경상분지의 동부와 남부에 분포하는 연 아연광상에서 산출되는 방연석의 납 동위원소 비로부터 광상을 형성한 납이 어떤 기원물질로부터 유래하였는가를 연구하고, 이를 태백산 광화대 내 일부광상들의 납 동위원소 비와 비교 연구하였다. 경상분지내 연 아연광상들의 보통납(common lead) 의 동위원소 비는 $^{206}Pb/^{204}Pb=18.156{\sim}18.377$, $^{207}Pb/^{204}Pb=15.482{\sim}15.638$, $^{208}Pb/^{204}Pb=37.953{\sim}38.605$로서 매우 제한된 영역의 변화를 보인다. 또한 납 동위원소 비들은 광상 납 성장곡선(Cumming과 Richards, 1975)과 평균지각 납 진화곡선(Stacey 와 Kramer, 1975) 의 선상 혹은 하부에 점시 되어 맨틀성분의 개입이 많음을 지시하는 반면, 태백산 광화대의 경우는 진화곡선 상부에 점시 되어 지각 물질의 개입이 많음을 나타내었다. Plumbotectonics Model IV (Zartman과 Haines, 1988)에서는 경상분지의 납들은 대부분 맨틀과 조산대 사이의 영역에, 태백산 광화대의 자료들은 대부분 상부지각선의 선 상이나 그 상부에 점시 된다. 위와같은 납 동위원소 조성이 보여주는 특징과 더불어 경상분지 보통납의 동위원소 비들이 나타내는 선형관계는 낮은 U/Pb와 Th/U의 비를 갖는 기원물질 혹은 결핍맨틀(depleted mantle) 물질과 기반암과 같은 지각 물질간의 혼염에 의한 혼합 아이소크론(mixing isochron)으로 추정된다.
납 동위원소 분석은 국지적 및 지구적 납 오염 특성 해석을 위한 유용한 기법으로 널리 활용되어왔다. 본 연구는 국내 환경 중 납 오염원을 추적하기 위해 주요 배출원별 납 동위원소 인벤토리 구축사업의 일환으로 수행되었다. 특히 비철금속 제련시설은 가장 중요한 인위적 납 오염원으로 알려져 있으며, 본 연구에서는 국내에서 가동 중인 아연 (2 개 시설), 납 및 구리 제련시설에서의 납 동위원소의 유입 및 배출특성을 조사하였다. 각 제련시설에서 사용 중인 정광, 슬러지 및 폐수, 배출가스, 부산물로 생산되는 황산 및 제련된 금속제품 중의 납 농도와 납 동위원소 조성을 조사하였다. 아연 제련시설에서의 아연광석의 납 동위원소 분포는 1.179~1.198의 높은 $^{206}Pb/^{207}Pb$ 값을, 아연 제련시설에서 배출되는 배출가스, 제품, 폐기물 등은 1.105~1.147의 낮은 $^{206}Pb/^{207}Pb$ 값을 나타냈다. 국내 수입되는 아연광석은 주로 호주 및 페루 등이 주요 산지로서, 아연 제련시설에서 배출되는 물질들의 납 동위원소 분포는 중남미산 광석 및 호주산 광석의 납 동위원소 비율이 혼합된 것으로 추정되었다. 납 제련시설에서 배출되는 납 동위원소 패턴은 호주산 광석 및 중남미산 광석의 혼합 형태를 보이며, 구리 제련시설은 중남미 지역의 광석패턴을 따르는 것으로 추정되었다.
동남 스카른 광상은 백악기에 고생대 퇴적암류를 관입한 섬록암에 의해 형성되었다. 스카른의 모암은 섬록암과 묘봉 슬레이트인데 스카른 누대구조에서 모암의 종류에 따라 각각 특징적인 광물공생군의 체계적 변화를 관찰할 수 있다. 섬록암, 화강반암, 석영반암으로 구성된 화성암류들은 플룸보텍토닉 모델의 조산대에 비해 높은$^{207}Pb/^{204}Pb$ 비를 보이는데 이러한 현상은 하부지각 (또는 맨틀)에서 유래된 마그마가 상부지각물질에 의해 심히 혼화되어진 것으로 해석되며 이는 영남육괴와 옥천계에 분포하는 화강암류가 보여주는 특징과 유사하다. 현재의 납 동위원소 비와 우라늄, 토륨, 납 농도로부터 구한 광화작용 당시(76 Ma)의 황성암 및 풍촌석회암의 납 동위원소 비는 비교적 일정하지만 광화작용 후기로 갈수록 광석광물들의 납 동위원소 비가 높아진다. 초생 스카른 시기에 형성된 자철석과 방연석의 납 동위원소 비는 화성암류의 것과 거의 유사하지만 후기 열수변질시기에 형성된 휘수연석, 황철석, 그리고 열수변질된 석영반암의 납 동위원소 비는 풍촌석회암의 비에 접근하고 있다. 이는 서로 다른 기원을 가진 납들이 열수 변질시기에 따라 그 혼화의 정도가 달라지게되어 광석광물들의 납 동위원소 비에 차이가 있게 된 것으로 여겨진다. 광석광물의 납 동위원소 비의 변화특징에 의하여 섬록암과 화강반암을 형성한 마그마로부터 분화된 낮은 납 동위원소 비를 갖는 열수용액과 높은 납 동위원소 비를 갖는 주변모암(풍촌석회암)이 혼화의 기원물질로 판단된다.
전라북도 지방에 분포하는 번암, 동진, 적상 및 북창 광산에서 채취한 납광석광물에 대한 납 동위원소 분석을 실시하였다. 그 결과 광상별로 상당히 다른 납 동위원소 조성을 가짐을 확인하였다. 번암광산, 북창광산 및 동진광산의 납 동위원소값이 형성하는 선형변화는 그 기울기가 매우 급하기 때문에 연대로 해석하기는 곤란하며 이 광상들의 납은 주로 선캠브리아 기저지각과 중생대 화강암질암의 두 종류 단성분들로부터 유래하였을 가능성을 제기하였다. 광상의 형성시 이러한 근원물질들로부터 유래한 납의 혼합비율은 광상마다 상당히 다른 것으로 추정된다. 이는 광화작용시 존재했던 유체의 순환이 매우 국지적인 범위에서 제한적으로 이루어졌기 때문인 것으로 판단된다 동진 광상의 경우는 광상에 배태된 납의 근원이 상당부분 기저지각에서 용출된 것임을 시사하며, 광화작용시 화성암은 운광암으로서보다는 유체의 순환을 야기한 열원으로서 중요한 역할을 담당한 것으로 판단된다.
본 연구에서는 태안 마도해역에서 출수된 고려시대 청동숟가락 8점의 양식을 비교하고, 생산지와 출수지와의 관계를 파악하기 위한 성분분석 및 납동위원소비 분석을 실시하였다. 출수 청동숟가락의 술잎은 대부분이 타원형이었으며 술총은 능형과 연미형으로 구분된다. 청동숟가락은 구리(Cu)와 주석(Sn)의 2원계 합금으로 제작되어 납(Pb)이 인위적으로 첨가되지 않음을 확인할 수 있다. 같은 유물일지라도 시험편 채취 후 분석위치에 따라 미량원소 성분변화가 다르게 나타남을 알 수 있으며, 미량원소 중 은(Ag)이 높게 부화되는 것을 확인할 수 있다. 출수 청동숟가락의 납동위원소비 분석결과 충청남북도, 전라남북도를 포함하는 zone 3에서 원료를 공급 받았음을 알 수 있다. 청동제작에 사용되는 원료 광석의 미량원소 분석결과가 축적된다면 납동위원소비와 더불어 산지추정에 좋은 인자가 될 것으로 사료된다.
수중생물과 그 생물이 살았던 물과의 Sr 동위원소 조성은 크게 다르지 않으나, Pb 동위원소비는 Sr 동위원소와는 달리 생물과 그 생물이 살았던 물과 상이한 값을 보인다. 이 두 동위원소를 환경추적인자로 동시에 적용할 목적으로 담수에 사는 수중생물인 다슬기(Semisulcospira libertina) 껍질의 두 동위원소비를 측정하여 보았다. 하천수에 사는 다슬기 껍질의 Sr 동위원소비는 그들이 살았던 하천수의 동위원소비와는 같은 값을 보이지만, 채취지역에 따라서는 다른 값을 가진다. 하천수의 Sr 동위원소조성이 다른 것은 각 하천수의 기반암의 Sr 동위원소가 서로 다르기 때문으로 결국 하천수중의 Sr은 기반암으로부터 유래하고 다슬기 껍질의 Sr은 하천수에서 기인한 것으로 볼 수 있다. 반면에 Pb 동위원소비는 하천수와 다슬기 껍질이 서로 다른 값을 보이는 것은 하천수에 용해된 Pb이 다슬기가 흡수 가능한 Pb과는 다른 것으로 생각되며, 다슬기 껍질의 Pb 동위원소비는 강우의 Pb 동위원소비와 유사하다. 하천수에 용해된 Pb은 기반암에서 유래한 것이 아니라 토양 중에 집적된 대기기원의 Pb이 대부분인 것으로 생각된다.
납은 암석의 연대측정, 지각의 진화 및 오염원의 기원 추적과 같은 지구화학적 연구에 유용하게 사용되어지는 원소로, 이를 위해선 고순도 원소 분리가 선행되어져야한다. 본 연구에서는 납을 분리해 내는데 있어서 용리액의 농도가 6M HCl 과 8M HCl 중 어느 것이 더 효율적인지 비교 검토 하였다. 그 결과, 6M HCl의 경우 8M HCl 보다 용리액을 다량으로 사용했음에도 불구하고 납 분리에 있어서는 효율적이지 않았다. 그리고 납 분리법에 대한 신뢰성 검증을 위하여 납 동위원소 표준물질(NIST NBS981)과 암석표준시료(BCR-2, GSP-2, JG-1a)의 납 동위원소비를 열이온화질량분석기로 측정한 결과, 기존 보고 값과 오차 범위 내에서 잘 일치하였다.
연화, 장군 및 울진 Pb-Zn 광상에서 산출되는 납의 근원을 규명하기 위하여 방연석과 황철석 등의 황화광물과 주변의 석회암, 관입암 및 기반암 등에 대해 납 동위원소 분석을 실시하였다. $^{206}Pb/^{204}Pb-^{207}Pb/^{204}Pb$ 그림에서 연화광산의 방연석들은 비교적 잘 정의되는 정(+)의 기울기를 갖는 직선 배열을 보이며, 한반도 선캠브리아 기저지각과 유사한 변화를 보인다. 울진광산의 방연석, 장군석회암 및 주변의 기저암체 역시 연화광산의 변화경향을 따른다. 그러나 연화광산에 비해 $^{206}Pb/^{204}Pb$값이 낮은 장군광산의 광석광물들은 연화광산의 변화경향으로부터 $^{207}Pb/^{204}Pb$ 값이 낮은 쪽으로 벗어난다. 경상분지 내에서 산출되는 중생대 화성암 및 광상들이 한반도의 기저암체들에 비해 훨씬 낮은 $^{207}Pb/^{204}Pb$ 값을 가지는 것을 참조할 때, 장군광산의 광석광물들이 보이는 변화는 기저암체의 오래된 지각물질로부터 용출된 납과 중생대 화성암들이 갖고 있던 보다 맨틀성분이 많이 포함된 납의 혼합을 반영하는 것으로 해석된다. 선캠브리아 기저지각의 변화경향을 비교적 잘 따르는 연화광산과 울진광산의 광석들에 포함된 납은 대부분 오래된 기저암체들로부터 유래한 것으로 보이나, 기저암체의 변화구역의 하단부에 위치하는 것을 고려할 때 중성대 화성암 기원의 납이 일정비율로 포함되었을 가능성을 배제할 수 없다.
백령도에서 산출되는 알칼리 현무암과 현무암내의 맨틀포획암에 대하여 REE와 Nd-Sr, 영족기체의 동위원소비를 분석하여 초염기성 포획암과 알칼리 현무암질 마그마의 기원을 해석하였다. 연구결과를 요약하면 다음과 같다. (1) 스피넬-러조라이트 맨틀 포획암을 다량 함유한 알칼리 현무암은 주로 현무암-뮤저라이트(mugearite)와 현무암질 안산암으로 구성되어 있다. (2)높은 HREE특징을 가지는 알칼리 현무암의 REE패턴은 OIB패턴과 유사하다. 그리고 상이한 시료들 간에 비교적 균일한 REE패턴은 알칼리 현무암질 마그마가 동일 기원물질에서 유래하였음을 시준하고 있다. (3)현무암의 Nd-Sr동위원소비는 알칼리 현무암질 마그마가 지각물질의 혼입영향이 없는 결핍맨틀 기원임을 가르키고 있다. (4)포획암중 감람석의 헬릅동위원소비($^3$He/$^4$He)는 5.0${\pm}$1.1Ra-6.7${\pm}$1.3Ra로 MORB 값(ca. 8.0Ra) 보다 낮으며 대륙지각 하부 리소스피어 맨틀의 특성을 나타내고 있다. 그러나 시료 OL-7 감람석의 높은 ($^3$He$^4$He(16.8${\pm}$3.1Ra) 값은 분출후 우주선 기원$^3$He의 혼입으로 추정된다. 감람석의 아르곤 동위원소비$^{40}$Ar$^{36}$Ar=300~500)는 MORB값(10,000~30,000)보다 훨씬 낮은 대기 아르곤의 동위원소비(295.5)에 가깝다. 이는 백령도 포획암의 감람석이 마그마 분출후 느린 탈가스 과정에 대기의 혼염이 있었음을 암시하고 있다.
전북의 전주, 군산, 남원지역에서 주기적으로 채수된 강수(bulk deposition)를 지화학적으로 고찰하고 Sr과 Pb 동위원소의 환경추적인자로서의 적용 여부를 알아보고자 하였다. 강수는 pH $4\~7$의 약산성내지 산성을 띄며, 건기에는 높고, 우기에는 자연산성도 수준인 5.0수준을 유지한다. 강수에 의한 희석작용으로, 우기이후의 강수는 TDS 및 EC도 낮아지나 다시 건기에 들어서면서 상승한다. 겨울철에는 난방연료의 연소에 의해 $SO_4$과 $NO_3$이 높은 함량을 보이며, 여름철은 $CO_2$가스의 영향으로 탄산농도가 약간 높은 경향을 보인다 양이온은 겨울철에 Na의 함량이 높고, 봄부터 여름철에는 Ca의 함량이 높게 나타난다. 지리산에 인접한 남원이 전반적으로 낮은 EC 및 TDS값을 가지고 인구밀집과 도시화가 심한 전주지역은 대체로 높다. 남원지방은 다량의 수목의 호흡작용에 의한 대기중 이사화탄소의 함량이 높아 여름철 탄산 농도가 타 지역에 비해 높다. 군산지역은 해염의 영향으로 대기중 Cl의 함량이 높다. Al, Cu, Zn은 TDS와 상관계수 0.5이상의 양호한 상관관계를 보여 이들 원소가 미량원소 중 강수의 화학적 성상에 영향을 미치는 원소들 이라고 볼 수 있다. $^{87}Sr/^{86}Sr$ 값은 0.7109-0.7128으로 세 지역 모두 유사하며, 해수보다 다소 높은 값을 보이고 있어 주변의 토양입자, 꽃가루, 기타 인위기원의 에어로졸 등의 영향이 있음을 암시하나 지역 전반에 걸친 자세한 동위원소적 고찰이 있어야만 보다 정확한 해석이 가능할 것으로 생각된다. 강수의 Pb 동위원소 조성도 세 지역 모두 유사하며, 서울 에어로졸의 Pb 동위원소 조성 범위내에 포함되고 북경의 에어로졸 범위에서는 약간 벗어나 있다. 이는 한반도내의 대기 중에 함유되어 있는 Pb은 모두 유사한 기원으로 휘발유의 연소에서 발생하는 것으로 생각되며, 중국으로부터 기원한 Pb의 존재 가능성은 내포하고 있으나 그 기여율은 적을 것으로 보인다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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