해양 중소규모 가스전의 경제성에 대한 화두가 던져진 이후 전통 석유의 가격변동과 세계적인 환경규약 등에 맞물려 석유화학관련 산업계에서는 이를 효과적으로 대처하고 천연가스를 활용할 수 있는 공정을 개발하고자 하였다. 이에 Fischer-Tropsch 반응을 기반으로 하는 해상 GTL 공정(offshore gas-to-liquid process)이 제안되었고 부유시스템 platform으로 공정을 적용시키고자 마이크로채널 반응기가 떠오르고 있다. 본 논문에서는 단일 마이크로채널 반응기를 Fischer-Tropsch 반응을 기반으로 하여 Matlab과 ASPEN Hysys를 연동하여 모사하고 이로 얻어진 반응열을 도입해 상용 전산유체역학(computational fluid dynamics, CFD) 소프트웨어인 ANSYS fluent로 멀티 마이크로채널 반응기 모델을 제작하였다. 그리고 4가지의 설계변수인 냉각채널 넓이, 높이, 냉각채널과 반응채널의 간격, 냉각채널 간의 간격을 설정하고 이들의 변화에 따른 열유동을 3가지의 변수인 열유속, 냉각 및 반응채널의 최대온도의 변화를 시각화하여 그 경향성을 확인하였다. 경향성 분석 결과, 냉각채널의 넓이와 높이는 짧을수록 총 열유속이 높아졌으며 최대온도 역시 높아졌으나 냉각채널과 반응채널의 간격은 열유동에 거의 영향을 미치지 못하였다. 냉각채널 간의 간격은 짧을수록 총 열유속이 높아졌으며 최대온도는 낮아졌다. 따라서 적절한 냉각채널의 넓이와 높이를 제안하고 짧은 간격의 냉각채널 구조를 도입하여 반응채널의 열량을 충분히 제거할 수 있는 반응기설계에 대한 휴리스틱을 제안할 수 있었다. 이처럼 멀티채널 반응기의 모델을 설계하고 이로부터 적절한 변수를 선택해 그 경향성을 확인할 수 있는 방법을 통해 설계 단계에서부터 적절한 반응기 구조에 대한 제안을 하는데 도움을 줄 것이다.
피셔-트롭쉬 합성반응은 CO와 H2의 혼합가스로 이루어진 합성가스를 부가가치가 높은 탄화수소 제품으로 변환시킨다. 본 논문에서는 저온 피셔-트롭쉬 합성반응과 단일, 다중 마이크로채널 반응기에 패킹시킨 촉매를 기반으로 강화된 반응조건의 열전달을 고려하여 전산유체역학 기반의 시뮬레이션을 진행하고 분석하였다. 단일채널모델을 통하여 CO 전환률이 ~65% 이상, $C_{5+}$ 선택도가 ~74% 이상을 달성하면서도 Co 기반의 super-active 촉매를 통해 GHSV를 $30000hr^{-1}$을 달성할 수 있음을 보였다. 다중 마이크로채널 반응기모델에서는 열전달 시뮬레이션을 동시에 해석하여, 3가지의 다른 반응기구조에 대해서, 직교류 wall boiling 냉매를 사용시 ${\Delta}T_{max}$가 23 K였으며 평행유동 subcooled 냉매와 평행유동 wall boiling 냉매의 경우 각각 15 K와 13 K의 ${\Delta}T_{max}$를 보였다. 반응기 전체적으로 498 - 521 K에서 온도제어가 가능했으며 계산된 사슬성장 가능성은 저온 피셔-트롭쉬 합성에 적합한 것으로 보인다.
Fischer-Tropsch 합성 반응과 같은 slurry bubble column reactor에서는 반응 속도를 증진시키기 위해서는 서로 다른 상간의 접촉 면적을 최대화함으로써 물질 전달을 원활하게 유지하여야 한다. 특히 Fischer-Tropsch 합성 반응에서는 반응물인 기체가 촉매로서 기능하는 고체 표면으로의 external mass transfer가 효과적으로 이루어져야 하기 때문에 반응기 내의 기체의 거동뿐만 아니라 고체인 촉매의 분포에 대한 연구가 활발하게 이루어지고 있다. 따라서 본 연구에서는 반응기 내에 기체의 superficial velocity를 변화시키면서 기체의 hold up 뿐만 아니라 고체 입자의 분포특성에 대하여 관찰하였다. Superficial velocity가 증가함에따라 gas hold up의 경우, 일정하게 증가하다가 6 cm/sec 이상에서 그 증가폭이 감소하였다. 즉 6 cm/sec이상에서 turbulent flow regime을 형성하였다. 또한 고체입자의 분포 역시 기체의 superficial velocity가 증가함에따라 보다 균일하게 되는 것을 확인할 수 있었다.
GTL(gas-to-liquid) fuel produced by the Fischer-Tropsch process using carbon monoxide(CO) and hydrogen(H2) is expected to be one of the environmental friendly fuel for alternative and blended to petrodiesel. But GTL have poor lubricity due to paraffin as main component of GTL which is not involve polar materials. In this paper, we had investigated the lubricity improvement of GTL fuels with various lubricants using HFRR(high frequency reciprocating rig).
A dynamic simulation study on SCR process in GTL process was carried out in order to find optimum operation conditions for pilot plant operation. Optimum operating conditions for SCR synthesis gas process were determined by changing operation variables such as feed temperature and pressure. It was also assumed that physical properties of reaction medium were governed by RKS (Redlich-Kwong-Soave) equation. The effect of temperature and pressure on synthesis gas process $H_2$/CO ratio were mainly examined. Dynamic simulation results were fed back to feed operation condition for optimizing productivity, especially for appropriate condition to FT (Fischer-Tropsch) synthesis unit.
피셔트롭스반응은 합성가스 ($H_2+CO$) 로부터 액체연료를 생산하기 위한 목적으로 연구되고 있으며 최근 한정된 석유자원으로 인하여 그 중요성이 증대하고 있다. 이 반응을 통해 생산된 왁스는 수첨분해 반응을 통해 원하는 액체연료 (디젤, 항공유, 윤활유 등) 영역의 수율을 높일 수 있다. 수첨분해반응을 위해선 수소화/탈수소화 기능을 가지는 금속을 포함하고 크래킹 반응을 일으키는 산점을 가지는 양기능성 촉매가 선호된다. 본 연구에서는 수소첨가분해 반응에 이용하는 일반적인 촉매를 알아보고 왁스종류, 반응온도, 반응압력 등 공정변수에 따라 사용가능한 촉매를 조사, 비교하였다.
석유자원의 고갈에 따라 전 세계적으로 석유대체자원인 석탄, 천연가스 및 바이오매스로부터 합성 연료 및 화학물질을 제조하기 위한 피셔트롭스 반응에 관한 많은 연구가 이루어지고 있다. 일반적으로 이러한 피셔트롭스 반응은 주로 스케일 업이 비교적 용이한 고정층 반응기를 사용한 기상반응이 적용되고 있으나, 촉매 기공에서의 확산제어 및 왁스의 생성에 따른 촉매의 비활성화 등의 문제점에 기인하여 최근 들어 초임계 유체를 이용한 반응이 많이 연구되고 있다. 본 연구에서는 피셔트롭스 반응에 관한 담지 촉매 및 반응매체에 관한 좀 더 심도 있는 영향을 고찰하기 위해 다양한 담지촉매를 제조하여 피셔트롭스 반응에 관한 기상반응과 초임계 반응을 비교, 고찰하였다.
석유자원의 고갈에 따라 전 세계적으로 석유대체자원인 석탄, 천연가스 및 바이오매스로부터 합성연료 및 화학물질을 제조하기 위한 피셔트롭스 반응에 관한 많은 연구가 이루어지고 있다. 일반적으로 이러한 피셔트롭스 반응은 주로 스케일 업이 비교적 용이한 고정층 반응기를 사용한 기상반응이 적용되고 있으나, 촉매 기공에서의 확산제어 및 왁스의 생성에 따른 촉매의 비활성화 등의 문제점에 기인하여 최근 들어 초임계 유체를 이용한 반응이 많이 연구되고 있다. 본 연구에서는 피셔트롭스 반응에 관한 담지 촉매 및 반응매체에 관한 좀 더 심도 있는 영향을 고찰하기 위해 다양한 담지촉매를 제조하여 피셔트롭스 반응에 관한 기상반응과 초임계 반응을 비교, 검토하였다.
본 연구에서는 전산유체역학(CFD)을 이용하여 마이크로채널 내부의 Fischer-Tropsch(FT) 반응을 모사하였고, 나아가 반응채널의 너비와 높이, 냉각채널과의 거리 그리고 채널 사이 간격을 변수로 두고 채널 내부 온도에 대해 민감도 분석을 수행하였다. 마이크로채널 반응기는 채널 간의 열교환을 고려하기 위한 5개의 반응채널과 냉각채널을 대신한 냉각면으로 이루어져 있으며 채널의 높이와 너비를 포함한 변수들의 길이는 0.5 mm ~ 5.0 mm 범위에서 설정하였다. 반응물로는 $H_2$와 CO의 혼합기체($H_2/CO$ molar ratio=2)를 사용하였으며 반응기의 운전 조건은 $GHSV=10000h^{-1}$, 압력 20 bar와 온도 483 K($210^{\circ}C$)이다. 민감도 분석의 결과로 반응채널 내부의 최대 온도는 채널의 높이에 비례하며 너비에 대해서는 특정 길이 이상에서 영향을 받지 않는 것을 확인하였으며 이 중에 냉각채널과의 거리와 채널 사이 간격은 채널 내부 온도에 거의 영향을 미치지 않았다. 따라서 채널 레이아웃에서 반응채널의 높이는 짧을수록(약 2 mm 이하), 너비는 길수록(약 4 mm 이상) 열제거뿐만 아니라 생산량 측면에서 이득을 얻을 수 있었다.
온실 가스의 주원인인 이산화탄소 발생의 저감은 범세계적으로 중요한 문제가 되었다. 이산화탄소를 단순히 분리하고 외부와 격리시키는 것보다는 이를 이용하여 고부가가치의 화학제품으로 전환 가능하다는 점에서 이산화탄소의 자원화에 대해 많은 관심을 받고 있다. 본 논문에서는 이산화탄소의 촉매 전환을 통한 합성가스 생산의 방법으로서 이산화탄소 개질, 삼중 개질 그리고 내부 개질 고체 산화형 연료 전지(Solid Oxide Fuel Cell) 시스템과 연계하여 전기와 합성가스를 동시에 생산하는 기술로 정하고 이에 대한 최근 연구 동향을 정리하였다. 또한 합성가스로부터 Fischer-Tropsch 합성을 통한 장쇄 탄화수소 생성과 Dimethyl Ether(DME) 생성을 중심으로 한 유용한 화학제품을 생산에 관한 연구 동향을 포함하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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