휴대용 고분자전해질 연료전지의 수소발생용으로써 $NaBH_4$는 많은 장점을 갖고 있다. 본 연구에서는 고농도 $NaBH_4$ 용액에서 비담지 Co-P-B, Co-B 촉매의 $NaBH_4$ 가수분해 특성에 대해 연구하였다. 고농도에서 수소 발생 수율을 높이기 위해 $NaBH_4$ 가수분해 반응의 수소 발생 수율에 미치는 촉매 형태, $NaBH_4$ 농도, 응축수 회수 등의 영향에 대해 실험하였다. Co-P-B 제조과정에서 붕소의 비가 높아질수록 수소 발생 수율이 증가하였다. Co-P:B = 1:5 촉매를 사용해 $NaBH_4$ 수용액 농도를 20 wt%에서 25 wt%로 증가시켰을 때 수소 발생 수율이 감소하였다. Co-P-B와 Co-B 촉매를 같이 사용한 반응기에서 촉매 팩의 두께를 감소시키고 응축수를 회수하여, $NaBH_4$ 25 wt% 수용액으로 최고 수소 발생수율 96.4%를 얻었다.
휴대용 고분자전해질 연료전지의 수소발생용으로써 $NaBH_4$는 많은 장점을 갖고 있다. 본 연구에서는 $NaBH_4$ 가수분해 반응용 Co-P-B/Cu 촉매의 내구성에 대해 연구하였다. Co-P-B/Cu 촉매의 내구성 미치는 반응 온도, $NaBH_4$ 농도, NaOH 농도, 촉매 소성온도 등의 영향에 대해 실험하였다. 촉매의 내구성은 가수분해 반응 중에 발생하는 gel 형성에 영향을 받았다. 즉 gel 형성에 의해 촉매 손실률이 증가하였다. $NaBH_4$ 농도가 고농도일 때는 $60^{\circ}C$ 이상에서는 gel 형성이 안 되어 촉매 손실률이 낮았다. 그러나 $40^{\circ}C$ 이하에서는 gel이 형성되어 촉매 손실률이 증가했다. $NaBH_4$ 20 wt%, $40^{\circ}C$에서 NaOH 농도증가에 따라 겔이 형성되어 촉매 손실률이 증가함을 보였다. Co-P-B/Cu 촉매의 높은 온도에서 소성은 내구성을 향상시켰지만 촉매 활성을 감소시켰다.
To enhance the performance of SEWGS system by holding the WGS catalyst in a SEWGS reactor using bed inserts, effect of bed insert geometry on CO conversion of WGS catalyst was measured and investigated. Small scale fluidized bed reactor was used as experimental apparatus and tablet shaped WGS catalyst and sand particle were used as bed materials. The cylinder type and the spring type bed inserts were used to hold the WGS catalysts. The CO conversion of WGS catalyst with the change of steam/CO ratio was determined based on the exit gas analysis. Moreover, gas flow direction was confirmed by bed pressure drop measurement for each case. The measured CO conversion using the bed inserts showed high value comparable to previous results even though at low catalyst content. Most of input gas flowed through the bed center side when we charged tablet type catalyst into the cylinder type bed insert and this can cause low $CO_2$ capture efficiency because the possibility of contact between input gas and $CO_2$ absorbent is low in this case. However, the spring type bed insert showed good reactivity and good distribution of gas, and therefore, the spring type bed insert was selected as the best bed insert for SEWGS process.
Effects of Co and Co-P catalysts on the hydrolysis of alkaline $NaBH_4$ solution were investigated. Co and Co-P catalysts were prepared on Cu substrate by electroplating. Hydrogen generation rate of Co-P catalyst was much faster than that of Co catalyst, demonstrating that Co-P had higher intrinsic catalytic activity for the hydrolysis of $NaBH_4$ than Co. Hydrogen generation properties of Co-P catalysts largely depended on cathodic current density and electroplating time because they influenced on the P concentration of the Co-P catalysts. Maximum hydrogen generation rate of Co-P catalyst was 1066 ml/min.g-catalyst in 1 wt.% NaOH + 10 wt.% $NaBH_4$ solution at $20^{\circ}C$, which was obtained at cathodic current density of $0.01\;A/cm^2$ for 130 s.
휴대용 고분자전해질 연료전지의 수소발생용으로써 $NaBH_4$는 많은 장점을 갖고 있다. 본 연구에서는 비담지 Co-B, Co-P-B 촉매의 $NaBH_4$ 가수분해 특성에 대해 연구하였다. 촉매의 BET 표면적, 수소 수율, $NaBH_4$ 농도 영향, 촉매 내구성 등을 실험하였다. 비담지 Co-B 촉매의 BET 표면적은 $75.7m^2/g$으로 FeCrAlloy에 담지한 Co-B 촉매에 비해 BET 면적이 18배 높았다. 회분식 반응기에서 비담지 촉매들은 $NaBH_4$ 20~25 wt% 사용조건에서 97.6~98.5%의 높은 수소 수율을 보였다. $NaBH_4$ 농도가 30 wt%로 증가하면서 수소수율은 95.3~97.0%로 감소하였다. 비담지 촉매의 촉매 손실율은 FeCrAlloy에 담지 촉매에 비해 낮았으며, $NaBH_4$ 농도가 증가하면서 촉매 손실율도 증가하였다. 연속 반응기에서 1.2 g 비담지 Co-P-B 촉매를 사용해서 약 $3{\ell}/min$ 발생속도로 가수분해 반응하여 90%의 수소 수율을 얻었다.
일산화탄소, 수소와 같은 친환경 연료용 가스를 이용하여 메탄화 반응을 거쳐 합성 가스를 생성하였다. 이를 위한 촉매로 상용 알루미나에 담지된 Ni-Co 이원 금속을 증착침전법을 사용하여 제조하였으며 제조된 촉매의 촉매 활성 비교를 위하여 Ni, Co 단일 금속 촉매를 동일한 방법으로 제조하였다. 제조한 촉매를 TEM, XRD, TPR 분석을 실시하여 각각의 촉매 특성을 확인하였고 메탄화 반응을 진행하여 합성 가스 전환율을 측정하였다. 증착침전법으로 제조한 촉매의 경우, 금속 입자가 작은 크기로 분산된 것을 확인하였다. Ni, Co 두 금속이 담지된 이원 촉매는 Ni, Co가 각각 담지된 단일 금속 촉매에 비해 더욱 높은 활성을 나타내었으며 TPR 분석 결과, 이는 두 금속의 공존으로 인한 상호 작용을 통해 활성 수소를 보다 증가시켰기 때문으로 나타났다.
본 연구는 습윤함침법으로 제조하여 400 ℃에서 소성한 Pt/TiO2 촉매를 이용하여 NO 피독에 의한 CO 산화반응특성에 대하여 확인하였다. Pt/TiO2 촉매의 NO 피독영향을 확인하기 위하여 CO + O2 반응 중 NO를 주입하면서 반응활성의 변화를 관찰하였으며, 200 ℃ 이하에서 CO 전환율이 급격하게 저하되는 것을 확인하였다. 또한125 ℃ 이하에서 CO 전환율을 나타내지 않았다. 125 ℃에서 NO의 주입을 차단하더라도 초기 CO 전환율의 회복이 확인되지 않았다. 이에 따라 NO 주입에 따른 다양한 분석을 수행하였다. 먼저, TPD 분석 결과, 촉매에 NO의 선흡착은 CO 흡착을 방해하였으며 흡착된 CO에서 CO2로의 전환탈착을 억제하는 것을 확인하였다. 다음으로, NO가 선흡착될 경우, 촉매의 산소전달능력을 감소함을 H2-TPR 분석을 통하여 확인하였다. 또한 FT-IR 분석을 통하여, 촉매의 redox cycle (Pt2+→Pt0→Pt2+)을 방해하는 것을 확인하였다. 따라서 Pt/TiO2 촉매에서 NO의 존재는 CO 산화반응에서의 피독 인자으로 작용을 하였으며, NO 피독을 방지하기 위해서는 촉매의 산소전달능력의 증진이 필요하다고 판단되어진다.
The dependency of the rate of $CO_2$ reforming of methane on the catalyst loading and the reactor size was examined at a fixed temperature of $750\;^{\circ}C$ and a fixed GHSV of 18000 mL(STP)/$g_{cat}.h$. The conversion of methane in $CO_2$reforming decreased with increase in the reactor size. The catalyst was severely deactivated with increase in the catalyst amount. The amount of carbonaceous species combustible below $550\;^{\circ}C$, determined by TPO experiments with the used catalyst samples increased with increase in the catalyst amount, which was again confirmed by XRD and TEM experiments. The increase of the carbonaceous species combustible below $550\;^{\circ}C$ may be due to the suppression of the reverse Boudouard reaction, since the $CO_2$ reforming of methane, a highly endothermic reaction, resulted in lowering the reaction temperature.
The synthesis of Fischer-Tropsch oil is the catalytic hydrogenation of CO to give a range of products, which can be used for the production of high-quality diesel fuel, gasoline and linear chemicals. Our cobalt catalyst was prepared Co/alumina, Co/silica and Co/titania by the incipient wetness impregnation of the nitrates of cobalt with supports. Co-based catalysts was calcined at $400^{\circ}C$ before being loaded into the FT reactors. After the reduction of catalyst has carried out under $450^{\circ}C$, FT reaction of the catalyst has carried out at GHSV of 4,000 under $200^{\circ}C$ and 20atm. From test results, the order of increasing activity for the catalyst was Co/alumina > Co/silica > Co/titania. When the content of Co metal such as 5, 12, 20 and 30wt% was changed, an CO conversion increased as the content of Co metal increased. The activity of catalyst has obtained the best value at 12wt% Co content.
The high-quality carbon nanofibers were prepared by chemical vapor deposition of gas mixtures of CO-H2 and C3H8-H2 over Fe-Cu and Ni-Cu bimetallic catalysts. The yield and structure of carbon nanofiber produced were altered by the change of catalyst composition and reaction temperature. The high yields were obtained around 500$^{\circ}C$ with e-Cu catalyst and around 700-750$^{\circ}C$ with Ni-Cu catalyst and the relatively higher yields were obtained with the bimetallic catalyst containing 50-90% of Ni and Fe respectively in comparison with the pure metals. The carbon nanofibers produced over the Fe-Cu catalyst at around 500$^{\circ}C$ with the maximum yields had the highest surface ares of 160-200 m2/g around 650$^{\circ}C$ which was slightly lower than the temperature for maximum yields. In order to examine the characteristics of carbon nanofibers as catalyst support Ni and Co metals were supporte on the carbon nanofibers and CO hydrogenation reaction was performed with the catalysts. The particle size distribution of Ni and Co supported over the carbon nanofibers were 6-15 nm and the CO hydrogenation reaction rate with the carbon-nanofiber supported catalysts was much higher than that over the other supports.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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