산업 전반에 걸쳐 중요한 광원인 808 nm 대역의 레이저 다이오드 제작에는 현재 InGaAsP/InGaP/GaAs 및 InGaAlAs/GaAs 양자우물을 이용하여 제작되고 있다. 이는 양자우물과 이를 둘러싸는 장벽물질간의 band-offset이 적어 효율적인 고출력 레이저 다이오드의 제작에 어려움이 있기 때문에 강한 캐리어 구속 효과를 지니는 양자점을 사용하는 것이 고출력 레이저 다이오드를 제작할 수 있는 방법이다. 실험에 사용된 InAlAs 양자점은 Riber사의 compact21 MBE 장치를 사용하여 성장하였으며 GaAs기판을 610도에서 가열하여 표면의 산화층을 제거하고 580도에서 약 100 nm 두께의 GaAs 버퍼층 및 30 nm 두께의 $Al_{0.4}Ga_{0.6}As$층을 성장하였다. GaAs 기판의 온도를 내린 후 migration enhanced epitaxy 방법을 사용하여 InAs 및 AlAs를 번갈아 주입하여 성장하였다. InAlAs 양자점의 성장 중에 InAlAs의 양, 성장 온도, As flux량 및 As 분자 상태 변화 등 다양한 조건을 변화 시켜 샘플을 성장시켰다. 그 결과 기판 온도가 600도이며 As4 flux가 $1\;{\times}\;10^{-6}\;Torr$ 조건하에서 성장한 InAlAs/AlGaAs 양자점이 양질의 808 nm의 파장 대역을 얻을 수 있었다.
본 논문에서는 InP 기판에 자발형성법 (Self-assembled Mode)으로 성장한 InAs/InAlGaAs 양자점(Quantum Dots)의 외부 열처리 온도에 따른 광학적 특성을 논의한다. 분자선증착기 (Molecular Beam Epitaxy, VH80MBE)로 5주기 적층구조를 갖는 InAs/InAlGaAs 양자점 시료 (기준시료)를 성장 후 온도 의존성 및 여기광세기 의존성 포토루미네슨스 (photoluminescence, PL) 분광법으로 기본특성을 평가하였다. 양자점 시료를 $500{\sim}800^{\circ}C$에서 열처리를 수행하고 광학적 특성을 열처리 전과 비교하여 분석하였다. $550^{\circ}C$에서 열처리한 InAs/InAlGaAs 양자점 시료의 저온 (11K) PL 파장은 1465 nm를 보였으며, 이는 열처리를 하지 않은 기준시료의 1452 nm 보다 13 nm 장파장으로 이동하였다. 열처리 온도가 $700^{\circ}C$ 이상인 경우, 양자점 PL 파장이 다시 단파장으로 이동하는 현상을 보였지만 여전히 열처리하지 않은 기준시료보다 장파장을 나타내었다. $700^{\circ}C$에서 열처리한 양자점 시료의 저온 PL 광세기는 기준시료보다 15.5배 더 크게 나타났으며, 주변 온도가 증가할수록 더디게 감소하는 것을 확인할 수 있었다. 온도의존성 PL로부터 구한 활성화에너지 (Activation Energy)는 $700^{\circ}C$ 열처리 온도의 경우 175.9 meV를 나타내었다. InAs/InAlGaAs 양자점 시료의 열처리 온도에 따른 광특성 변화를 InAs 양자점과 InAlGaAs 장벽층 계면에서 III족 원소인 In, Al 및 Ga의 상호확산과 결함이 완화되는 현상으로 해석할 수 있다.
$1.55\;{\mu}m$ 대역의 레이저 다이오드를 제작하기 위해, InP(001) 기판에 InAlGaAs 물질을 장벽층으로 하는 InAs 양자점 구조를 분자선증착기 (MBE)를 이용하여 성장하고 구조 및 광학적 특성을 Double Crystal X-ray Diffraction (DCXRD), Atomic Force Microscopy (AFM), Photoluminescence (PL)을 이용하여 평가하였다. 일반적으로 InAlGaAs 물질은 고유한 상분리 현상 (Phase Separation)이 나타나는 특성이 있으며, 이는 양자점 성장에 중요한 요인으로 작용할 수 있다. 이러한 InAlGaAs 물질의 상분리 현상을 기판온도 ($540^{\circ}C$, $555^{\circ}C$, $570^{\circ}C$)를 비롯한 성장변수를 변화시켜 제어하고 InAs 양자점 형성에 어떠한 영향을 미치는지를 분석하였다. 540의 성장온도에서 InP(001) 기판에 격자정합한 InAlGaAs 장벽층이 성장온도를 $570^{\circ}C$로 증가시킬 경우 기판에 대하여 인장 응력 (Tensile Strain)을 받는 구조로 변화되었다. 인장응력을 받는 InAlGaAs 장벽층을 Ga Flux 양을 조절하여 격자정합한 InAlGaAs 층을 형성할 수 있었다. AFM을 통한 표면 형상 분석 결과, 서로 다른 기판온도에서 성장한 InAlGaAs 물질이 InP(001) 기판에 격자정합 조건일지라도 표면의 거칠기 (Surface Roughness)는 매우 다른 양상을 보였고 InAs 양자점 형성에 직접적으로 영향을 주었다. $570^{\circ}C$에서 성장한 InAlGaAs 위에 형성한 InAs 양자점의 가로방향 크기를 세로방향 크기로 나눈 비율이 1.03으로서, 555와 $540^{\circ}C$의 1.375 와 1.636와 비교할 때 모양 대칭성이 현저히 개선된 것을 알 수 있다. 상분리 현상이 줄어 표면 거칠기가 좋은 InAlGaAs 위에 양자점을 형성할 때 원자들의 이동도가 상대적으로 높아 InAs 양자점의 크기가 증가하고, 밀도가 감소하는 현상이 나타났다. 또한 InAlGaAs 장벽층이 InP(001) 기판을 기준으로 응력 (Compressive 또는 Tensile)이 존재하는 경우, InAs 양자점 모양이 격자정합 조건 보다 비대칭적으로 변하는 특성을 보여 주었다. 이로부터, 대칭성이 개선된 InAs 양자점 형성에 InAlGaAs 장벽층의 표면 거칠기와 응력이 중요한 변수로 작용함을 확인 할 수 있었다. PL 측정 결과, 발광파장은 $1.61\;{\mu}m$로 InAs 양자구조 형상에 따라 광강도 (Intensity), 반치폭 (Line-width broadening) 등이 변화 되었다.
저밀도 양자점은 단일 광자 소자의 활성층으로 주목받고 있다. 단일 광자 소자의 연구를 위 해서는 단일광자를 측정하는 것이 필수적이며, 실리콘을 이용한 측정장비를 사용하는 것이 효율적이고 가격면에서 유리하다. 따라서, 일반적으로 적외선 영역에서 발광파장을 가지는 In(Ga)As/GaAs 양자점보다는 800nm보다 짧은 파장영역에서 발광특성을 가지는 양자점을 사용하는 것이 필수적이다. 본 연구에서는 AlGaAs 물질 위에 S-K 성장방법을 이용하여 InAs 양자점을 성장하였고, 그 발광특성을 분석하였다. 저온에서 측정한 PL 결과, InAs 양자점이 없는 시료의 경우 GaAs 기판에 의한 발광특성만 보이는데 비해, 양자점이 있는 시료는 740nm와 788nm에서 추가적인 발광특성을 보이는 것을 알 수 있다.
Franz Keldysh Oscillation (FKO)은 p-n 접합 구조의 Photoreflectance (PR) spectra에서 표면 및 계면의 전기장(electric field) 특성을 반영한다. InAs/GaAs 양자점 태양전지(Quantum Dot Solar Cell, QDSC) 구조에서 InAs 양자점 층 전후에 AlGaAs 층을 삽입하여 퍼텐셜 장벽(potential barrier) 두께에 따른 PR spectra 및 GaAs-matrix에서 FKO 주파수 특성을 비교 분석하였다. InAs/GaAs 양자점 태양전지는 p-i-n 구조의 i-GaAs에 2.0 monolayer (ML), 8주기의 InAs 양자점 층을 삽입하여 Molecular Beam Epitaxy (MBE) 방법으로 성장하였다. 각 양자점 층 전후에 두께가 각각 0.0, 1.6, 2.8, 6.0 nm인 AlGaAs 층을 삽입하여 퍼텐셜 장벽 두께에 따른 FKO 주파수 변화를 관측하였다. 또한 태양전지 구조의 전기장 분포를 좀 더 용이하게 관측하기 위해 여기 광의 세기(power intensity)를 충분히 낮추어 Photovoltaic effect에 의한 내부 전기장의 변화를 최소화하여 비교 분석하였다. InAs/GaAs 양자점 태양전지 구조에서 AlGaAs 장벽층이 없는 경우, PR spectra의 Fast Fourier Transform 결과에 반영되는 FKO 주파수 특성은 p-i-n 구조 계면에서 공핍층(depletion region)의 space charge field보다 양자점 층의 내부 전기장에 의한 FKO 주파수가 더 큰 진폭(amplitude)을 보였다. 반면에, AlGaAs 장벽층이 삽입되면 두께가 커짐에 따라 p-i-n 구조 계면의 space charge field에 의해 더 큰 진폭의 FKO 주파수가 관측되었다. 이는 AlGaAs 장벽층이 삽입됨으로써 양자점 층 내 양자 상태 수 및 여기광에 의한 캐리어의 수와 관련이 있음을 확인하였으며, 결과적으로 GaAs-matrix에서 p-i-n 구조 계면의 space charge field에 영향을 미치게 됨을 알 수 있다. 이러한 PR 특성 결과들을 InAs/GaAs 양자점 태양전지의 설계 및 제조에 반영함으로써 양자효율 증대에 기여할 것으로 기대된다.
본 연구에서는 태양전지의 활성영역에 삽입할 InAs 양자점에 AlxGax-1As 장벽층을 삽입하여 그 두께변화에 따른 광학적 특성 변화를 photoreflectance spectroscopy (PR)과 photoluminescence (PL)를 이용하여 연구하였다. 본 연구에 사용된 InAs/AlGaAs 양자점 구조는 GaAs (100) 기판 위에 GaAs buffer layer를 500 nm 성장 ($Ts=580^{\circ}C$) 후 기판온도 $470^{\circ}C$에서 InAs 양자점, GaAs cap 층과 AlxGax-1As 장벽층 순서로 5 층의 InAs/GaAs/AlxGax-1As 양자점 구조를 형성하였다. GaAs cap 층의 두께는 4 nm로 고정하고 AlGaAs 장벽층 두께를 0~6 nm 까지 변화시켰다. 각 양자점 층 사이에 AlxGax-1As 장벽층의 삽입 유무에 따라 PR 신호에서 Franz-Keldysh oscillation (FKO)의 주기 변화가 관측되었다. AlGaAs 두께가 증가 할수록 PL 신호의 세기가 증가함을 보였으며 PL 신호의 온도의존 특성이 변화됨을 관측할 수 있었다. AlGaAs 장벽층 대신 AlAs 장벽층을 삽입한 시료에서도 유사한 경향성을 관측하였으며, 이는 양자점에 구속된 운반자의 터널링 현상과 높은 장벽층에 의한 운반자의 구속 강도의 변화에 의한 것으로 사료된다. 특히 장벽층의 유무에 따른 FKO의 변화는 시료의 표면 전기장의 변화에 기인한 것으로 운반자의 구속효과뿐만 아니라 InAs 양자점 성장중 형성된 표면결함 밀도의 변화에 의한 것으로 추정하였다.
본 연구에서는 분자선 박막성장 장비를 (MBE) 이용하여 droplet epitaxy 방법으로 성장시킨 GaAs/AlGaAs 양자점구조의 표면전기장변화에 관하여 photoreflectance spectroscopy (PR)를 이용하였다. 본 실험에 사용된 GaAs/AlGaAs 양자점 구조는 undoped-GaAs (001) 기판을 위에 성장온도 $580^{\circ}C$에서 GaAs buffer layer를 100 nm 성장 후 장벽층으로 AlGaAs을 100 nm 성장하였다. AlGaAs 장벽층을 성장한 후 기판온도를 $300^{\circ}C$로 설정하여 Ga을 3.75 원자층를 (ML) 조사하여 Ga drop을 형성하였다. Ga drop을 GaAs 나노구조로 결정화시키기 위하여 $As_4$를 beam equivalent pressure (BEP) 기준으로 $1{\times}10^{-4}$ Torr로 기판온도 $150^{\circ}C$에서 조사하였다. 결정화 직후 RHEED로 육각구조의 회절 페턴을 관측하여 결정화를 확인하였다. GaAs 나노 구조를 성장한 후 AlGaAs 장벽층을 성장하기위해 10 nm AlGaAs layer는 MEE 방법을 이용하여 $150^{\circ}C$에서 저온 성장 하였으며, 저온성장 후 기판온도를 $580^{\circ}C$로 설정하여 80 nm의 AlGaAs 층을 성장하고 최종적으로 GaAs 10 nm를 capping layer로 성장하였다. 저온성장 과정에서의 결정성의 저하를 보상하기위하여 MBE 챔버내에서 $650^{\circ}C$에서 열처리를 수행하였다. GaAs/AlGaAs 양자점의 광학적 특성은 photoluminescence를 이용하여 평가 하였으며 780 nm 근처에서 발광을 보여 주었다. 특히 PR 실험으로부터 시료의 전기장에 의한 Franz-Keldysh oscillation (FKO)의 변화를 관측하여 GaAs/AlGaAs 양자점의 존재에 의한 시료의 표면에 형성되는 표면전기장을 측정하였다. 또한 시료에 형성된 전기장의 세기를 계산하기위해 PR 신호로부터 fast Fourier transformation (FFT)을 이용하였다. 특히 온도의 존성실험을 통하여 표면전기장의 변화를 관측 하였으며 양자구속효과와 관련성에 대하여 고찰 하였다.
금속유기화학증착기 (metal-organic chemical vapor deposition)를 이용하여 분포귀환형 (distributed feed back) InP/InGaAs/InP 회절격자 구조를 제작하고 원자력간현미경 (atomic force microscopy)과 주사전자현미경 (scanning electron microscopy) 실험을 통해 표면 및 단면을 분석하였다. 그 위에 분자선증착기(molecular beam epitaxy)법을 이용하여 자발형성 (self-assembled) InAs/InAlGaAs 양자점 (quantum dot)을 성장하고, 광학적 특성을 온도변화 광여기 발광 (photoluminescence)으로 회절격자 구조 없이 성장한 양자점 시료와 비교 분석하였다. 회절격자의 간격 대비 폭의 비가 약 30%인 InP/InGaAs/InP 회절격자가 제작되었으며, 그 위에 성장된 양자점의 경우 상온 파장이 1605 nm에서 PL이 관찰되었다. 이는 회절격자 없이 같은 조건에서 성장된 시료의 상온 파장인 1587 nm 보다 장파장에서 발광하였으며, 회절격자의 영향으로 양자점 크기가 변하였음을 조사하였다.
본 연구에서는 GaAs p-i-n 태양전지구조에 InAs 양자점을 삽입하여 계면의 전기장 변화를 Photoreflectance (PR) 방법으로 연구하였다. InAs/GaAs 양자점 태양전지구조는 n-GaAs 기판위에 p-i-n 구조의 태양전지를 분자선박막성장 장치를 이용하여 제작하였다. GaAs p-i-n 태양전지와 p-QD(i)-n 양자점 태양전지를 제작하여 계면전기장의 변화를 PR 신호에 나타난 Franz-Keldysh oscillation (FKO)으로부터 측정하였다. 기본적인 p-i-n 구조에서 두 가지 전기장성분을 검출 하였고 양자점 태양전지구조에서는 39 kV/cm 이상의 내부전기장이 존재함을 관측하였다. 이러한 내부전기장은 양자점 주변에 형성된 국소전기장의 효과로 추측하였다. 아울러 양자점을 AlGaAs 양자우물 구조에 삽입하여 케리어의 구속에 의한 FKO의 변화를 관측하였으며 양자점 태양전지의 구조적 변화에 따른 효율을 측정하여 비교 분석하였다.
Molecular beam epitaxy 방법으로 성장시킨 AlGaAs/GaAs 다중 양자 우물 구조에 대한 라만 산란 연구를 보고한다. InAs 양자점이 성장된 Si 기판 위에 각기 다른 온도에서 두께 약 1 ${\mu}m$의 GaAs 층을 두 단계로 성장시킨 후 그 위에 AlGaAs/GaAs 다중 양자 우물 구조를 성장시켰다. AlGaAs/GaAs 다중 양자 우물 구조의 광학적 특성에 영향을 주는 GaAs 층의 변형력(stress)의 변화를 알기 위해서 시료의 측면으로부터 공간 분해된 라만 산란 실험을 수행하였다. 라만 산란 실험으로부터 AlGaAs/GaAs 다중 양자 우물 구조가 지니는 모든 종류의 광학 포논을 관측하였으며, 두 단계로 성장시킨 GaAs 층에서의 변형력이 Si 기판으로부터 멀어질수록 성장조건의 변화에 따라서 다르게 전개된다는 것을 파악하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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