흑연음극을 이용하여 LiCl-KCl공융염내에서 금속우라늄의 전해정련을 수행하였다. Uraniurn-Graphite Intercalation Compound(U-GIC)의 형성에 의하여 우라늄 전착물의 sell-scraping이 일어나며 전해정련에서 stripping과정을 생략함으로서 전해효율을 높일 수 있다. 우라늄 전착물내의 희토류 원소 오염은 무시할 만 하였으나 약 300ppm정도의 탄소가 오염되어 있는 것으로 관찰되었다. 탄소 오염은 이트륨을 이용한 정제공정 등을 거칠 경우 제거 가능하리라 사료된다. 회수된 우라늄 전착물의 조직 특성을 분석하였으며, 스틸 음극에 의해 회수된 전착물과 비교하였다. 이 결과는 초기 실험결과 이며 보다 심층적 연구를 통하여 사용 후 금속핵연료의 전해정련 개념을 개선시킬 수 있을 것으로 판단된다.
사용후핵연료로부터 유용한 물질을 회수하는 파이로 공정의 주요 공정 중 하나인 전해정련 기술과 국내의 전해정련 장치 개발에 대해 고찰하였다. 전해정련 반응은 LiCl-KCl 용융염 전해질 내에 우라늄과 초우란금속 및 희토류 등을 함유하는 사용후핵연료 금속전환체를 담은 양극 바스켓과 고체음극으로 구성되고, 양극에서 는 산화(용해)반응이 음극에서는 환원(석출)반응이 진행되며 순수한 우라늄만을 회수한다. 흑연음극이 가진 자발탈리하는 특성과 아래로 모아진 우라늄 석출물을 스크류 이송장치로 자동 회수하는 개념을 도입하여 처리용량이 20 kgU/day 규모의 연속식 고성능 전해정련장치를 개발하였다.
Mullen, Eve;Harris, Ross;Graham, Dave;Rhodes, Chris;Hodgson, Zara
Nuclear Engineering and Technology
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제49권8호
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pp.1727-1732
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2017
Pyroprocessing is an alternative method of reprocessing spent fuel, usually involving the dissolving spent fuel in a molten salt media. The National Nuclear Laboratory designed, built, and commissioned a molten salt dynamics rig to investigate the transfer characteristics of molten lithium chloride-potassium chloride eutectic salt. The efficacy and flow characteristics of a high-temperature centrifugal pump and argon gas lift were obtained for pumping the molten salt at temperatures up to $500^{\circ}C$. The rig design proved suitable on an industrial scale and transfer methods appropriate for use in future molten salt systems. Corrosion within the rig was managed, and melting techniques were optimized to reduce stresses on the rig. The results obtained improve the understanding of molten salt transport dynamics, materials, and engineering design issues and support the industrialization of molten salts pyroprocessing.
Park, Y.J.;Jung, Y.J.;Min, S.K.;Cho, Y.H.;Im, H.J.;Yeon, J.W.;Song, K.
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제30권1호
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pp.133-136
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2009
A newly designed Ag/$Ag^+$ reference electrode in a quartz tube with a tungsten tip junction (W-tip-Quartz- REF) was fabricated and its electrochemical performance was compared with a conventional Pyrex tube-based Ag/$Ag^+$ reference electrode (Py-REF). The results of the electrochemical potential measurements with the W-tip-Quartz- REF and the Py-REF in the LiCl-KCl eutectic melts for a wide temperature range proved that the oxide layer on the surface of the tungsten metal tip provided a high ionic conduction. Stability of our newly designed W-tip- Quartz-REF was tested by measuring a junction potential for 12 hours at 700${^{\circ}C}$. The results of the cyclic voltammetric measurement indicated that the Ag/$Ag^+$ reference electrode in the quartz tube with a tungsten tip junction can provide a good performance for a wide temperature range.
Electrorefining in molten salts is used for purifying actinides. Optimizing electrorefining is key to minimizing processing time and radiological waste. One possible way of improving electrorefining efficiency is using an AC superimposed DC waveform. This waveform has demonstrated potential benefits in aqueous solutions but has never been utilized in a molten metal, molten salt application. This work investigates the effects of using an AC superimposed DC waveform on molten bismuth electrorefining in a molten LiCl-KCl-CaCl2 eutectic. Bismuth has been identified as a potential surrogate for plutonium electrorefining and a potential cathode in electrorefining used nuclear fuel (UNF). All electrorefining runs resulted in a high purity cathode ring and high yield with exception of the run using a low-frequency, high-amplitude superimposed AC waveform, which experienced some contamination and a lower yield. The other three AC superimposed DC runs experienced an average yield 6.7 % higher than the average yield of the DC runs. The electrorefining run using the high-frequency, high-amplitude superimposed AC signal had the highest yield. It is recommended in future studies to investigate the statistical variability of electrorefining yield and current efficiency and the impact of AC superimposed DC waveforms on solidified bismuth anodes.
전극 구성에 따른 고효율 전해정련공정의 일반적인 모델을 구축하기 위하여, 상미분방정식 인터페이스를 갖는 COMSOL Multiphysics V5.3 전착 모듈을 사용하여 수치해석을 실시하였다. 구축된 모델은 한국원자력연구원에서 제작한 실험실 규모 (1kg 우라늄/day 규모) 다중배열전극 전해정련장치를 사용해 전극 간 거리, 전극 배열을 변수로 하여 실시한 실험의 전류밀도-전위 곡선과 비교하였다. 공정온도는 $500^{\circ}C$이다. 용융염은 3wt% $UCl_3$가 포함된 LiCl-KCl 공융염을 사용하였다. 검증된 모델을 이용하여 전류밀도-셀전위 곡선을 계산한 결과 전극 간 거리가 가까울수록, 전극 배열은 양극/음극 면적비가 증가할수록 셀 전위가 낮아져 전해정련장치의 우라늄 처리효율을 향상시킬 수 있다는 것을 확인하였다. 이러한 접근은 고출력 사용후핵연료 전해정련기의 안전설계를 위한 데이터베이스 구축에 유용할 것이다.
Thermal batteries are primary power sources for military applications requiring high reliability, robustness and long storage life. Conventional electrodes for thermal batteries are prepared by compacting powder mixtures into pellets. Separator is composed of halide mixture, such as LiCl-KCl eutectic salt, blended with MgO to immobilize the molten salt. In order to increase the power density and energy density, the resistance of electrolyte should be reduced because the resistance of electrolyte is predominant in thermal batteries. In this study, wetting behaviors and impregnation weight of molten salts as well as the micro structures of ceramic felt were investigated to be applicable to thin electrolyte. Discharge performances of single cell with the ceramic separator impregnated by molten salt were evaluated also. Zirconia felt with high porosity and large pore outperformed alumina felt in wetting characteristics and molten salt impregnation as well as discharge performances. Based on the results of this study, ceramic felt separator impregnated with molten salt have revealed as an alternative of conventional thick MgO based separator with no conspicuous sign of thermal runaway by short circuit.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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