상업용 루테늄 촉매 상에서 에탄의 수증기 개질 반응에 대한 kinetics 데이터를 얻기 위하여 반응온도, 에탄의 분압, 수증기/에탄의 비 등을 변화시키면서 반응 실험을 수행하였다. Kinetics 데이터를 사용하여 Power rate law kinetic model 과 Langmuir-Hinshelwood model의 parameter를 구하였다. 또한 kinetic model식을 적용하여 PRO/II를 이용한 공정 모사를 통해서 에탄의 수증기 개질 반응기 sizing을 수행하였다. 동일한 전환율을 얻기 위해서는 Power rate law model을 적용하였을 경우가 Langmuir-Hinshelwood model을 적용하였을 경우보다 개질 반응기의 부피가 더 큼을 알 수 있었다. Langmuir-Hinshelwood model에 의해 계산된 반응 속도가 반응 실험 결과에 의해 구해진 반응 속도와 더 잘 일치했기 때문에 Langmuir-Hinshelwood model을 적용하여 계산된 반응기의 크기가 실제 반응기 설계에 더 적절하다고 판단된다.
The vapor pressure of the high melting point oxides, MgO, $Cr_2O_3$, and $MgCr_2O_4$ were measured over the temperature range 1300 to 175$0^{\circ}C$ under vacuum <$10^{-5}$ torr by the Langmuir and the Knudsen method. The Langmuir vapor pressure was increased with elevating temperature and with increasing porosity of the specimen. The difference between the vapor preseures measured by the Langmuir and the Knudsen method was decreased with elevating temperature and the Langmuir vapor pressure finally reached the Knudsen vapor pressure at the melting point when extrapolated. The vapor pressure of other important oxides with high melting points, i.e., $Al_2O_3$, $ThO_2$, $Yb_2O_3$ and $Y_2O_3$ were cited from the references. The Langmuir and the Knudsen vapor pressure of these oxides also showed the same results, i.e., they showed the same value at their melting points.
텅스텐 표면의 (110)면에 흡착된 산소량을 18O(P,$\alpha$)15N 핵반응으로 직접 측정하여 미세분석 하였다. Van de Graaff 가속기로 양성자를 가속시켜 시료 표면 가까이에 있는 원 자와 충돌시켜 생성되는 $\alpha$ 입자를 측정함으로써 표면에 있는 미소량의 원소도 측정이 가능 했다. $\alpha$ 입자의 수율은 oxygen exposure에 비례하였는데 coverage ($ heta$)는 5 Langmuir에서 0.5가 되었고, 15 Langmuir에서 포화되었다.
Brewster angle microscopy(BAM) makes it possible to observe the monolayer states on the water subphase and the phase transitions from a gaseous phase via a expanded phase to a condensed phase. Also BAM can be used to observe the films on the solid substrate such as Langmuir-Blodgett(LB) films. In this Paper Polyamic Acid Alkylamine Salts(PAAS) was used for forming L films and LB films and $\pi$-A isotherm showed pressure of each phase. We obtained BAM images as surface pressure increased. Images of LB films were compared with data from ellipsometry which was used to measure the film thickness. Images of both L films and LB films were analyzed with computer in the point of brightness.
벤젠과 톨루엔을 활성탄에 흡착하는 공정을 개발하기 위한 기초 실험을 수행하였다. 정적흡착실험은 온도와 압력의 변화에 따른 벤젠과 톨루엔의 흡착특성을 연구하였다. 흡착제로는 활성탄 12~20mesh와 20~40mesh를 사용하였으며 흡착질로는 벤젠, 톨루엔, 질소를 사용하였다. 실험결과는 Langmuir isotherm으로 fittimg하였고, 온도의존성을 계산하였고, 흡착열과 흡착상수를 얻었다. 이성분 정적흡착실험에서는 Langmuir isotherm parameter들이 Extended Langmuir isotherm에 일반적으로 적용할 수 있는 지를 확인하였다. 이때 사용한 실험기법은 기존의 방법에서처럼 흡착 전후의 기상의 몰분율을 측정하여 실험하는 방법이 아닌 압력변화반을 측정하는 정용적법에 기초한 방법을 사용하였다. 동적흡착실험올 수행하여 실험결과를 전사모사로부터 얻어진 결과와 비교하였다. 본 연구에서는 공정에서 흡착조건을 결정할 수 있는 기본 데이터를 획득할 수 있었다.
흡착을 이용한 분리공정에서 가장 기본적인 것은 흡착평형식이다. 본 연구에서는 용출곡선법과 frontal analysis(FA)을 사용하여 용출곡선에서 직접 흡착평형식을 구하였다. 역상 액체 크로마토그래피(RP-HPLC)에서 시료는 5'-GMP이고 buffer로서 sodium phosphate를 물에 첨가하여 이동상으로 사용하였다. 이 실험조건에서는 시료의 양이 증가함에 따라서 체류시간이 감소하고 피크의 앞부분이 매우 경사가 심한 Langmuir 흡착평형식이 되었다. 용출곡선을 이용한 방법을 이용하여 Langmuir 흡착평형식의 매개변수를 최적화하여 구하였고 FA 방법을 이용하여 고정상의 농도를 용출곡선으로부터 측정하고 회귀분석에 의하여 흡착평형식을 측정하였다. FA 방법에 비해서 용출곡선법은 시료의 양이 적게 소모되고 실험 횟수도 1-2번 정도로 간편하였다. 이동상에 포함된 sodium phosphate의 농도에 따라서 Langmuir 흡착평형식의 매개변수에 미치는 영향을 고찰하였다.
The Langmuir adsorption isotherms of the over-potentially deposited hydrogen (OPD H) fur the cathodic $H_2$ evolution reaction (HER) at the poly-Au and $Rh|0.5M\;H_2SO_4$ aqueous electrolyte interfaces have been studied using cyclic voltammetric and ac impedance techniques. The behavior of the phase shift $(0^{\circ}{\leq}{-\phi}{\leq}90^{\circ})$ for the optimum intermediate frequency corresponds well to that of the fractional surface coverage $(1{\geq}{\theta}{\geq}0)$ at the interfaces. The phase-shift profile $({-\phi}\;vs.\;E)$ for the optimum intermediate frequency, i.e., the phase-shift method, can be used as a new electrochemical method to determine the Langmuir adsorption isotherm $({\theta}\;vs.\;E)$ of the OPD H for the cathodic HER at the interfaces. At the poly-Au|0.5M $H_2SO_4$ aqueous electrolyte interface, the equilibrium constant (K) and the standard free energy $({\Delta}G_{ads})$ of the OPD H are $2.3\times10^{-6}$ and 32.2kJ/mol, respectively. At the poly-Rh|0.5M $H_2SO_4$ aqueous electrolyte interface, K and ${\Delta}G_{ads}$ of the OPD H are $4.1\times10^4\;or\;1.2\times10^{-2}$ and 19.3 or 11.0kJ/mol depending on E, respectively. In contrast to the poly-Au electrode interface, the two different Langmuir adsorption isotherms of the OPD H are observed at the poly-Rh electrode interface. The two different Langmuir adsorption isotherms of the OPD H correspond to the two different adsorption sites of the OPD H on the poly-Rh electrode surface.
상업용 니켈 촉매를 사용하여 메탄과 천연가스의 수증기 개질 반응을 각각 수행하였다. 수증기 개질 반응의 변수는 반응 온도와 반응물의 분압이었다. Kinetic data로부터 Power law rate model과 Langmuir-Hinshelwood model의 매개변수를 구하였다. 순수한 메탄을 수증기 개질 반응 실험의 원료로 사용한 경우에는 Langmuir-Hinshelwood model 식은 물론이고 Power law rate model을 사용하여 반응 속도를 적절하게 표현할 수 있었다. 그러나 천연가스 중의 메탄의 수증기개질 반응 속도를 표현하는데 있어서는 Power law rate model보다 Langmuir-Hinshelwood model이 훨씬 더 적합한 것을 확인하였다. 이러한 거동은 천연가스 중에 포함되어있는 메탄, 에탄, 프로판 및 부탄이 동일한 촉매 활성점에 경쟁적으로 흡착하기 때문으로 해석할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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