With the steady depletion off fossil fuel reserves, hydrogen based energy sources become increasingly attractive. Therefore hydrogen production or separation technologies, such as Bas separation membrane based on adsorption technology, have received enormous attention in the industrial and academic fields. In this study, the transport mechanisms of the MTES (methyltriethoxysilane) templating silica/a-alumina composite membrane were evaluated by using unary, binary and quaternary hydrogen gas mixtures permeation experiments at unsteady- and steady-states. Since the permeation flux in the MTES membrane, through the experimental and theoretical study, was affected by molecular sieving effects as well as surface diffusion properties, the kinetic and equilibrium separation should be considered simultaneously in the membrane according to molecular properties. In order to depict the transient multi-component permeation on the templating silica membrane, the GMS (generalized Maxwell-Stefan) and DGM (dust Bas model) were adapted to unsteady-state material balance
It is the purpose of this paper to review the recent developments and future trends in various membrane processes, which will result in energy savings. Historically, there was a long period of academic curiosity in membrane research covering from gas separation to reverse osmosis. With advent of asymmetric membrane technology, many membrane processes proved to be energy efficient than the conventional separation methods. Thus, membrane technology has gained wide acceptance from many sectors of industry. The commercial sale of membranes is still modest compared to the major technologies, but it is one of the fastest growing industries. Recently the U.S.Department of Energy conducted a study (1) to evaluate and prioritize research needs in the membrane separation industry in order to foster and better support the deveolpment of energy-efficient new technologies. The National Science Foundation (U.S.A.) did also do a similar investigation. Both agencies have arrived neary at the same conclusion, that is, membrane separations can offer many new and alternative methods of separations that are more energy efficient than existing processes. This paper is largely based on these findings.
기체 분리막의 상업적 발전은 CO2 분리 효율을 향상시키는 데 중요한 역할을 한다. 고분자량 PEO (high-Mw PEO)는 높은 CO2 용해도, 가격 경쟁성 및 견고한 기계적 특성을 가져 분리막 제조용 고분자로 유력하지만 그 특유의 결정성으로 인해 기체 분리막에 응용이 어렵다. 본 연구에서는 결정성 감소를 위해 다양한 고분자 첨가제를 고분자량 PEO에 혼합하는 방법을 제시하였다. 폴리에틸렌글리콜(PEG), 폴리프로필렌글리콜(PPG), 폴리아크릴산(PAA) 및 폴리비닐피롤리돈(PVP)과 같은 상업적으로 이용 가능하고 섞임성이 좋은 수용성 고분자를 첨가제로 사용하여 PEO 결정성을 감소시킴으로써 가스 분리 성능을 향상시키고자 하였다. PEG 및 PPG의 경우 PEO의 결정 구조를 억제하지 못하고 분리막의 결함을 초래하였으나, PAA 및 PVP는 PEO의 결정 구조를 바꿔 결함이 없는 분리막을 제조하는 데 성공하였다. 고분자량 PEO 혼합막의 결정 구조 변화와 기체 분리 성능의 상관관계를 조사하여 본 연구의 결과와 이전에 기록된 결과를 바탕으로 고분자량 PEO에 대한 첨가제 고분자의 설계 및 선택에 대한 통찰력을 제공하며, 이를 통해 비용 효율적이고 상업적으로 실용적인 CO2 분리막을 제조하고자 하였다.
본 연구에서는 비용매 유도 상분리법을 이용하여 폴리에테르이미드 계열의 중공사형 분리막을 제조하였다. 제조된 중공사막의 모폴로지 조절을 위해 첨가제로는 THF, Ethanol, LiNO3를 사용하였다. 또한 높은 수소분리막의 개발을 위해 모폴로지와 기체투과성능을 특성평가를 통해 방사조건을 최적화하였다. 그 결과 THF의 함량이 증가할수록 수소/이산화탄소 선택도가 증가하였다. 하지만 trade-off 관계로 인하여 투과율은 감소하였다. Ethanol을 첨가하였을 때는 finger-like 구조를 나타냈고, LINO3를 첨가하였을 때 Sponge 구조를 보였다. 특히, PDMS 코팅층을 최적화한 중공사막의 경우, 투과율은 40 GPU, 수소/이산화탄소 선택도는 5.6을 나타냈다.
DME 제조공정에서 발생하는 혼합가스 중, $CO_2$를 제거하기 위하여 폴리술폰 고분자를 이용하여 지지체 중공사막을 제조하고, Hyflon AD를 코팅하여 복합막을 제조하였다. 제조된 중공사막을 이용하여 Flaring 모사가스에 대한 모듈의 성능을 측정하였다. 분리막 1단 평가 결과 1.2 MPa에서 Stage cut 0.24 이상의 $CO_2$농도는 3% 이하이며, 동일조건에서 $CO_2$ 제거율 및 $CH_4$ 회수율은 각각 약 80%이다. 분리막 2단 평가결과 Product 가스의 $CO_2$ 농도를 5%로 고정하였을 때, stage cut 0.074에서 recycle 되는 $CO_2$ 농도는 공급가스와 같은 농도를 가지며, 이때 $CH_4$의 회수율은 약 99%이다.
The surface of polypropylene membrane was modified by plasma treatment using Ar,$N_{2}$, $NH_{2}$ and $O_{2}$ Permeabilities for $CO_{2}$, $N_{2}$ and separation factor for $CO_{2}$ relative to $N_{2}$ were measured. The permeation experiments were performed by a variable volume method at $25^{\circ}C$ and 0.303MPa. The effects of the plasma conditions such as treatement time power input gas flow rate and pressure in the reactor on the transport properties of modified membrane were investigated. The surface of the plasma treated membrane was analyzed by means of FTIR-ATR XPS and AFM. The surface structure of the plasma treated membrane was fairly different from that of the untreated membrane. Although the permeation rates for both $CO_{2}$ and $N_{2}$ decreased with increasing plasma treatement time the separation factor was found to be improved by the plasma treatement. The operating conditions of plasma treatement imposed on membranes had notable effect on the permeability and separation factor.
대부분의 국가들은 온실가스 배출량을 줄이고 기후변화에 적응하기 위한 행동계획인 NDC (National Determined Contribution)를 법률화 했다. NDC 목표 달성을 위해 다양한 기술이 개발되고 있으며, 특히 가스상의 온실가스나 에너지원의 정화를 위해 분리막 수요가 증가하고 있다. 따라서, 본 논문은 다양한 재료 중 실현 가능한 제조 공정과 쉬운 스케일업의 장점을 가지고 있는 고분자 막의 기술 동향을 제공할 것이다.
Giuseppe Barbieri;Paola Bernardo;Enrico Drioli;Lee, Dong-Wook;Sea, Bong-Kuk;Lee, Kew-Ho
Korean Membrane Journal
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제5권1호
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pp.68-74
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2003
Methane steam reforming (MSR) reaction for hydrogen production was studied in a membrane reactor (MR) using two tubular membranes, one Pd-based and one of porous alumina. A higher methane conversion than the thermodynamic equilibrium for a traditional reactor (TR) was achieved using MRs. The experimental temperature range was 350-500$^{\circ}C$; no sweep-gas was employed during reaction tests to avoid its back-permeation through the membrane and the steam/methane molar feed ratio (m) varied in the range 3.5-5.9. The best results (the difference between the MR conversion and the thermodynamic equilibrium was of about 7%) were achieved with the alumina membrane, working with the highest steam/methane ratio and at 450$^{\circ}C$. Silica membranes prepared at KRICT laboratories were characterized with permeation tests on single gases (N$_2$, H$_2$ and CH$_4$). These membranes are suited for H$_2$ separation at high temperature.
본 총설은 소수성 불소수지계 분리막의 표면 개질에 대한 개론으로 다양한 표면 개질 방법 및 그 연구 결과를 중점적으로 서술하였다. PTFE로 대표되는 불소수지계 고분자 분리막은 막 증류, 유수 분리, 기체 분리를 포함한 다양한 막 분리 공정에서 사용되어왔다. PTFE 막은 내화학성, 내열성, 높은 기계적 강도와 같은 뛰어난 물성에도 불구하고 소수성 표면 특성으로 인해 기술 적용의 확장에 제한적이다. 친수성 향상을 위해 습식 화학법, 친수성 고분자 코팅, 플라즈마 처리, 조사, 원자층 증착과 같은 다양한 PTFE 표면 개질 방법을 이용하며 이를 통해 불소수지계 분리막의 응용분야가 확장될 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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