Co-60은 원자력발전소에서 발생하는 부식생성물로서 중저준위 방사성폐기물에 함유된 가장 중요한 핵종중 하나다 방사성폐기물처분장 충전물로 많이 사용되는 점토층을 통한 Co-60 확산실험을 하여 밀도변화에 따른 확산계수를 구하였다. Co-60의 확산실험 기간은 점토 밀도에 따라 최소 9시간에서 최대 120일이 걸렸으며, 확산계수는 저밀도인 $0.41g/cm^3$에서 $8.79{\times}10^{11}m^2/s$로부터 고밀도인 $2.03g/cm^3$에서 $6.82{\times}10^{14}m^2/s$까지 급격히 감소하는 현상을 보여주었다. 그리고, 기존에 수행한 연구와 비친 결과 다음과 같은 사실을 확인할 수 있었다. 첫째, 2가 이온인 Sr나 Co이온은 저밀도 점토층에서 1가 이온인 Cs 보다 큰 확산속도를 갖는다. 이러한 현상은 점토표면에 흡착되는 양이온들의 수화상태로 부터 설명할 수 있었다. 둘째, Co 이온의 경우 저밀도에서는 Sr이온보다도 큰 확산계수를 보여준다. 이러한 현상은 Co이온의 수화반경이 Sr이온보다 크다는 사실로 해석할 수 있었다. 셋째, 밀도가 증가함에 따라 Co 이온의 확산계수는 Cs 이온보다도 작은 값으로 급격히 감소한다. 이러한 현상은 점토층의 밀도가 증가함에 따라 점토표면과 화학결합을 하는 Co 이온들이 급격히 증가하고, 점토의 결정속으로 잠적하여 점토의 일부가 되는 이온들이 급격히 증가하기 때문인 것으로 생각된다. 이와 같은 현상들은 표면확산이론으로 설명이 가능하며 특히 저밀도 점토층에서 Co-60의 확산속도가 크다는 것은 중 저준위 방사성 폐기물 처분장 설계나 안전성 평가에 매우 중요한 자료가 될 것이다.
본 연구는 사용 후 핵연료의 금속전환 공정에서 발생되는 폐용융염을 고형화하는 방법으로 실리카 함유 무기물을 이용하여 폐용융염을 열적, 수화학적 안정한 화합물로 전환하는 방법을 제안하였다. 실리카 함유 무기물(SAP)은 일반적인 sol-gel process로 합성되었으며, $SiO_2,\;Al_2O_3$ 및 $P_2O_5$로 구성된다. 제조된 SAP을 $650-850^{\circ}C$에서 폐용융염과 반응시켜 각 금속염화물에 대한 반응특성 및 열안정성을 조사하고, PCT 침출시험법을 이용하여 수화학적 안정성을 평가하였다. LiCl은 $LixAlxSi1-_xO_{2-x}$와 $Li_3PO_4$로, CsCl는 CS-aluminosilicate와 $CS_2AlP_3O_{10}$로, $SrCl_2$는 $Sr5(PO_4)_3Cl$로, $CeCl_3$는 $CePO_4$로 전환되었다. 9시간 동안 반응시킨 후, 금속염화물의 전환율은 $90{\sim}99%$였으며, $1100^{\circ}C$까지 열감량은 1wt%이하로 TGA(Thermo Gravimetric Analysis)로 확인하였다. Cs 및 Sr의 침출속도는 $10^{-2}{\sim}10^{-4}g/m^2\;day$로 매우 높은 내침출특성을 나타내었다. 이상의 결과로부터, SAP으로 명명된 안정화제(stabilizer)는 금속염화물로 구성된 폐용융염에 대해 매우 효과적인 것으로 판단된다. SAP을 이용한 폐용융염의 고화처리방법은 후속적인 안정성의 검증과정을 통하여 폐용융염의 최종처분부피를 최소화할 수 있는 대안적인 고화방법으로 고려될 수 있을 것으로 기대 된다.
가축의 사료로서 오염 농작물의 이용에 대한 최적기간 결정 방법론을 비용-편익 분석법에 근거하여 모델링하였다. 많은 농작물의 왕성한 성장시기인 8월 15일을 방사성물질의 침적시점 (사고시점)으로 가정하여 잡식성 가축인 돼지에 대해 적용한 결과를 논의하였다. 또한 사료로서 오염 농작물의 이용에 대한 상대적 비용 효과를 고찰하기 위해 오염 농작물을 바로 폐기시켰을 경우와 순이득을 비교 논의하였다. 침적후 농작물내 방사성물질의 농도는 동적섭식경로모델 DYNACON으로부터 예측되었다. 대응행위에 의한 순이득은 피폭선량의 금전가와 수행에 소요되는 금전적 비용에 의해 정량적으로 평가하였다. 오염 농작물을 사료로 이용함에 대한 순이득은 핵종, 농작물의 공급분율, 공급기간 등에 따라 다양하게 나타났다. 사료로서 오염 농작물의 이용은 $^{137}Cs$ 침적에 비해 $^{90}Sr$ 또는 $^{131}I$ 침적의 경우에 비용측면에서 보다 효과적이었다.
서로 다른 고도에서 사육하고 있는 2-3세령의 수컷, 건강한 비육 한우를 세 그룹(600 m, n=50; 200-400 m, n=58; 0 m n=49)으로 나누어 혈액 및 혈청검사 그리고 면역항체가 검사를 실시 하였다. 고도를 제외한 일반 사육 환경과 식이 및 축사의 형태는 매우 비슷한 조건이였으며 질병이 확인 된 개체는 통계에서 제외 하였다. 경정맥에서 채취한 혈액은 일반혈액검사 중 WBC, RBC, Hb, PCV 를, 혈청화학검사 중 AST, LDH, TBL를 집중적으로 비교 분석하였으며 또한 면역학적 검사를 실시하였다. 고도가 높은 그룹이 낮은 그룹에 비하여 CBC에서는 조금 높게 나타났으며, 혈청검사에서는 평지에서 사육된 한우가 조금 높게 나왔다. 그러나 모두가 정상범위를 벗어나거나 통계적으로 유의한 수준의 차이를 보이지 않았다. 이러한 결과는 지금까지 알려진 대부분의 연구결과와는 차이가 있는 것이다. 본 연구와 지금까지의 알려진 연구와의 이러한 차이는 과거의 연구들은 고도의 차이가 현저한 경우가 대부분이었으나 본 연구에서 조사한 지역은 서로 고도가 비슷한 점에서 생긴 결과라고 여겨지며, 특히 고도가 600m 이하인 지형에서는 서로 큰 영향을 받지 않는 것으로 생각된다. 따라서 한우의 경우 목장 시설의 건축시 지형에 따른 어려움과 주변에서 들여오는 조사료의 수송에 따른 경제적 불리, 축산폐수 처리는 물론 퇴비의 활용 등 전반적인 목장 관리 면에서 고도가 높은 산지 보다는 평지가 권장된다.
원전의 정상운전이나 해체시 발생될 수 있는 토양의 제염을 위한 토양제염장치를 개발하였으며 실증 실험을 수행하였다. 제염장치를 이용한 제염실험을 종합해본 결과 제염조건에 큰 상관없이 $80{\%}$이상의 제염율을 얻을 수 있었다. 방사능 준위 및 토양입도에 의한 실험결과를 보면 낮은 방사능 농도 및 고입도의 제염율이 다소 높음을 알 수 있었다. 제염용액과 토양질량의 비에 따른 제염율은 제염제 부피를 두배로 높였을 경우 방사능 농도가 높은 경우에 큰 것으로 나타났다. 반복 제염은 $0.5{\sim}2.0mm$의 다소 작은 입자에 더욱 효과적으로, 제염이 어려운 작은 입자의 반복제염시 방사능 저감 효과가 비교적 크게 나타났다. 본 오염토양 제염장치를 활용하면 원전에서 발생되는 오염토양의 방사능 농도를 줄일 뿐 아니라 처분양을 줄여 저장공간의 확보에 기여할 뿐만 아니라 향후 원전의 해체시에도 유용하게 활용될 수 있으리라 생각된다.
본 연구 목적은 컨테이너 보안 검색용 선형가속기에서 발생하는 방사화 특성을 평가하는 것이다. 전산모사 설계는 첫째, 표적은 텅스텐(Z=74) 단일물질 표적 및 텅스텐(Z=74)과 구리(Z=29) 복합물질 표적으로 구성하였다. 둘째, 부채꼴(Fan beam) 조준기는 물질에 따라 납(Z=82) 단일 물질과 텅스텐(Z-74)과 납(Z=82)의 복합물질로 구성하였다. 셋째 선형가속기가 위치한 방(Room)의 콘크리트는 Magnetite type 및 불순물(Impurity)을 포함하였다. 연구 방법은 첫째, MCNP6 코드를 이용하여 선형가속기 및 구조물을 F4 Tally로 광중성자 플럭스(Flux)를 계산하였다. 둘째, MCNP6 코드에서 계산된 광중성자 플럭스를 FISPACT-II에 적용하여 방사화 생성물을 평가하였다. 셋째, 방사화 생성물의 비방사능을 통해 해체 평가를 진행하였다. 그 결과 첫째, 광중성자 분포는 표적에서 가장 높게 나왔으며, 조준기 및 10 cm 깊이의 콘크리트 순으로 나타났다. 둘째, 방사화 생성물은 텅스텐 표적 및 조준기에서 W-181, 불순물이 포함된 콘크리트에서 Co-60, Ni-63, Cs-134, Eu-152, Eu-154 핵종이 부산물(by-product)로 생성되었다. 셋째, 해체 시 텅스텐 표적은 90일 이후 자체 처분 허용 농도를 만족하는 것으로 보였다. 이러한 결과는 9 MeV 에너지에서의 광중성자 수율(Yield) 및 방사화 정도가 미미한 것으로 확인할 수 있었다. 하지만, 선형가속기 텅스텐 표적 및 조준기에서 발생한 W-181은 수리를 위한 분해 시 피폭의 영향을 줄 수 있을 것으로 생각된다. 따라서, 본 연구는 컨테이너 보안검색용 선형가속기 방사화된 부품관리에 관한 기초 자료를 제시한 것이다. 또한, 컨테이너 보안 검색용 선형 가속기 해체 시 자체처분을 만족하는 농도 기준을 입증하는데 활용될 수 있을 것으로 기대한다.
현재, 한국원자력연구원은 부산 기장에 연구용 원자로(Ki-Jang Research Reactor, KJRR)를 건설 계획하고 있다. 원자로를 운영하면 중 저준위 방사성폐기물이 발생하므로 방사성 폐기물을 안전하게 처리 하는 것이 중요하다. 현재, 다양한 형태의 방사성 폐기물을 처리 할 수 있는 시멘트 고화 방법을 일반적으로 사용하고 있으며, 방사성 폐기물 처분시설 인수 기준(압축 강도, 유리수, 침수 및 침출시험 등)을 만족해야 한다. 특히, 폐기물에 함유된 방사성 세슘이 유출 될 경우 범 국제적인 문제를 야기하므로, 고화체 인수 기준 중에서 침출시험이 가장 중요한 인자이다. 시멘트 고화 방법은 다른 고화 방법 보다 공정이 간단하며 비용이 적게 들지만, 침출 저항성이 낮다. 이에 본 연구는 시멘트 고화체 세슘 침출 저항성 증진을 위하여 기장 연구용 원자로(KJRR) 모사폐액과 대표적인 세슘 흡착제인 제올라이트와 황토를 혼합하여 기장로 모의폐액 시멘트를 제조하였다. 제올라이트와 황토가 시멘트 고화체와 결합되어 있는 것을 SEM-EDS를 통하여 정량적으로 확인하였다. 침출 시험은 ANS 16.1 방법에 의해 90일동안 진행하였다. 기장로 모의폐액 시멘트의 세슘(3000 ppm)을 첨가하여 90일간의 침출시험 후 침출수의 세슘 농도 분석 결과, 제올라이트와 황토가 포함된 모의폐액 시멘트는 제올라이트와 황토를 첨가하지 않은 대조군에 비해 최대 27.90%, 21.08%의 세슘 침출 저항성 정도를 나타내는 것을 확인하였다. 또한, 제올라이트와 황토가 포함된 기장로 모의폐액 시멘트는 인수 기준(압축강도, 유리수 유무, 침수 및 침출 지수)을 통과 하는 것을 확인하였다.
중${\cdot}$저준위 고체폐기물의 유리고화처리 적용연구를 위하여, 현대모비스는 원자력환경기술원 및 프랑스 SGN사와 공동으로 99년 10월에 유리화 실증설비를 건설한 바 있다. 실증설비를 활용하여 모의핵종(Co, Cs)을 포함한 비방사성 이온교환수지, 잡고체 등에 대한 70여 회 이상의 실증시험 수행을 통하여, 대상폐기물을 안전하고 효과적으로 처리할 수 있음을 확인하였다. 그러나 처리공정 중 고온세라믹필터계통(High Temperature Filter : HTF)에서 발생하는 분진의 처리가 문제점으로 도출되었다. 또한 저온용융로(Cold Crucible Melter : CCM)와 HTF를 연결하는 냉각파이프는 장기간 운전시 CCM으로부터 발생한 분진이 침적되어 배관막힘의 우려가 있다. 이와 관련, 기 개발한 유리화공정에 추가하여 HTF에서 발생한 분진을 재순환하는 장치와 냉각파이프 내 침적분진을 제거하는 장치를 개발하였다. 유리화공정 중 HTF에서 발생하는 분진의 처리는 유리화설비의 감용비, 처분비용 및 유리용탕의 조절 측면에서 특히 중요하다. 분진재순환장치(Dust Recycling System : DRS)의 개념은, HTF 하단부에서 발생분진을 수거, 물과 섞어 슬러리 형태로 제조, 이송하여 CCM 내로 다시 투입함으로써 분진을 처리할 수 있도록 하였다. DRS의 주 기능은 분진 내의 모의핵종 및 주요 유리성분을 다시 CCM으로 재순환 처리하는 것이며, 이에 따라 유리용탕의 성분을 일정하게 유지하고 또한 유리배출을 용이하게 하는 데 기여한다. 또한 시멘트 고화설비 등과 같은 별도의 분진처리설비를 고려할 필요가 없다. 제진장치는 주기적으로 운전 중 가동할 경우, 냉각파이프 내의 분진침적에 의한 막힘 방지와 함께 배관 내 침적된 분진을 CCM 내로 다시 처리하는 효과를 기대할 수 있다. 유리화실증시험을 통하여 DRS와 제진장치에 대한 전체적인 성능평가를 성공적으로 수행하였으며, 운전결과 및 경험은 향후 상용설비를 위한 기본자료로 활용할 것이다.
처분장에서 지하수로 쉽게 유출될 수 있는 방사성 핵종들의 양을 예측하기 위하여 국내 PWR 사용후핵연료 팰렛들의 갭(gap) 및 입계에 있는 용해성 원소들의 재고량을 측정하였다. 연소도가 $45{\sim}66$ GWD/MTU를 갖는 연료봉에서 얻은 펠렛들에서 세슘의 갭 재고량이 $0.85{\sim}1.7%$M로 나타났으며, 이는 핵분열 생성기체 유출률의 $1/6{\sim}1/3$에 해당하였다. 그러나 핵분열 생성기체 유출 률이 1%이하인 연료봉에서 취한 40 GWD/MTU이하의 연소도를 갖는 펠렛들의 경우, 세슘의 갭 재고량들을 핵분열 생성기체 유출률과 연관시키기는 곤란하였다. 갭 및 입계내 스트론튬의 재고량은 동일 연료봉내 펠렛에서는 크게 다르지 않았으며, 요오드의 갭 재고량은 핵분열 생성기체 유출률보다 작거나 유사한 값을 갖는 것으로 평가되었다.
고준위방사성폐기물 내에 핵분열 생성물로 존재하는 방사성 세슘의 이동은 화강암을 기반으로 하는 고준위방사성폐기물 처분장의 안전성 평가를 위한 중요한 고려 항목이다. 지하수의 수리화학적 특성과 모암을 이루는 광물과의 반응 특성은 처분장에서 방출된 세슘의 이동 속도를 결정하는데 있어서 중요한 요소이다. 알칼리 금속인 세슘은 지하수 내의 주요 양이온들과 수착 자리를 놓고 경쟁하는 것으로 알려져 왔고, 흑운모는 화강암의 핵종 수착 특성에 중요한 기여를 하는 구성광물로 알려져 왔다. 이 논문은 심부 처분장의 무산소 환경을 모사하기 위해 혐기성 챔버에서 전형적인 중생대 원주화강암에 대한 세슘 수착특성을 연구한 결과를 보고한다. 분쇄한 화강암에 대하여 전해질(NaCl, KCl, CaCl2) 용액과 합성지하수를 사용하여 세슘 초기농도(10-5, 5×10-6, 10-6, 5.0×10-7 M)를 달리하여 세슘 수착속도와 수착량을 측정하였다. 세슘 수착 실험 결과는 유사 2차 속도 모델(r2 = 0.99)과 프로인들리히(Freundlich) 등온선 모델(r2 = 0.99)로 잘 모사되었다. 특히 염화포타슘(KCl)은 모든 이온강도 및 세슘 초기농도에서 다른 전해질에 비해 가장 강력하게 세슘 수착을 제한하였다. 이는 포타슘 이온(K+)이 세슘의 가장 효과적인 경쟁 이온임을 지시하는 것으로 판단된다. 흑운모 함량에 따른 세슘 수착 실험 결과 흑운모의 세슘 수착 분배계수는 화강암 자체의 값보다 약 2배 이상 높았으며 선형관계를 나타냈다. 포타슘 이온은 주로 흑운모에 의해 공급되기 때문에, 이러한 결과는 처분심도 ~500 m 깊이에서 화강암체 내에 존재하는 흑운모가 세슘의 효율적인 수착재로 작용하지만 또한 지하수의 수리화학 조건에 따라 세슘의 수착을 저해하는 역할을 할 수 있음을 지시하며, 향후 이에 대한 상세한 후속 연구가 필요함을 보여준다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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