유해 유기 오염물에 의한 지반 오염이 심각한 사회문제로 부각되고 있다. 지반 내로 유입된 소수성 유기 화합물은 대부분 난분해성이며, 일단 흙에 흡착되면 제거하기 어려워 오랜 기간에 걸쳐 지하수 오염원으로 작용하게 된다. 이러한 지반 오염의 심각성은 이미 인식되어 왔지만 이를 위한 적절한 정화 방법은 아직 제시되고 있지 않다. 본 논문에서는 유해 유기물 중 p-Cresol과 3,5-Dichlorobiphenyl에 대하여 계면활성제 용액을 이용한 정화 방법의 적용성을 실험을 통해 연구하였다. 중성 계면활성제, Triton X-100과 음이온성 계면활성제, SDS가 탈착용액으로 사용되었다. 먼저 흙과 유기화합물과의 흡착 특성을 파악하고, 계면활성제 용액을 이용한 회분식 탈착 실험과 연성벽체 투수기를 이용한 주상 실험을 실시하였다. 등온흡착실험에서 각 물질의 선형분배계수, $K_p와\; 옥탄올-물\; 분배계수,\; K_{ow}$는 대수 선형 관계식으로 나타났다. 3,5-Dichlorobiphenyl의 경우 회분식 실험에서 0.5 % 농도의 Triton X-100용액으로의 탈착량이 물에 의한 탈착량에 비하여 28배의 향상을 나타내었다. 지반 오염물질이 소수성이며, 난분해성이 클수록 계면활성제 용액을 이용한 지반정화 효율이 높은 것으로 나타났다.
계면활성제를 이용하여 불포화 지역에 고정화 지역을 설정함으로써, 지하수로 유입되는 유기오염물질의 거동을 지연시킬 수 있다. 본 연구에서는 다양한 수분함량을 보유한 불포화 및 포화 조건에서 연속식 컬럼 실험을 수행함으로써, 수분함량에 따른 계면활성제와 유기오염물질의 거동에 대하여 연구하였다. 산화알루미늄(aluminum oxide)이 충진된 컬럼 실험에서 계면활성제(dialkylated disulfonated diphenyl oxide)의 거동 및 수착 특성은 수분함량이 달라져도 비슷한 결과를 나타내었다. 그러나 계면활성제(DADS)로 개질된 산화알루미늄이 충진된 컬럼 실험에서는 유기오염물질인 나프탈렌(naphthalene)이 수분함량이 감소됨에 따라 거동이 지연되는 현상을 나타내었으며, 또한 더 많은 양의 나프탈렌이 알루미늄 산화물에 흡착된 계면활성제로 흡수되었다. 따라서 본 연구를 통하여 유기오염물질의 고정화 방법이 불포화 지역에도 효과적으로 적용될 수 있음을 알 수 있었다.
본 연구에서는 수용액 중의 유독성 유해물질로 미량으로 존재하여도 치명적 독성을 가진 난용성 유기오염물(sparingly soluble organic compounds, SSOCs)의 제거를 위한 흡착제 개발을 목표로 양이온 계면활성제(cetyltrimetylammonium bromide, CTAB)로 표면 개질된 organo-anthracite의 유기화합물 제거능을 조사하고, 흡착 특성을 분배계수 (partition coefficient, $K_d$) 로 평가함으로써 organo-anthracite의 유기물질 흡착메카니즘을 규명하고자 히였다. Organo-anthracite는 CTAB가 흡착됨에 따라 전 pH 범위에서 표면전위가 양의 값으로 상닫히 증가되었으며, 또한 표면의 소수성이 증가되어 표면전하가 pH에 비의존적으로 나타났다. pH 2~10의 용액을 탈리액으로 하여 organo-anthracite의 탈착성을 실험한 결과 0% 의 탈착율을 나타내어 전 pH 범위에서 안정함을 알 수 있었고, 이를 이용한 제거실험에서 츠기 농도 $6{\times}10^{-4}M$인 클로로포름과 벤젠이 전 pH범위에서 95% 이상 제거되었다. Organo-anthracite와 유기화합물간의 분배계수 $K_d$값은 실측치가 이론치보다 4~25배의 높은 값으로 나타났다. 이는 다른 흡착제에 비해 organo-anthracite내에서 SSOCs의 분배가 더 쉽게 이루어짐을 의미한다. 따라서, 유독성 유기오염물질을 포함하는 폐수의 처리시 흡착제로써 이용이 가능하며 또한 organo-anthracite를 매립지의 차수막으로 이용시 유독성 유기 오염물질의 이동을 보다 효과적으로 지연시킬 수 있을 것으로 사료된다.
본 연구에서는 근래에 퇴적된 습지토양의 유기물질에 느린 흡착부분이 존재하는지 살펴보기 위해 흡착실험을 행하였다. 최근 퇴적된 민물 습지토양에서의 소수성 유기화합물 (chlorobenzene and phenanthrene)의 흡착 특성을 회분식 흡착법을 사용하여 결정하였다. 유기물질의 나이의 상대 척도로서 산소/탄소 원소비 등을 포함한 여러 방법으로서 평가하였다. 토양의 나이가 유기화합물의 습지토양에서의 흡착에 차이를 유발하는지에 대해 조사하기 위하여 습지 토양의 표층부(상층부 0-2cm, 5년 미만)과 하층부(below 10cm, 20년 이상)에 대한 느린 흡착 특성을 상대적으로 오래된 PPI(Petro Processors, Inc. Superfund site), BM(Bayou Manchac) 토양과 비교하였다. 느린 흡착모델 변수의 비선형성(KF와 N)의 증가로서 느린 흡착부분이 존재함을 알 수 있었다. 느린 흡착모델의 분석결과 상당한 크기의 느린 흡착부분이 존재하였으며 습지 토양의 경우 흡착된 chlorobenzene의 25.4-263%가 phenanthrene의 경우 흡착된 양의 1.4-1.9%(phenanthrene)가 각각 느린 흡착 부분에 해당하였으며, PPI 토양과 BM토양의 경우 흡착된 chlorobenzene의 40.0-55.93%와 흡착된 phenanthrene의 2.9-3.19%가 각각 느린 흡착 부분에 해당하였다. 느린 흡착 부분은 상층부 < 하층부 < PPI < BM 토양의 순으로 증가하였는데 이것은 토양 유기물질의 나이가 증가할수록 느린 흡착부분의 크기가 증가함을 나타낸다.
지난 수십년 동안 토양내 수착된 오염물질이 접촉시간(contact time)이 경과함에 따라 생물학적 또는 화학적 이용성의 감소는 일반적으로 인식되어 오고 있다. 이와 같은 aging 또는 격리(sequestration)라 불리는 현상이 위해성에 직접적인 영향을 미친다는 것이 알려져 있다. 이러한 현상은 소수성 오염물질을 중심으로 보고되어 왔으나, 최근 연구결과에 의하면 중금속의 경우에도 이와 같은 현상이 발견되고 있으며, 이는 오염물질의 흡-탈착 이력(hysteresis) 현상, 비가역 흡착, 탈착저항성, 비평형 흡착 등과 직접적으로 연관된 것으로 알려지고 있다. Aging 또는 sequestration에 의한 오염물질의 생이용성(bioavailability)의 감소는 인체에 대한 실질적인 위해성의 감소를 의미한다. 최근 들어 이와 같은 과학적인 증거를 토대로 단순한 오염물질의 농도 측정이 아니라 위해성에 근거한 오염 복원(또는 관리)의 개념이 도입되어 환경친화적인 복원수준의 선정에 적용하고 있다. 이는 토양내 오염물질의 총농도가 아니라 오염물질의 생이용성 또는 독성을 기준으로 하여 정화수준을 결정함으로써 오염부지의 처리비용과 노력의 절감효과를 동시에 기대할 수 있기 때문이다. 토양내 잔류오염물질의 생이용성 또는 독성은 오염물질의 이동 또는 거동 특성에 의해 영향을 받으며 결국 생물체로의 노출 경로와 생체축적에 직접적인 영향을 미친다. 본 논문에서는 토양내 오염물질의 위해성을 평가하여 토양오염복원에 적용시 과학적인 타당성에 대해 살펴보고자 하였다.
Due to their slow degradation properties, hydrophobic organic contaminants in estuarine sediment have been a concern for risks to human health and aquatic organisms. Studies of fate and transport of these contaminants in estuaries are further complicated by the fact that hydrodynamics and sediment transport processes in these regions are complex, involving processes with various temporal and spatial scales. In order to simulate and quantify long-term attenuation of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAH) in the Elizabeth River, VA, we develop a modeling approach, which employs the U.S. Environmental Protection Agency's water quality model, WASP, and encompasses key physical and chemical processes that govern long-term fate and transport of PAHs in the river. In this box-model configuration, freshwater inflows mix with ocean saline water and tidally averaged dispersion coefficients are obtained by calibration using measured salinity data. Sediment core field data is used to estimate the net deposition/erosion rate, treating only either the gross resuspension or deposition rate as the calibration parameter. Once calibrated, the model simulates fate and transport PAHs following the loading input to the river in 1967, nearly 4 decades ago. Sediment PAH concentrations are simulated over 1967-2022 and model results for Year 2002 are compared with field data measured at various locations of the river during that year. Sediment concentrations for Year 2012 and 2022 are also projected for various remedial actions. Since all the model parameters are based on empirical field data, model predictions should reflect responses based on the assumptions that have been governing the fate and sediment transport for the past decades.
일련의 회분식 실험 및 실험실 규모의 연속식 실험을 통하여 유기오염물질에 의해 오염된 토양에 in-situ 토양세척기법을 적용하는데 필요한 운전조건을 도출하였다. 실제 토양에 소수성 유기오염물질인 n-dodecane, naphthalene, anthracene을 일정량 오염시킨 후 Tween 80, Triton X-100, Sodium dodecyl sulfate(SDS)가 포함된 용액을 이용하여 세척능력을 비교하였다. 회분식 및 연속식 실험 결과, Tween 80와 Triton X-100가 n-dodecane의 제거에 효과가 우수하였으며, naphthalene과 anthracene의 제거에는 SDS와 Tween 80가 우수하였다. 연속식 실험이 끝난 후, 토양에 잔류하는 세척제의 양은 Tween 80이 제일 적었다. 연속식 실험에서 통과유속을 변화시킨 결과, 7 ml/min에서는 세척에 필요한 접촉시간의 감소로 인하여 세척효과가 3 또는 5ml/min보다 오히려 감소되었다. 본 실험의 적용 범위 내에서는 토양의 초기 pH는 세척이 진행됨에 따라 세척능력에 큰 영향을 미치지 않았다. 세척제의 미생물에 대한 독성실험 결과 Tween 80이 그람 음성균과 양성균의 성장에 가장 영향을 미치지 않는 것으로 판명됐다.
Application of self-assembled monolayers (SAMs) to the fabrication of organic thin film transistor has been recently reported very often since it can help to provide ohmic contact between films as well as to form simple and effective electrode pattern. Accordingly, quality of these ultra-thin films is becoming more imperative. In this study, in order to manufacture a high quality SAM pattern, a hydrophobic alkylsilane monolayer and a hydrophilic aminosilane monolayer were selectively coated on $SiO_2$ surface through the consecutive procedures of a micro-contact printing (${\mu}CP$) and dip-coating methods under extremely dry condition. On a SAM pattern cleaned with SC1 solution immediately after ${\mu}CP$, poly(3,4-ethylenedioxythiophene) (PEDOT) source and drain electrode array were very selectively and nicely vapour phase polymerized. On the other side, on a SC1-untreated SAM pattern, PEDOT array was very poorly polymerized. It strongly suggests that the SC1 cleaning process effectively removes unwanted contaminants on SAM pattern, thereby resulting in very selective growth of PEDOT electrode pattern.
본 연구에서는 낙엽과 토양에서 추출한 용존 자연유기물질(DOM)을 대상으로 생분해 과정 중 변화하는 분광특성과 pyrene 결합 반응성을 조사하였다. 유기물질 특성 변화 분석을 위해 용존 유기탄소(DOC), 용존 자연유기물질 내 방향족 탄소성분을 나타내는 고유흡광도(Specific UV absorbance: SUVA), synchronous 형광 스펙트럼과 유기탄소결합계수(pyrene organic carbon-normalized binding coefficient: K$_{oc}$) 분석을 실시하였다. 3주간의 배양기간 동안 낙엽 추출 DOM과 토양 DOM의 DOC는 각각 61%, 51% 감소하였다. 배양 전과 후의 분광특성을 비교해 보면 단백질/아미노산 계 형광특징(PLF)은 점차 감소된 반면 SUVA, 펄빅산계 형광 특징(FLF)과 휴믹산 계 형광 특징(HLF)은 점차 증가하였다. 이러한 자연유기물질의 분광특성 변화는 생분해 과정을 통해 휴믹화가 진행되며 자연유기물질 내 비방향족 생분해성 탄소성분이 단단한 구조의 방향족 탄소구조로 변화됨을 시사한다. SUVA 값과 유기오염물질과의 결합정도를 나타내는 K$_{oc}$ 값 사이에서는 시료의 종류와 상관없이 1차 상관관계(r = 0.97)를 보여 주어 생분해가 진행되는 동안 방향족 탄소구조 분포가 자연유기물질의 소수성 오염물질과의 결합 정도에 큰 영향을 미침을 보여주었다. 또한 형광특징 중 FLF와 HLF가 K$_{oc}$ 값과 높은 상관관계를 보였으며 자연유기물질의 기원에 따라 다른 상관관계식을 보여주었다. 본 연구를 통해 생분해가 진행되는 동안 자연유기물질 성분변화 및 소수성 유기오염물질의 거동 예측에 자연유기물질의 분광특성이 좋은 모니터링 지표로 사용될 수 있음을 보여 주었다.
난분해성 유기물로 오염된 토양/지하수의 복원을 위하여 계면활성제를 이용 시 토양에 흡착된 계면활성제가 미치는 영향을 평가하기 위하여 소수성 유기물의 흡수현상을 시험하였다. 흡착된 계면활성제에 대한 유기오염물의 흡수계수($K_ss$)는 평형상태에서의 계면활성제 흡착곡선과 밀접한 관계를 이루었다. 즉, 낮은 농도의 흡착에 대한 $K_ss$는 가장 큰 값을 보였고 흡착량이 증가할수록 감소하는 경향을 보였다. SDS에 대한 $K_ss$값은 미셀분배계수($K_mic$) 보다 컸으며 Tween 80에 대해서는 가장 낮은 흡착농도에서의 $K_ss$값을 제외하고 모든 농도 범위에서 $K_{mic}$ 보다 큰 값을 보였다. 유기오염물의 분배계수 또한 계면활성제의 주입량에 따라 변하며 주입되는 계면활성제 농도가 증가할수록 증가하며 일정 농도 이상의 계면활성제 농도에서 감소하기 시작하였다. 이러한 결과는 미셀과 흡착된 상태의 계면활성제 사이에서 오염물 흡수를 위한 상호경쟁에 기인되는 것으로 판단된다. 결론적으로 토양에의 계면활성제 흡착은 유기오염물의 지체현상을 증가시키는 역할을 하여 계면활성제를 이용한 유기오염물 제거 시 저해영향을 미치므로 각 오염부지의 특성별로 유기오염물의 분포를 계면활성제 주입량의 함수로써 평가하는 단계가 선행되어야 한다.다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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