F-T 반응이 공업적으로 활용되기 위해서는 촉매의 대량 합성 및 성형체의 기계적 강도가 매우 중요한 변수로 적용될 수 있다. 따라서 본 논문에서는 F-T 합성반응용 촉매로 잘 알려진 Fe 계열 촉매의 성형체 제조를 위한 바인더의 영향을 알아보기 위한 연구를 수행하였다. 촉매 바인더로는 무기바인더와 유기바인더를 사용하여 촉매 성형체를 제조하였다. 무기바인더 및 유기바인더의 종류와 함량에 따른 성형촉매의 물리화학적 특성을 XRD, BET, PSD, TPR, UTM으로 분석하였으며, F-T 합성 반응성에 대한 영향을 관찰함으로써 최적의 성형 촉매 제조 조성을 확립할 수 있었다.
철 촉매를 이용한 Fischer-Tropsch 합성 반응과 수성 가스 전환 반응에 대한 반응 메커니즘과 반응 속도식을 5 채널 고정층 반응기를 이용하여 조사하였다. 실험 조건은, 반응물 합성가스 $H_2$/CO 비 0.5~2, 반응물 공급 유량 60~80 ml/min, 반응 온도 $255{\sim}275^{\circ}C$로서 반응 압력은 1.5 MPa을 유지하였다. F-T 합성 반응의 반응 속도식($r_{FT}$)은 반응 속도 결정 단계로서 분자로 흡착된 CO와 기상의 수소 분자와의 반응을 바탕으로 하는 Eley-Rideal 반응 메카니즘을 통해 계산되었고, WGS 반응의 반응 속도식($r_{WGS}$)은 formate 중간체 생성 반응을 반응 속도 결정 단계로 가정하여 결정되었다. 실험 결과, F-T 합성 반응의 반응 속도식과 WGS 반응의 반응 속도식은 각각 탄화수소 생성과 $CO_2$ 생성에 대한 반응 속도 실험값을 잘 모사하였고, 또한 power law에 근거한 CO 전환 반응에 대한 반응 속도식도 실험값과 잘 일치하였다. 이처럼, 각각의 반응 메카니즘을 바탕으로 도출된 반응 속도식($r_{FT}$, $r_{WGS}$, $-r_{CO}$)은 실험값과 여러 가지 기존 문헌에서 보고된 반응 속도식 모델과 잘 일치하였다.
최근 정부는 국가 온실가스를 효율적으로 감축시켜 국제적인 기후변화에 대응하기 위하여 여러 부문에서 기술개발을 진행 중에 있다. 이를 달성하기 위하여 정부는 화석연료를 대체하고 이산화탄소를 감축시키는 수단으로 바이오연료를 저탄소와 탄소중립자원으로 검토하고 있는 실정이다. 일반적으로, 목질계로부터 생산된 2세대 바이오연료는 수송부문에서 기존 화석연료를 대체하고 온실가스를 감축하는데 큰 효과가 있는 것으로 알려져 있다. 이러한 이유로 정부는 목질계 기반 바이오매스 액화연료(biomass-to-liquid fuel)에 대해 파일럿 수준으로 기술개발 중에 있다. 따라서 본 연구에서는 바이오매스액화연료 생산을 위한 동일공정으로 합성된 F-T(Fischer-Tropsch) 디젤의 연료적 특성을 연구하였다. 합성 F-T 디젤은 자동차용 경유에 단독 또는 혼합하여 사용할 수 있는 장점으로 인해 자동차용 경유엔진에 사용될 수 있다. 그 이유는 합성 F-T 디젤이 자동차용 경유와 비슷한 물리적 특성을 가지기 때문이다. 본 연구에 사용된 F-T 디젤은 Fischer-Tropsch (F-T) 공정을 이용하여 저온($240^{\circ}C$)에서 철 촉매를 가지고 합성되었다. 합성 F-T 디젤은 n-파라핀과 iso-파라핀을 함유하고, 등유와 경유 성분을 가진 $C_{12}{\sim}C_{23+}$ 분포로 이루어졌다. 합성 F-T 디젤은 합성 F-T 연료부터 증류를 통해 분리된 합성 F-T 디젤은 자동차용 경유에 비해 세탄가가 높으며, 방향족화합물은 매우 낮고, 황함량는 초저황(sulfur free) 수준으로 평가되었다. 또한 합성 F-T 디젤은 자동차용 경유와 비교하여 황과 방향족 화합물의 함량이 낮기 때문에 윤활성이 열악함을 보였다.
바이오매스로부터 합성액체오일을 생산하기 위한 방법의 하나로써 Fischer-Tropsch 합성이 세계적으로 주목을 받고 있다. $C_7-C_{15}$ 파라핀의 수첨이성화 반응은 세탄넘버의 향상과 저점도, 유동점, 및 어는점 등의 저온유동특성의 개선을 위하여 디젤연료의 생산 공정에 적용된다. Fischer-Tropsch 합성으로부터 생산되는 Jet fuel 등의 상업적인 제품들은 낮은 끓는점과 유동점을 개선해야 한다. 본 연구는 합성 오일로부터 bio-jet fuel을 제조하기 위한 수첨이성화 반응용 촉매를 개발하는데 있다. 수첨이성화 반응용 백금/제올라이트 촉매의 특성을 분석하고 모델반응으로써 도데칸의 수첨이성화반응 성능을 회분식반응기에서 조사하였다.
Amidst the drive towards carbon neutrality, interest in renewable synthetic e-fuels is rising rapidly. These fuels, generated through the synthesis of atmospheric carbon and green hydrogen, offer a sustainable solution, showing advantages like high energy density and compatibility with existing infrastructure. The physical properties of e-fuels can be different from those of conventional gasoline based on manufacturing methods, which requires investigations into how the physical properties of e-fuels affect the fuel injection characteristics. This study performs a comparative analysis between conventional and Fischer-Tropsch (F-T) synthetic gasoline (e-gasoline) across various fuel temperatures, including the cold start condition. The fuel properties of F-T synthetic and conventional gasoline are analyzed using a gas chromatography-mass spectrometry technique and the injection rates are measured using a Bosch-tube injection rate meter. The F-T synthetic gasoline exhibited higher density and kinematic viscosity, but lower vapor pressure compared to the conventional gasoline. Both fuels showed an increase in injection rate as the fuel temperature decreased. The F-T synthetic gasoline showed higher injection rates compared to conventional gasoline regardless of the fuel temperature.
Fischer-Tropsch 합성(F-T 합성)은 석탄, 바이오매스, 천연가스 등을 개질하여 얻은 합성 가스(CO, $H_2$)를 촉매를 이용하여 탄화수소로 전환 하는 기술이다. Fischer-Tropsch 합성에 이용되는 촉매는 활성 금속, 조촉매, 지지체로 구성되는데 이들의 종류와 조성은 반응의 활성 및 생성물 선택도에 영향을 미친다. 본 연구에서는 ${\gamma}-Al_2O_3$와 $SiO_2$ 혼합 지지체의 조성이 Fiscsher-Tropsch 반응의 활성과 생성물 선택도에 미치는 영향을 알아 보기위해, ${\gamma}-Al_2O_3/SiO_2$ 혼합 지지체를(100/0 wt%, 75/25 wt%, 50/50 wt%, 25/75 wt%, 0/100 wt%) 이용하여 함침(impregnation)법으로 철 촉매를 제조하였다. 촉매의 물리적 특성은 질소 물리 흡착 법과 X-선 회절 분석법을 통해 분석 하였고, 고정층 반응기에서 Fischer-Trosch 반응을 $300^{\circ}C$, 20bar에서, 60시간 동안 수행 하였다. 촉매의 물리적 특성 분석 결과 촉매의 BET 표면적은 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 감소함에 따라 감소하였으며, 촉매 기공의 부피 및 평균 크기는 지지체 조성이 ${\gamma}-Al_2O_3/SiO_2$ (50/50 wt%)인 경우를 제외 하고 증가하는 경향을 보였다. 또한, X-선 회절 분석법을 통해 ${\alpha}-Fe_2O_3$의 입자 크기를 계산한 결과 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 감소함에 따라 입자 크기가 감소 하였다. Fischer-Tropsch 합성 결과 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 감소함에 따라 CO 전환율은 감소 하였으며, C1-C4의 선택도는 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 25 wt%일 때 까지 감소하였으며 이와 반대로, C5+의 선택도는 ${\gamma}-Al_2O_3$의 조성이 25 wt%일 때 까지 증가 하였다.
피셔트롭스반응은 합성가스 ($H_2+CO$) 로부터 액체연료를 생산하기 위한 목적으로 연구되고 있으며 최근 한정된 석유자원으로 인하여 그 중요성이 증대하고 있다. 이 반응을 통해 생산된 왁스는 수첨분해 반응을 통해 원하는 액체연료 (디젤, 항공유, 윤활유 등) 영역의 수율을 높일 수 있다. 수첨분해반응을 위해선 수소화/탈수소화 기능을 가지는 금속을 포함하고 크래킹 반응을 일으키는 산점을 가지는 양기능성 촉매가 선호된다. 본 연구에서는 수소첨가분해 반응에 이용하는 일반적인 촉매를 알아보고 왁스종류, 반응온도, 반응압력 등 공정변수에 따라 사용가능한 촉매를 조사, 비교하였다.
석유자원 고갈에 따른 대체에너지 개발의 필요성과 더불어 온실가스인 $CO_{2}$ 저감 등 높은 환경개선 효과로 인하여 새로운 청정연료로 바이오매스로부터 제조되는 BTL(Biomass to Liquid)-디젤에 대한 관심이 유럽을 중심으로 크게 증가하고 있다. 본 논문에서는 BTL-디젤 기술 개발 현황 및 BTL 공정의 세부 공정기술들을 조사하였다. BTL 공정은 바이오매스 전처리 및 가스화, 합성가스 정제, F-T(Fischer-Tropsch) 합성 및 upgrading 공정 등으로 나눌 수 있으며, BTL 만의 차별적 기술로 합성가스 제조를 위한 가스화 공정과 함성가스 조성 조절을 포함하는 BTL 공정에 최적화된 F-T 합성 촉매 개발이 매우 중요하다. 대표적인 BTL 기술로 독일의 Choren 사는 Carbo-V 가스화 기술을 개발하여 세계 최초로 BTL 공정 상업화를 이루었으며, 네덜란드의 ECN은 tar와 BTX를 제거하기 위한 독자적인 OLGA 기술을 개발하여 가스화 시스템과 연계한 공정을 개발하였다. 또한 미국과 일본 등 많은 나라에서 경쟁적으로 기술개발을 재촉하고 있는 상황이다. 국내의 경우 이에 대한 연구는 전무하나 국내 에너지 안보를 위한 에너지 Mix 정책과 지구온난화 등 환경문제에 대응하기 위하여 BTL 기술 개발은 매우 중요한 의미를 가질 수 있으므로 독창적 기술의 선점이 매우 중요할 것으로 판단된다.
최근 신 고유가 시대를 맞이하여 천연가스를 이용한 합성석유 제조기술 개발의 중요성이 점차로 부각되고 있는 상황이다. GTL(Gas-to-Liquids) 공청은 현재의 고유가 상황에서 경쟁력 있는 사업 분야를 제공 할 것으로 분석되고, GTL 제품은 환경오염물질이 거의 없어 21 세기의 환경규제 강화 추세에 효과적으로 대응할 수 있는 청정연료이다. GTL 공정은 크게 천연가스의 주성분인 메탄의 리포밍 반응을 거쳐 합성가스 ($CO+H_{2}$)를 제조하는 단계, 이 합성가스로부터 FT 합성반응을 통하여 액체 합성원유를 제조하는 단계, 합성원유를 개질하는 단계 (수첨분해/수첨이성질화)로 이루어진다. 본 총설에서는 GTL 기술의 개요와 세계적인 개발 동향을 천연가스 reforming 기술과 FT 합성유 제조 기술에 중점을 두고서 소개하고자 한다.
석유자원 고갈에 따른 대체에너지 개발의 필요성과 더불어 온실가스인 CO2 저감 등 높은 환경개선 효과로 인하여 새로운 청정연료로 바이오매스로부터 제조되는 BTL(Biomass to Liquid) 공정에 대한 관심이 유럽을 중심으로 크게 증가하고 있다. 본 논문에서는 BTL 기술의 핵심인 촉매와 공정 개발 현황을 조사하였다. 또한 본 연구팀에서 수행해온 철계 촉매를 사용한 BTL pilot 공정을 소개하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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