VOCs 처리기술로는 촉매연소, 열적처리, 생물학적처리법 등이 있으며, 촉매연소방법의 경우 저온에서 처리가 가능하여 처리비용 절감 등의 효과를 고려할 때 가장 경제적인 방법으로 평가되고 있다(Guisnet, et al., 1999). VOCs 처리에는 대부분 고가의 귀금속촉매를 많이 사용하므로, 경제적 부담을 줄이기 위하여 귀금속을 담체(SiO$_2$, A1$_2$O$_3$, TiO$_2$등)에 담지시켜 활용하거나, 귀금속촉매를 대체하기 위한 Mn, Co, Cu 등의 금속 산화물 촉매에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. (중략)
자동차 보급의 증가에 의한 심각한 대기오염으로 인하여 국내 제작차(휘발유 자동차)의 경우 1987년부터 자동차 배기가스 정화용 촉매 전환기의 장착을 의무화하였다(환경부, 1998). 자동차용 촉매로 많이 사용되는 귀금속은 백금(Pt), 팔라듐(Pd), 로듐(Rh)이며, 수요비율은 백금이 전체 수요의 39%, 팔라듐이 16%, 로듐이 96%로 자동차용으로 많은 귀금속이 사용되고 있음을 알 수 있다. (중략)
환경부 고시 제2000-71호에 의하면 휘발성 유기화합물질의 규제제품 및 물질 종류는 methanol, acetaldehyde 및 toluene 등을 포함하여 37종으로 고시하고 있다(환경부, 2000). 미국의 경우 1997년 VOCs 발생원에 대한 배출량 산정을 보면 총 19,216 ton/yr의 VOCs가 배출되고 있으며, 이 중 7,660ton/yr인 39.86%가 자동차에서, 용매 이용시설에서 33.74%, VOCs 저장 및 운송에서 7.17% 및 석유관련 산업에서 2.80% 등의 순서로 배출되는 것으로 보고되고 있다(Noel do Hovers, 2000). (중략)
세계적으로 유가 상승에 따른 내연기관의 에너지 변환 효율을 높이고자 하는 연구가 활발히 진행되고 있다. 가솔린엔진에서 높은 열효율을 실현하기 위해서는 희박연소에 의한 비열비의 증가 및 단열화염온도의 저감에 의한 열효율 향상이 필수적이다. 직접분사식 가솔린 엔진은 연료를 직접 연소실에 공급하고 정밀한 연소제어를 통해 희박 연소가 가능하게 하지만 희박연소 한계의 확대와 안정된 희박연소제어가 요구된다. 희박연소 엔진에 대한 삼원촉매의 배출가스 저감특성은 높은 공기과잉률 및 낮은 배기가스 온도로 인해 매우 제한적이다. 이에 효과적인 삼원촉매의 개발을 위해 승용 차량용 엔진의 주요 연비시험 운전조건인 2000 rpm BMEP 2bar 조건에서 공기과잉률의 변화에 따른 배출가스 반응 및 생성 특성을 비교하였다. 희박연소 조건에서 $NO_2$가 생성되었으며, $NO_2$의 비율은 공기과잉률이 증가할수록 증가하고 $N_2O$는 감소하였다.
Cu/Mn/Ce catalysts for water gas shift (WGS) reaction were synthesized by urea-nitrate combustion method with the fixed molar ratio of Cu/Mn as 1:4 and 1:1 with the doping concentration of Ce from 0.3 to 0.8 mol%. The prepared catalysts were characterized with SEM, BET, XRD, XPS, $H_2$-TPR, $CO_2$ TPD, $N_2O$ chemisorption analysis. The catalytic activity tests were carried out at a GHSV of $28,000h^{-1}$ and a temperature range of 200 to $400^{\circ}C$. The Cu/Mn(CM) catalysts formed Cu-Mn mixed oxide of spinel structure ($Cu_{1.5}Mn_{1.5}O_4$) and manganese oxides ($MnO_x$). However, when a small amount of Ce was doped, the growth of $Cu_{1.5}Mn_{1.5}O_4$ was inhibited and the degree of Cu dispersion were increased. Also, the doping of Ce on the CM catalyst reduced the reduction temperature and the base site to induce the active site of the catalyst to be exposed on the catalyst surface. From the XPS analysis, it was confirmed that maintaining the oxidation state of Cu appropriately was a main factor in the WGS reaction. Consequently, Ce as support and dopant in the water gas shift reaction catalysts exhibited the enhanced catalytic activities on CM catalysts. We found that proper amount of Ce by preparing catalysts with different Cu/Mn ratios.
Pd-ZSM-5 촉매 상에서 메탄의 연소반응을 수행하였다. 담체는 저온상압법으로 합성한 ZSM-5를 이용하였다. 담체인 ZSM-5의 $SiO_2/Al_2O_3$ 몰비 변화에 따른 메탄의 전환율 변화를 조사해 보았다. 그리고 합성한 Pd-ZSM-5 촉매의 메탄 전환율을 상업화된 Pd-ZSM-5(PQ Co.) 및 $PdO/{\gamma}-Al_2O_3$와 비교하여 보았다. $SiO_2/Al_2O_3$ 몰비 변화에 따른 메탄의 연소반응실험 결과 $SiO_2/Al_2O_3$ 몰비가 작을수록 높은 메탄의 전환율을 보였으며, Pd을 정량화시켜 메탄의 연소속도를 비교한 결과, 역시 $SiO_2/Al_2O_3$ 몰비가 작을수록 빠르게 나타났다. 합성한 Pd-ZSM-5가 상업화된 Pd-ZSM-5(PQ Co.)보다 우수한 메탄 전환율을 나타냈다. 촉매 특성 분석 결과들로부터 메탄의 연소반응에서 촉매에 흡착하는 산소의 결합세기가 반응속도에 매우 큰 영향을 미침을 알 수 있었다.
촉매연소는 희박조건에서 작동할 수 있을 뿐만 아니라 UHC, CO, 그리고 NOx와 같은 공해물질의 배출을 억제할 수 있기 때문에 연소효율이 좋고 환경친화적인 연소방식이다. 따라서 본 연구에서는 백금계열의 촉매를 이용한 $CH_4$, $C_2H_6$, 그리고 $C_3H_8$ 연료의 촉매연소 특성에 관한 수치해석 연구를 수행하였다. 1차원 및 Langmuir-Hinshelwood 모델을 적용한 지배방정식을 설명한 후 촉매연소기의 설계변수, 즉, 입구온도, 과잉공기비, 그리고 공간속도가 촉매연소에 미치는 영향을 고찰하였다. 사용된 연료 중에서 $C_3H_8$의 화학적 구조 및 반응성 때문에 출구온도 및 전환율이 가장 높음을 확인할 수 있었다.
능금산법으로 제조된 페롭스카이트 촉매에서 입자상물질의 연소반응에 대하여 연구하였다. 페롭스카이트 산화물의 A 및 B site에 금속이온을 치환시켜 연소반응의 활성을 증가시켰다. 또한 반응온도, 산소의 농도, 공간속도, $SO_2$ 및 물의 영향에 대하여 조사하였다. $LaCoO_3$형 촉매의 A site에 알칼리족 금속을 치환시키면 연소개시 온도가 낮아졌고, 알카리족 금속은 Cs>K>Na의 순서로 연소활성을 증가시켰다. 그러나 $La_{0.6}Cs_{0.4}CoO_3 $촉매에서 B site에 Fe나 Mn을 치환시키더라도 연소개시 온도의 변화가 거의 없었다. 산소의 농도가 증가함에 따라 연소개시 온도는 낮아졌고 이산화탄소의 생성속도는 산소분압의 영향을 별로 받지 않았다. 한편 공간속도의 증가에 따라 연소개시온도가 낮아졌고, 이산화황에 대한 촉매의 비활성화는 일어나지 않았으며, 반응물 중에 첨가된 물에 의해 연소반응이 촉진되었다.
Efficient simultaneous reduction conditions for $NO_x$ and $NH_3$-slip was investigated in SCR (Selective Catalytic Reduction) process with load variation by applying dual catalysts (SCR catalyst, $NH_3$ decomposition catalyst) system. $N_2O$ formation characteristics were analyzed to look into possible undesirable reaction pathways. In the experiments of catalyst characteristics, various operational variables were tested for the combined catalytic system, such as $NH_3/NO_x$ ratio, temperature, oxygen concentration and $H_2O$. The reaction characteristics of $NO_x$, $NH_3$ and $N_2O$ were analyzed and optimal conditions could be evaluated for the combustion facility with varied load. In terms of $NO_x/NH_3$ simultaneous reduction and $N_2O$ formation suppression, optimal condition was considered NSR 1.2 and temperature $300^{\circ}C$. At this operational condition, $NO_x$ conversion was 98%, $NH_3$ reduction efficiency was 95%, generated $N_2O$ concentration 9.5 ppm with inlet $NO_x$ concentration of 100 ppm. In $NH_3-SCR$ process with $NH_3$ decomposition catalyst, $NO_x$ and $NH_3$ can be considered to be reduced simultaneously at limited conditions. The results of this study may be utilized as basic data at facilities requiring simultaneous $NO_x$ and $NH_3$ reduction for facilities with load variation.
70 N급 하이드라진 추력기 개발모델의 압력 불안정 특성 고찰을 위한 지상연소시험을 수행하였다. 단일추진제급 하이드라진이 연소시험용 추진제로 선정되었고, 촉매대에는 $Ir/Al_2O_3$ 촉매를 충전하였다. 추력실 직경변화가 연소안정성에 미치는 영향을 규명하기 위해 길이직경비(L/D) 1.03, 1.13, 1.26을 갖는 하단 추력실을 시험변수로 적용한 성능평가가 수행되었다. 개발모델은 50 Hz 근처의 저주파 불안정 특성을 내재하고 있으며, L/D 증가 및 작동압력의 감소가 정체실의 압력진동을 증대시킨다는 사실이 확인되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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