알칼리(토)금속이 SCR(Selective Catalytic Reduction) 촉매 비활성화에 미치는영향을 미세구조, 촉매 비표면적, 기공 부피 변화, 탈질 성능 분석을 통해 규명하였다. 신촉매를 $350^{\circ}C$에서 6시간 동안 $H_3PO_4$, $K_2CO_3$, $Na_2CO_3$, $Ca(CH_3COO)_2{\cdot}H_2O$, $C_4H_6MgO_4{\cdot}4H_2O$ 수용액을 분사 시켜, 모사 피독된 SCR 촉매를 제조하였다. 피독 촉매 표면의 미세구조는 신촉매와 거의 유사한 형태를 보이지만, 비표면적과 기공 부피 변화를 신촉매와 비교하였을 때, Na < Mg < K < Ca < P 순으로 감소하는 것으로 나타났다. 특히 Na에 의해 피독된 촉매는 비표면적은 $10.20m^2/g$, 기공부피는 $0.061cm^2/g$ 정도 감소하였다. $150{\sim}450^{\circ}C$에서 신촉매 및 피독 촉매의 탈질성능을 평가한 결과, 알칼리 금속(K, Na)에 피독된 SCR 촉매가 가장 낮은 탈질효율을 보였으며, 알칼리 토금속(Ca, Mg)에 피독된 SCR 촉매는 알칼리 금속(K, Na)에 피독된 촉매에 비해 상대적으로 높은 탈질 효율을 보였으며, 인(P)에 의해 피독된 촉매는 SCR 신촉매와 거의 유사한 탈질 성능을 나타내는 것을 확인하였다. 이러한 결과는 SCR 촉매 비표면적이나 기공 부피 감소에 따른 물리적인 비활성화가 SCR 촉매 탈질 성능에 영향을 미치는 것으로 보인다.
Plasma/catalyst combined reactor was designed to overcome the limits of plasma and catalyst technologies. Optimum reductant and catalyst was selected from screening test. Experiments about the concentrations of reactant and $H_2O$ and the effect of temperature were carried out. Hydrocarbons with double bond such as propylene and so on were more reactive than any other reductants in plasma/catalyst condition. Photocatalyst, especially hombikat >$TiO_2$ with the largest surface area among the catalysts tested, showed the highest DeNOx efficiency in plasma/catalyst reaction. As the concentration of $H_2O$ increased, the removal of NO was enhanced. The increased concentration of >$O_2$ promoted the reaction of NO which was oxidized to$NO_2$.
친환경자동차의 보급 확대를 위한 정책수립과 기술개발이 지속적으로 이루어지고 있는 실정이나 아직까지도 내연기관이 차지하는 비중은 약 95% 차지하고 있다. 화석연료를 기반으로 하는 내연기관의 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 디젤엔진은 이산화탄소 배출량이 적고 강력한 파워와 연료의 경제성을 가지고 있으며, 상용차뿐만 아니라 승용차에서도 시장의 수요가 증가하고 있다. 디젤 연료 특성으로 인하여 질소산화물은 국부적인 고온연소 영역에서 생성되며, 입자상물질은 확산연소 영역에서 생성된다. 희박한 LNT(질소산화물 흡장촉매)와 urea-SCR(선택적인촉매환원장치)는 디젤엔진에서 질소산화물을 저감시키기 위한 후처리장치로 개발되어져왔다. 이 연구는 가혹해지고 있는 배기가스 규제 대응을 위해 선택적인촉매환원장치의 촉매에 포함됨 조촉매의 영향을 파악하는 것이다. 망간-선택적인촉매환원장치의 질소산화물 저감 성능이 가장 우수하였으며, 망간 이온과 Zeolyst의 Al과의 이온교환이 잘 되었고, 활성화 에너지가 낮아 반응 속도가 빨라짐에 따라 질소산화물 저감 성능이 향상되었다. 7Cu-15Ba/78Zeolyst SCR 촉매의 질소산화물 저감 성능은 200도에서 32%, 500도에서 30%를 나타내며 가장 높은 성능을 나타내었고, 조촉매로 첨가된 산화바륨의 질소산화물의 흡장 물질이 Cu-SCR 촉매에 잘 분산되어 있고 Cu-SCR 촉매의 환원 반응과 더불어 산화바륨의 추가적인 질소산화물 저감 성능이 영향을 끼쳤기 때문이다. 7Cu-15Ba/Zeolyst SCR 촉매는 3종 촉매 중 열적 열화에서 내구성이 강하였다. 열적 열화에 따른 동종 성분 산화구리가 이동하여 응집되는데, 산화바륨이 주촉매 산화구리 입자의 응집을 감소시켰기 때문이다.
A numerical simulation of selective catalytic reduction (SCR) for NO with $NH_3$ is conducted over the $V_2O_5/TiO_2$ and $WO_3-V_2O_5/TiO_2$ catalysts. The governing $NH_3$ and NO transport equations are considered by using the time-dependent FCT (Flux-Corrected Transport) algorithm. After a validating simulation for $NH_3$ step feed and shut-off experiments is analyzed, transient behavior of $NH_3$ and NO concentration in a SCR catalyst is investigated by changing such parameters as inflow $NH_3$ concentration, temperature of the catalyst, and $NH_3$/NOx ratios.
Recently, as the current and future emission regulations go stringent, the research of NOx reduction has become a subject of increasing interest and attention in diesel engine. Selective Catalytic Reduction (SCR) is one of the effective technology to reduce NOx emission from diesel engine. Especially, Urea-SCR that uses urea as a reductant is becoming increasingly popular as a cost effective way of reducing NOx emissions from heavy duty vehicles. In this research, we designed urea injector and DCU (Dosing Control Unit) specially developed for controlling the Urea-SCR process onboard vehicles. As passenger and commercial diesel engine experiment, we grasped characteristics of NOx emission and SCR catalyst temperature level in advance. As a result, highest NOx emission level was shown in condition of low engine speed and high load. On the other hand, SCR catalyst temperature was highest at high engine speed and load. On the basis of these result, we conducted the NOx reduction test at steady engine operating conditions using the urea injector and DCU. It was shown that 74% NOx conversion efficiency on the average and 97% NOx conversion efficiency was obtained at high SCR catalyst temperature.
본 연구에서는 압착·코팅방식 촉매 제조 공정에 첨가제로 사용되는 콜로이드 실리카의 특성이 제조된 촉매의 성능 및 열적 안정성에 미치는 영향을 연구하였다. 이를 위해 4종의 콜로이드 실리카를 대상으로 실리카 형상 및 크기, 비표면적 및 기공특성, 성분 등을 분석하였으며 해당 콜로이드 실리카를 적용하여 제조한 V2O5/TiO2 촉매의 특성 평가 및 NOx 전환율에 대한 연구를 수행하였다. 콜로이드 실리카를 이용하여 제조한 촉매의 특성은 적용한 콜로이드 실리카의 특성에 따라 달라지며, 특히 콜로이드 실리카 내 피독물질 함량은 촉매 성능에 직접적인 영향인자인 것으로 분석되었다. 또한 콜로이드 실리카 내 실리카 함량이 높을수록 촉매의 열안정성과 성능이 향상되는 것으로 나타났다.
To meet the NOx limit without a penalty of fuel consumption, urea SCR system is currently regarded as promising NOx reduction technology for diesel engines. SCR system has to achieve maximal NOx conversion in combination with minimal $NH_3$ slip. In this study, as a basic research to develop an algorithm for urea injection control, the characteristics of engine out NOx emission and behavior of NOx reduction during steady-state and transient conditions were investigated using 2L DI diesel engine. Test results show that on increasing the catalyst temperature the variations in the outlet NOx concentration are faster and maximal allowable $NH_3$ storage exponentially decreases. For change from a low to high engine load, it can be seen that a few seconds after load-step is required to reach full NOx conversion and the adsorbed amount of $NH_3$ at lower temperature desorb during the next temperature increase, causing $NH_3$ slip. Engine out NOx emission needs to be corrected because NOx emissions just after step load is lower than that of steay state condition.
본 연구에서는 LPG (liqufied petroleum gas)를 환원제로 사용하여 질소산화물을 제거하는 SCR (selective catalytic reduction) 반응을 수행하였다. 질소산화물을 제거하기 위하여 HZSM-5 담체위에 Cu와 Fe를 함량을 달리하여 함침 시켜 촉매를 제조하였다. 질소산화물 전환율을 촉매의 종류와 촉매함량, 반응온도를 중심으로 연구하였다. 촉매는 $500^{\circ}C$에서 공기흐름 분위기에서 3 h 동안 소성시켜 제조하였다. Cu는 1~4 wt%, Fe는 0.5~2 wt%가 되게 Si/Al 비가 80인 HZSM-5에 함침 시켰다. 반응실험 결과에 따르면 Cu가 HZSM-5 담체에 3 wt% 담지된 촉매의 전환율이 가장 높았다. 촉매의 특성화를 위하여 XRD, XPS, TPR 분석을 하였다.
RHDS 촉매는 코크와 황 화합물 그리고 금속인 바나듐이 표면에 침적되어 비활성화가 된다. 이러한 오염물을 제거하기 위해서 먼저 폐 RHDS 촉매에 묻어있는 중질유분의 세정, 코크와 황 화합물을 고온 배소 처리한 후, 과량으로 침적되어 있는 바나듐의 침출량을 조절하기 위하여 0.5, 1 wt% 옥살산 수용액을 이용하여 초음파 교반기에서 50 ℃, 10 sec 동안 교반하여 NOx 저감을 위한 SCR 촉매로의 적용 가능성을 확인하고자 하였다. 재생처리 한 RHDS 촉매의 성분은 XRF 를 사용하여 분석하였고, 상압 고정층 연속 흐름 반응기 상에서 NOx 저감 성능을 측정하였다. 옥살산 수용액 0.5 wt%, 10 sec 동안 초음파 침출한 촉매가 가장 안정적인 NOx 저감 성능을 보였으며, 375 ℃ 이상의 고온에서는 상용 촉매와 동등 수준의 NOx 저감 성능을 확인할 수 있었으나 저온영역 200 ℃에서 250 ℃까지는 상용 촉매보다 낮은 NOx 저감 성능을 보였다. 따라서 폐 RHDS 촉매를 재생처리 한 후 분말로 메탈 코로게이트 지지체에 워시코팅한 촉매는 상용 SCR 촉매로서 이용 가능함을 확인하였다.
In this study, numerical experiments were carried out to estimate the SCR De-NOx performance in DOC plus SCR systems. The SCR De-NOx phenomena are described by Langmuir-Hinshelwood reaction scheme. After validating the present approach by comparing the present results with the experimental results, such various parameters as space velocity, $H_2O$ concentration, $NO_2$/NOx ratio and relative volume of DOC are explored to increase the SCR De-NOx performance. The results indicate that SCR De-NOx performance largely depends on space velocity and $NO_2$/NOx ratio, especially below $200^{\circ}C$. SCR De-NOx performance is seriously affected by relative volume of DOC with SCR due to increasing in $NO_2$/NOx ratio at below $250^{\circ}C$.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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