3 wt%로 나타났다. $CeO_2$ 및 란타늄 산화물은 $Li_2O$와 반응하지 않는 것으로 나타났다. 실험에서 얻은 이들 희토류원소 복합산화물의 LiCl 용융염에 대한 용해도는 매우 작았다.
Ye, Chang-Mei;Jiang, Shi-Lin;Liu, Ya-Lan;Xu, Kai;Yang, Shao-Hua;Chang, Ke-Ke;Ren, Hao;Chai, Zhi-Fang;Shi, Wei-Qun
방사성폐기물학회지
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제19권2호
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pp.161-176
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2021
In this study, the electrochemical behavior of Sm on the binary liquid Al-Ga cathode in the LiCl-KCl molten salt system is investigated. First, the co-reduction process of Sm(III)-Al(III), Sm(III)-Ga(III), and Sm(III)-Ga(III)-Al(III) on the W electrode (inert) were studied using cyclic voltammetry (CV), square-wave voltammetry (SWV) and open circuit potential (OCP) methods, respectively. It was identified that Sm(III) can be co-reduced with Al(III) or Ga(III) to form AlzSmy or GaxSmy intermetallic compounds. Subsequently, the under-potential deposition of Sm(III) at the Al, Ga, and Al-Ga active cathode was performed to confirm the formation of Sm-based intermetallic compounds. The X-ray diffraction (XRD) and scanning electron microscopy-energy dispersive spectroscopy (SEM-EDS) analyses indicated that Ga3Sm and Ga6Sm intermetallic compounds were formed on the Mo grid electrode (inert) during the potentiostatic electrolysis in LiCl-KCl-SmCl3-AlCl3-GaCl3 melt, while only Ga6Sm intermetallic compound was generated on the Al-Ga alloy electrode during the galvanostatic electrolysis in LiCl-KCl-SmCl3 melt. The electrolysis results revealed that the interaction between Sm and Ga was predominant in the Al-Ga alloy electrode, with Al only acting as an additive to lower the melting point.
650$^{\circ}C$의 LiCl-Li$_{2}$O 용융염계에서 10 g U$_{3}$O$_{8}$/batch 규모의 장치를 이용해서 우라늄산화물의 전해환원 특성에 대한 평가를 수행하였다. 일체형 음극은 고체전극, 우라늄산화물과 우라늄산화물을 담아주는 다공성 용기(멤브레인)로 구성된다. 멤브레인 재료로는 325-mesh 스테인레스강막과 다공성 마그네시아 도가니를 사용하였다. 일체형 음극의 재질에 따른 LiCl-3 wt$\%$ Li$_{2}$O계와 U$_{3}$O$_{8}$-LiCl-3 wt$\%$ Li$_{2}$O계의 순환 전압측정법 결과로부터 전해환원 반웅 메커니즘을 규명하였다. 일체형 음극의 재질에 따른 우라늄산화물의 직접 및 간접 전해환원에 대한 실험을 수행하였다. 그 결과, 325-mesh스테인레스강막을 사용하여 직접 및 간접 전해환원으로 금속전환을 수행하였을 때 낮은 전류효율로 인해 우라늄산화물을 금속우라늄으로 환원시키지 못했으며, 마그네시아 다공성 도가니를 사용하여 간접 전해환원으로 금속전환을 수행하였을 때는 높은 전류효율로 인해 우라늄산화물을 금속우라늄으로 환원시킬 수 있었다
원자력발전소 증설에 따라 핵연료 피복관의 생산량이 증가 할 것으로 예상되며, 튜브 제조 시 발생되는 지르코늄(Zr) 스크랩 역시 증가 할 것으로 판단된다. 지르코늄(Zr) 정련기 대용량화와 회수율 향상을 위한 사전 연구로서 LiF-KF-ZrF4 불화물의 염에서 다전극을 이용하여 전해정련실험을 실시하였다. LiF-KF-ZrF4염에서는 -0.8 V(vs.Ni)에서 환원전위가 관찰되었으며, 분극 거동 관찰 결과 전극의 개수가 증가할수록 셀의 저항이 낮아져 인가전류량이 증가하였다. 6개의 다 전극을 이용하여 정련 실험을 한 결과 가장 낮은 전류밀도인 25.64 mA/cm2조건에서 98%의 회수율로 가장 높은 회수율은 보였다. XRD 및 TG 분석 결과 순수한 Zr이 회수되었으며, ICP 분석결과 양극재의 기본 불순물 함량을 포함한 순도 97.8% 보다 낮은 불순물의 함량을 포함한 순도 99.92%의 Zr을 나타내었다. 폭 20 mm 높이 65 mm의 전극 6개를 사용시 전력소모율은 7.15 kWh/Kg으로 크롤 공정대비 39.7% 전력을 소모하게 된다. 다 전극 사용 시 단일 전극 사용에 비해 인가전류와 셀 효율 및 회수율 증대로 대용량화를 위한 효율적인 기술로 판단된다.
이 논문은 사용후핵연료 차세대관리공정(ACP)에 사용되는 주요부품에 대한 방사선영향에 대하여 다룬다. 평가대상 부품으로는 중요도가 높은 것들 중에서 선택하였는데, AC 서보모터, 포텐쇼미터, 열전대, 가속도계, CCD 카메라를 그 대상으로 하였다. AC 서보모터의 경우 ACP 핫셀 내 조작기에 여러개가 사용되고 있고, 공정장치의 일부에 사용되고 있다. 포텐쇼미터는 조작기 관절의 절대 각도를 측정하기 위해 사용된다. 열전대는 금속전환장치 등의 반응기 온도 측정을 위해 사용된다. 가속도계는 탈피복시 발생하는 이상을 사전에 감지하기 위한 용도로 탈피복장치에 부착되어 있고, CCD 카메라는 조작기와 함께 공정 휴지기간에 영상 In-situ 이상감시를 하기 위한 용도로 사용된다. 다양한 방사선 중 감마선은 전기, 전자 및 로봇 부품에 가장 치명적이라고 알려져 있으므로 본 연구에서는 Co-60선원을 사용하는 감마조사시설을 이용해 방사선 영향을 평가하였다. 방사선조사결과 CCD 카메라를 제외한 다른 부품들은 방사선에 매우 강인한 특성을 보였다. 누적조사선량에 대한 각 대상 부품의 고유한 특성변화 데이터를 얻었고, 대상 부품의 성능을 보장할 수 있는 기준인 손상분기점에 대한 평가 자료를 얻을 수 있었다
전극 구성에 따른 고효율 전해정련공정의 일반적인 모델을 구축하기 위하여, 상미분방정식 인터페이스를 갖는 COMSOL Multiphysics V5.3 전착 모듈을 사용하여 수치해석을 실시하였다. 구축된 모델은 한국원자력연구원에서 제작한 실험실 규모 (1kg 우라늄/day 규모) 다중배열전극 전해정련장치를 사용해 전극 간 거리, 전극 배열을 변수로 하여 실시한 실험의 전류밀도-전위 곡선과 비교하였다. 공정온도는 $500^{\circ}C$이다. 용융염은 3wt% $UCl_3$가 포함된 LiCl-KCl 공융염을 사용하였다. 검증된 모델을 이용하여 전류밀도-셀전위 곡선을 계산한 결과 전극 간 거리가 가까울수록, 전극 배열은 양극/음극 면적비가 증가할수록 셀 전위가 낮아져 전해정련장치의 우라늄 처리효율을 향상시킬 수 있다는 것을 확인하였다. 이러한 접근은 고출력 사용후핵연료 전해정련기의 안전설계를 위한 데이터베이스 구축에 유용할 것이다.
전세계 주요 원자력선진국들의 사용후핵연료 처리에 대한 기술 및 정책현황을 알아보고 향후 우리나라의 연구방향을 제시해 보았다. 재처리 정책을 가진 소위 핵연료주기 국가들은 최근 선진핵 연료주기기술에 기초한 새로운 사용후핵 연료 관리정책을 발표하였다. 그 정책은 사용후핵연료 내에 함유된 우라늄 또는 초우란 원소들을 재순환하고 고독성의 방사성 물질 및 장반감기를 가진 물질들을 소멸하거나 단반감기 원소로 변환하는데 초점을 맞추고 있다. 이러한 정책은 원자력의 자원 활용성을 높일 뿐만 아니라, 영구 처분할 고준위폐기물의 양을 감소시켜 궁극적으로 원자력의 지속가능성을 높여 준다. PUREX 방법에 기초한 습식재처리를 우선순위로 선택한 대부분의 국가들은 이 습식방법이 건식방법에 비해 실용화에 앞서 있음을 그 선택 의 근거로 든다. 그러나 습식방법은 건식에 비해 핵확산저항성 측면에서 더욱 민감하다. 왜냐하면 이 습식방법은 약간의 공정수정에 의해 순수 플루토늄을 회수 할 수 있기 때문이다. 반면에 아직까지 실용화 단계까지는 도달해 있지 않지만 고온 용융염을 사용하는 Pyroprocess와 같은 건식처리 방법은 순수한 플루토늄을 회수 할 수 없어서 핵비확산성 측면에서 유리하며, 제4세대 원자로로 고려되는 고속로의 핵연료주기 등에도 여러 가지 이점을 가지고 있다. 따라서 우리나라의 경우 현재 이 Pyroprocess에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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