The effect of aliovalent dopants, $ Nb_2O_5$ and MnO, on the phase stability of 12 mol% ceria partially-stabilized zirconia (Ce-TZP) polycrystals was studied. Both dopants (MnO and $ Nb_2O_5$) significantly increased the stability of the tetragonal zirconia phase (Mb temperature lower than liquid nitrogen temperature). The enhancement of the stability of the tetragonal phase in Ce-TZP doped with 1 mol% of Mno(Ce-TZP/MnO) andCe-TZP doped with 1 mol% of $ Nb_2O_5$(Ce-TZP/$ Nb_2O_5$) were explained by the significant reduction of the driving force, -${\Delta}$Gchem, for the tetragonal-to-mono-clinic phase transformation caused by the addition of MnO and $ Nb_2O_5$. The enhanced stability of the tetragonal phase in the Ce-TZP and Al2O3 composite (Ce-TZP/$Al_2O_3$) is believed to be caused by smaller grain size, moderate reduction in the chemical driving force and increase in the strain energy barrier to the transformation. Mechanical properties of the Ce-TZP and the Ce-TZP/$Al_2O_3$ with (i) the same grain size and (ii) the same Mb temperature were examined by measuring stress-strain behavior in 3 point bending. The Ce-TZP/$Al_2O_3$ composite doped with 1.3w% MnO (Ce-TZP/$Al_2O_3$/MnO), which had the same grain size as the Ce-TZP and De-TZP/$Al_2O_3$ showed more transformation plasticity than either the Ce-TZP or the Ce-TZP/$Al_2O_3$ composite. The Ce-TZP wihch had the same Mb temperature as that of the Ce-TZP/$Al_2O_3$/MnO did not show any transformation plasticity.
The electronic structure and various physical properties of CeO2, Ce2O3, PrO2, and Pr2O3 have been studied from the framework of Ab-initio by the all-electron projector-augmented-wave (PAW) method, as implemented VASP (Vienna Ab-initio Simulation Package). The generalized gradient approximation (GGA) with effective U (Ueff) has been used to explain the strong on-site Coulomb repulsion among the localized Ce 4f electrons. The dependence of selected observables of these materials on the Ueff parameter has been scrutinized. The studied properties contain lattice constants, density of states, and reaction energies of CeO2, Ce2O3, PrO2, and Pr2O3. For CeO2 and PrO2, the GGA(PBE)+U results are in good agreement with experimental data whereas for the computational calculationally more demanding Ce2O3 and Pr2O3 both approaches give comparable accuracy. This results represent that by choosing an appropriate Ueff it is possible to reliably describe structural and electronic properties of CeO2, Ce2O3, PrO2, and Pr2O3, which enables modeling of oxygen reduction reaction processes involving ceria-based materials.
Arul, N. Sabari;Kim, Tae Whan;Mangalaraj, Devanesan
한국진공학회:학술대회논문집
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한국진공학회 2013년도 제44회 동계 정기학술대회 초록집
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pp.455-455
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2013
$CeO_2$ nanorings were synthesized by using a surfactant free hydrothermal method. The surface morphology, structural and optical properties of the synthesized $CeO_2$ was investigated by using scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD), and ultraviolet-visible (UV) spectroscopy measurements. SEM images showed that the surface morphology of the formed $CeO_2$ appeared as nanorings. The XRD pattern of $CeO_2$ nanorings showed the presence of the polycrystalline $CeO_2$ phase readily indexed to the cubic fluorite structure of the $CeO_2$. The mean crystallite size of the $CeO_2$ was calculated using the Scherrer equation from the XRD line broadening of the (111) planes of the cubic $CeO_2$. The UV-Visible spectroscopy spectrum of the $CeO_2$ nanorings exhibited a strong UV absorption band around 350 nm.
$CeO_2$에 담지된 구리산화물에서 벤젠의 촉매연소 반응에 대해 연구하였다. 담지된 구리산화물 촉매들은 볼밀법과 함침법으로 제조하였고, XRD, FT-IR, TEM 및 TPR에 의해 특성분석을 하였다. 볼밀법으로 제조된 CuO/$CeO_2$ 촉매는 높은 담지량에서도 잘 분산된 CuO를 얻었다. 볼밀법으로 제조된 CuO/$CeO_2$ 촉매는 함침법으로 제조된 촉매에 비해 높은 활성을 보여주었다. CuO의 담지량이 증가할수록 촉매 활성이 증가하였으며, 10 wt%로 담지된 촉매에서 가장 높은 활성을 나타내었다. 또한, 10 wt% CuO/$CeO_2$ 촉매에 소량의 $Fe_2O_3$와 CoO의 조촉매 첨가는 CuO의 분산도를 높여 반응활성을 증가시켰다.
$CeO_2$의 첨가가 $CeO_2-TiO_2$계 SCR촉매 활성에 미치는 영향을 구조적, 형상학적, 물리화학적 분석을 통해 규명하였다. 순수한 $TiO_2$ 분말과 10, 20, 30 wt%의 $CeO_2$를 첨가한 $CeO_2-TiO_2$ 분말을 졸겔법으로 합성한 결과, 분말 모두 $TiO_2$의 아나타제 (anatase)상을 나타내었고 $CeO_2$를 첨가할수록 $TiO_2$ 표면에 결정성이 낮은 $CeO_2$가 분산되어 피크강도가 낮아짐을 확인하였다. 순수한 $TiO_2$의 비표면적이 $60.6306m^2/g$인데 반해 $CeO_2-TiO_2$의 비표면적은 30 wt%의 $CeO_2$를 첨가한 경우 $116.2791m^2/g$으로 비표면적이 증가하였고 따라서 첨가된 $CeO_2$가 $TiO_2$의 응집을 억제한 것으로 예상된다. $NO_x$ 제거효율은 30 wt% $CeO_2-TiO_2$ 촉매가 $300^{\circ}C$에서 98 %로 다른 분말보다 높은 효율을 나타내는데 이는 FT-IR을 이용하여 촉매의 산점 변화를 확인한 결과 30 wt% $CeO_2-TiO_2$ 분말의 경우가 다른 분말들에 비해 산점이 상대적으로 많았기 때문이다. 따라서 졸겔법으로 합성한 SCR용 $CeO_2-TiO_2$계 촉매에서 $CeO_2$의 첨가는 $TiO_2$의 입성장을 억제하여 비표면적을 증가시키고 $Br{\Phi}nsted$ 및 Lewis 산점을 증가시킴으로써 촉매 효율을 향상시켰다고 판단된다.
Hyeong Jun Kim;Snag Hoon Lee;Seog Joo Yon;Sung Churl Choi
The Korean Journal of Ceramics
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제7권2호
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pp.58-62
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2001
The relationship between the addition of Sb$_2$O$_3$ and the color difference by solarization in photosensitive glasses was investigated. Glasses containing CeO$_2$ and Sb$_2$O$_3$ simultaneously and glasses with only CeO$_2$ were changed reddish and yellowish respectively after exposing to ultra violet ray. Color difference between compositions was represented by dominant wavelength and purity. Since, in glasses containing CeO$_2$ and Sb$_2$O$_3$ simultaneously, Sb$_2$O$_3$ as reduction agent affected Ce$^3+$ ions to increase in glass and more Ce$^4+$ ions were induced than in glasses with only CeO$_2$ during UV irradiation, more electrons released by photo-ionization, which were color centers, were trapped by Ce$^4+$. In conclusion, the introduction of Sb$_2$O$_3$ to photosensitive glasses with CeO$_2$ resulted in the change of color center concentration in glasses and prevented the solarization of photosensitive glasses with CeO$_2$.
형광체의 특성을 향상시키기 위하여 Y1.99-xMxCe0.01SiO5(M=Li, La, Nd, and Gd)를 환원분위기에서 1350oC, 10시간동안 고상반응법으로 합성하였다. 상용품인 청색 형광체와 비교를 했을 때, 다양한 원소를 치환한 Y2SiO5:Ce 청색 형광체의 발광 특성이 우수 하다는 것을 관찰 할 수 있었다. 특히, 1mol%의 Li 이온이 도핑된 Y2SiO5:Ce 청색 형광체의 광 발광 특성이 가장 높았다. Y2SiO5:(Ce,Li) 청색 형광체의 입도형상을 주사전자현미경으로 분석한 결과, 입자의 크기가 약 3m인 유사구형임을 확인하였다.
[ $Pt/CeO_2$ ] 촉매에 Zr을 첨가하여 우수한 저온 수성가스전화반응의 활성을 가진 촉매를 만들었다. $Pt/ZrO_2-CeO_2$ 촉매는 $Pt/ZrO_2$나 $Pt/CeO_2$ 촉매에 비해 Ce와 Zr의 상호작용에 의한 시너지 효과로 인해 CO chemisorption으로 측정한 Pt area가 증가하고 담체에 Pt가 잘 분산되었다. 또한, Zr이 첨가된 $Pt/CeO_2$는 Ce의 redox 능력을 향상시켜 support의 reducibility를 향상시켰다. 담체에 고르게 잘 분산되고 support의 산소저장능력과 reducibility가 향상된 $3\;wt\%\;Pt/ZrO_2-CeO_2$ 촉매들은 반응물에 수소와 이산화탄소의 첨가 유무와 상관없이 $3\;wt\%\;Pt/ZrO_2$나 $3\;wt\%\;Pt/CeO_2$ 촉매보다 우수한 활성을 보였다.
The $NiSO_4/CeO_2-ZrO_2 $catalysts containing different nickel sulfate and $CeO_2$ contents were prepared by the impregnation method, where support, $CeO_2-ZrO_2$was prepared by the coprecipitation method using a mixed aqueous solution of zirconium oxychloride and cerium nitrate solution followed by adding an aqueous ammonia solution. No diffraction line of nickel sulfate was observed up to 20 wt %, indicating good dispersion of nickel sulfate on the surface of $CeO_2-ZrO_2$. The addition of nickel sulfate (or $CeO_2$) to $ZrO_2$ shifted the phase transition of $ZrO_2$ from amorphous to tetragonal to higher temperatures because of the interaction between nickel sulfate (or $CeO_2$) and $ZrO_2$. A catalyst (10-$NiSO_4/1-CeO_2-ZrO_2$) containing 10 wt % $NiSO_4$ and 1 mole % $CeO_2$, and calcined at $600{^{\circ}C}$ exhibited a maximum catalytic activity for ethylene dimerization. The catalytic activities were correlated with the acidity of catalysts measured by the ammonia chemisorption method. The role of $CeO_2$was to form a thermally stable solid solution with zirconia and consequently to give high surface area, thermal stability and acidity of the sample.
마이크로파 열분해 시스템을 이용하여 Ce 담지량이 다른 알루미나 촉매의 $CF_4$ 분해에 대한 연구를 실시하였다. 마이크로파 발열체로는 실리콘카바이드를 사용하였다. 각 촉매의 결정상은 XRD로 관찰하였으며 $CF_4$의 분해율은 GC-TCD를 사용하였다. $500^{\circ}C$ 반응온도에서 10 wt% Ce로 개질화한 알루미나가 개질화하지 않은 알루미나에 비해 $CF_4$ 분해율이 높았다. 반응속도상수 k값은 $Ce(20)/Al_2O_3=Ce(0)/Al_2O_3 순이었다. XRD 패턴은 $Ce(0)/Al_2O_3$에서는 반응 전후의 차이가 나타나지 않았으며 $Al_2O_3$의 결정구조만 관찰되었다. 반면에 Ce를 담지한 촉매에서는 산화알루미늄와 산화세륨의 혼합형으로 나타났다. 본 연구의 결과 Ce를 담지한 $Al_2O_3$촉매는 Ce를 담지하지 않은 촉매에 비해 동일한 분해율을 가지면서 반응온도를 $200^{\circ}C$ 정도를 낮출 수 있음을 보여주었다. 또한 cerium sulfate의 적정비율은 5~10 wt%임을 보여주었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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