본 연구에서는 $NF_3$의 분해를 위한 ${\gamma}-Al_2O_3$의 촉매활성을 조사하였다. $NF_3$ 분해반응은 고정층 촉매반응기에서 $330{\sim}730^{\circ}C$ 범위의 반응온도와 $3,000{\sim}15,000mL/g-cat{\cdot}h$의 공간속도 조건에서 수행되었고, $NF_3$의 열분해 반응이 촉매분해반응와 비교를 위하여 함께 수행되었다. $400^{\circ}C$의 촉매분해 반응에서 $NF_3$의 전화율은 열분해 반응보다 4배 정도 높았으며, ${\gamma}-Al_2O_3$상에서 $NF_3$의 반응거동은 스팀의 존재에 따라 두 가지 반응경로를 나타내는 것으로 확인되었다. 스팀이 존재하지 않은 조건에서는 기체-고체 반응에 의해서 $NF_3$에 함유된 불소성분은 $AlF_3$로 전이되고, 스팀이 존재하는 조건에서는 가수분해에 의한 촉매적 분해반응이 일어난다. 또한 $NF_3$는 $500^{\circ}C$ 이상에서 NOx와 HF로 완전히 분해되는 것으로 FT-IR분석에서 확인되었다.
본 연구에서는 aquathermolysis 반응을 이용하여 감압잔사유(VR)의 개질 반응을 실시하였다. 감압잔사유는 30 bar, $300^{\circ}C$ 이상에서 24 h 동안 수증기(steam)와 반응하면, 구성성분 중에서 레진류와 아스팔텐류가 감소하고, 포화탄화수소류(saturates)나 방향족탄화수소류(aromatics)가 증가하는 경향을 보였다. 이러한 경향은 수증기(steam)량이 감압잔사유와 동일 중량부 이상으로 과량 사용 시 더 확연하였다. $300^{\circ}C$, 30 bar 이상에서 48 h 반응하는 경우 VR 조성물은 초기상태(S/A/R/A = 7.3%/43.7%/25.6%/23.5%)에서 최종상태(S/A/R/A = 6.8%/57%/12.2%/24.0%)로 레진류의 함량이 전체에서 13% 정도 감소하고 방향족화합물들은 13% 정도 증가하였다. 이때 점도는 880,000 cp에서 290,000 cp로 68% 정도 감소하였다. 수소를 제공하기 쉬운 데칼린(decalin)을 10% 첨가하는 경우 24 h에 점도가 68% 정도 감소하였고, VR 조성물은 초기상태(S/A/R/A = 7.3%/43.7%/25.6%/23.5%)에서 최종상태(S/A/R/A = 4.5%/63.5%/12.5%/20.0%)로 레진류 및 아스팔텐의 함량이 49%에서 17%가 감소하였고, 방향족 화합물의 함량이 63.5%로 극대화되었다. Aquathermolysis 반응으로 형성된 기체층을 포집하여 GC-MS spectroscopy로 분석한 결과 에틸벤젠, 옥탄, 디메틸벤젠 등 다양한 탄화수소 화합물들이 검출됨을 확인하였다.
본 연구는 토양이나 지하수 원위치 화학적 산화법(In-Situ Chemical Oxidation, ISCO)에서 사용할 수 있는 산화제 Persulfate를 상온에서 활용할 수 있도록 RDX를 처리대상물질로 연구하였다. Persulfate로 RDX를 처리한 결과, 반응은 유사1차반응으로 나타났으며 온도가 증가함에 따라 분해속도도 증가하였고, 이 때 활성화에너지(Activation energy)는 $1.14{\times}10^2kJ/mol$으로 산정되었다. Persulfate에 의한 RDX의 분해반응속도는 pH에 비례하여 증가하였으며, pH값이 4, 6, 8일 때 반응속도의 변화가 크지 않았다. 그러나 pH 10에서는 13배 이상 증가하였는데, persulfate에 의한 산화가 아니라 alkaline hydrolysis로 나타났다. Persulfate에 의한 RDX의 분해반응속도는 persulfate/RDX의 몰 비율에 따라 선형적으로 증가하였으며, $70^{\circ}C$에서 측정한 비례상수는 $4{\times}10^{-4}$ ($min^{-1}$/몰 비율)이었다. 용액 내 천연유기물(NOM) 농도가 증가함에 따라 persulfate에 의한 RDX 분해속도 선형 감소하였으며 $70^{\circ}C$, persulfate/RDX 몰비 10/1에서 측정한 비례상수는 $1.21{\times}10^{-4}$ ($min^{-1}{\cdot}L/mg-NOM$)이었다. 반응속도의 감소는 NOM 첨가량에 선형적으로 비례하였다. NOM 20 mg/L을 첨가한 반응의 Ea값은, 무첨가 반응에서 산정된 Ea값과 3.3% 오차에 불과하였는데, 이는 NOM의 첨가가 본래의 산화반응을 변화시키지는 않음을 의미한다.
Aerosol templating 법을 이용하여 두 종류의 출발물질 용액($TiO_2$ 나노분말/PS 콜로이드 혼합용액 및 TTIP/PS 혼합용액)으로부터 mesopore 및 macropore를 동시에 가지는 다공성 $TiO_2$ 나노구조체 분말을 제조하였다. $TiO_2$에 대한 PS 분말의 혼합비 및 반응기 온도가 다공성 나노구조체 분말의 특성에 미치는 영향을 조사하였다. $TiO_2$ 나노분말을 출발 물질로 사용한 경우, $PS/TiO_2$ 무게 혼합비를 0.79에서 1.31로 증가시킴에 따라 macropore의 증가가 SEM을 통하여 관찰되었으며 비표면적과 mesopore volume은 각각 $31.6m^2/g$에서 $39.1m^2/g$으로, $0.068cm^3/g$에서 $0.89cm^3/g$으로 증가하였다. TTIP 전구체를 사용한 경우, 동일조건에서 제조한 분말의 비표면적 및 mesopore volume이 각각 67% 및 75% 감소하였다.
SEWGS 공정에 사용하기 위해 개발된 두 종류의 $CO_2$ 흡수제(PKM1-SU, P4-600)에 대해 가압 회분식 유동층 반응기를 사용하여 각 흡수제의 반응성에 미치는 조업변수의 영향을 측정 및 해석하였다. PKM1-SU 입자와 P4-600 입자 모두 흡수-재생 반복횟수가 증가함에 따라 흡수능이 감소하는 경향을 나타내었으며 $CO_2$ 흡수능력 측면에서는 PKM1-SU 입자가 우수한 성능을 나타내었으나 재생반응온도와 재생반응속도 측면에서는 P4-600 입자가 우수한 것으로 나타났다. PKM1-SU 입자는 스팀농도가 증가함에 따라 $CO_2$ 흡수능이 증가하였으나 P4-600 입자의 경우 스팀농도 5%에서 10%로 증가함에 따라 $CO_2$ 흡수능이 증가한 후 거의 일정한 경향을 나타내었다. 두 흡수제 모두 최종 재생온도가 증가함에 따라 $CO_2$ 흡수능이 증가하는 경향을 나타내었으며 PKM1-SU 입자의 경우 15 bar 이상에서는 압력이 증가함에 따라 $CO_2$ 흡수능력이 급격히 증가하는 경향을 나타내었다.
본 연구에서는 유전체 배리어 방전 플라즈마를 이용한 상수원의 이취미 및 독성물질 분해에 대하여 조사하였다. 이취미 물질로 지오스민(geosmin)과 2-methyl isoborneol (2-MIB)을 사용하였고, 독성물질로는 microcystin-LR (MC-LR), microcystin-RR (MC-RR), microcystin-YR (MC-YR), 그리고 anatoxin-a를 사용하였다. 플라즈마 반응기의 유입기체에 따른 분해 효율(반응시간 150 s 기준)은 지오스민의 경우 산소(100%) > 건조공기(96%) > 질소(5%) 순이었으며, 2-MIB의 경우에도 산소(100%) > 건조공기(94%) > 질소(2%) 순이었다. 이 결과는 이취미 물질이 주로 플라즈마 방전에 의해 생성된 산화성 성분, 특히 수명이 긴 오존에 의해 분해된다는 것을 나타낸다. 산소를 사용했을 때 지오스민과 2-MIB는 150 s 이내, microcystin류는 10 s 이내, anatoxin-a는 30 s 이내에 모두 분해되었다. 실제 호소수를 사용한 경우 증류수에서보다 이취미 및 독성물질의 분해효율보다 높게 나타났다.
본 연구에서는 소수성 다공질 세라믹관이 결합된 수중 유전체장벽방전 플라즈마 반응기를 이용하여 모사 염색폐수의 색도저감을 조사하였다. 플라즈마에 의해 생성되는 활성성분들은 수명이 매우 짧으므로 생성되는 즉시 물과 접촉시켜야 효과적인 폐수처리가 가능하며, 또한 반응속도를 증가시키기 위해서는 기/액 접촉면적이 커야 하는데, 본 연구의 반응기는 두 가지 목적을 동시에 이룰 수 있다. 아조 염료로는 amaranth, 그리고 플라즈마 생성을 위한 기체로는 공기가 사용되었으며, 방전전력, 기체 유량, 용존 음이온, 염료 초기농도 등 색도 제거에 미치는 다양한 변수의 영향이 평가되었다. 기체유량이 $1.5Lmin^{-1}$일 때, 플라즈마 기체가 염색폐수와 가장 효과적으로 접촉하였으며, 색도 제거가 가장 빠르게 일어났다. 염료 초기농도 $40.2{\mu}molL^{-1}$ (폐수부피 : 0.8 L), 방전전력 3.37 W의 조건에서 색도를 99% 이상 제거하는데 약 25 min이 소요되었다. 그밖에 염료의 초기농도가 낮을수록, 방전전력이 높을수록 색도 제거 속도가 증가하는 것으로 나타났다. 염소이온이 존재할 경우 색도 제거 속도가 빨라졌으나, 질산이온은 색도 제거 속도에 영향을 주지 않았다.
본 연구에서는 석탄가스화 복합발전시스템용 고온건식탈황공정에 포함된 직접황회수공정의 $SO_2$ 촉매환원 반응에서 발생되는 COS의 효과적인 제거를 위한 활성탄계 흡착제의 흡착특성이 연구되었다. $SO_2$의 촉매적 환원을 위하여 전이금속 담지촉매와 복합금속산화물 촉매가 사용되었으며, 이들 촉매의 반응기구에 따라 COS 생성과정과 반응온도에 따른 유출량이 조사되었다. 생성된 저농도의 COS를 효과적으로 제거하기 위하여 상용활성탄과 활성탄의 COS흡착특성을 개선하기 위하여 알칼리금속 수용액(KOH)으로 담지시킨 활성탄이 이용되었다. TGA를 이용하여 온도에 따른 COS 흡착량과 흡착속도를 알 수 있었고, GC-PFPD가 장착된 고정층 흡착시스템을 이용하여 COS 흡착실험을 수행한 결과, 높은 BET 표면적을 지니는 KOH로 처리된 활성탄의 COS 파과시간이 상용활성탄에 비해 장시간 유지되었다. 이와 같은 결과로부터 활성탄 흡착시스템으로 $SO_2$ 환원으로부터 생성되는 COS를 효과적으로 제거할 수 있으며, 알칼리성 금속을 담지할 경우 흡착특성이 향상됨을 확인할 수 있었다.
재생공정에서 황화 된 탈황흡수제의 재생을 위하여 산소는 산화제로 사용되었다. 재생공정에서 미량의 미 반응 산소는 직접 황 회수 공정으로 유입된다. 그러나, $SO_2$ 환원을 위한 반응성은 미 반응 산소의 다양한 이유에 의해서 저하된다. $SO_2$ 환원을 위한 반응성 실험을 위해 Sn-Zr계 촉매가 사용되었으며, $SO_2$와 $O_2$는 각각 5.0 vol%와 4.0 vol%로 고정하였고 $300-450^{\circ}C$와 1-20 atm에서 수행되었다. 본 연구에서는 고온건식 탈황공정의 직접 황 회수공정에 유입되는 미 반응산소에 의한 촉매반응성 저하에 미치는 영향을 조사하였다. $SO_2$ 환원으로 생성된 원소 황은 미 반응산소에 의해서 재산화되고, redox반응기구에서 Sn-Zr계 촉매의 빈 격자 산소자리가 미 반응산소에 의해서 재산화되므로 $SO_2$ 전화율은 감소되는 것으로 판단된다. 한편 환원제로써 공급된 CO는 미 반응산소에 의해서 산화되어 연소열에 의해 촉매 충전 층 온도가 상승되기도 한다. 결과적으로 충전 층의 빠른 온도상승은 활성 물질을 소결시켜 촉매의 비활성화를 초래하게 된다.
본 연구는 플라즈마/촉매 공정을 이용하여 n-헵테인과 일산화탄소의 동시제거에 대해 조사하였다. n-헵테인과 일산화탄소의 분해특성을 파악하기 위해 플라즈마/촉매 공정과 촉매공정의 분해효율을 비교하였고, 촉매의 종류, 온도, 전력 등을 변화시켜 실험을 진행하였다. n-헵테인의 분해효율은 반응기 내부의 온도보다는 에너지밀도에 더 영향을 많이 받는 것으로 확인되었으며, 일산화탄소는 에너지밀도와 반응기 내부 온도 모두의 영향을 받는 것으로 나타났다. 촉매의 종류를 달리하며 n-헵테인의 분해효율을 조사한 결과 $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ > $Ru/{\gamma}-Al_2O_3{\approx}Ag/{\gamma}-Al_2O_3$순으로 나타났다. 특히, $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$를 사용한 경우 n-헵테인 분해 과정에서 일산화탄소가 거의 발생하지 않았으며, $CO_2$ 선택도가 100%에 가까웠다. 일산화탄소 분해효율은 $Pd/{\gamma}-Al_2O_3$ > $Ru/{\gamma}-Al_2O_3$ > $Ag/{\gamma}-Al_2O_3$ 순으로 나타났으며, $180^{\circ}C$이하의 온도에서는 플라즈마/촉매 공정의 효율이 높고, $180^{\circ}C$이상에서는 촉매 공정의 분해효율이 높았다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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