본 연구는 상압유통식 반응장치를 이용하여 석유화학공단에서 주로 발생되는 휘발성 유기화합물(volatile organic compound: VOC) 인 methanol의 연소에 대한 다양한 금속-프탈로시아닌의 촉매활성에 관하여 연구하였다. Co-PC의 촉매활성은 air+methanol의 혼합물을 이용하여 전처리한 경우가 air만으로 전처리한 경우보다 더 높았으며, 금속-PC의 촉매활성은 metal free-PC < Zn-PC < Fe-PC < Cu($\alpha$)-PC < Co-PC의 순서 였다. TG/DTA 분석 결과, 금속-PC 의 열분해 용이 성은 metal free-PC < Zn-PC < Cu($\alpha$)-PC < Co-PC < Fe-PC의 순서로 나타었으며, 금속과 프탈로시아닌의 결합특성에 따른 차이로 판단된다. XRD 및 EA 분석결과, 전처리한 후의 Zn-PCS와 metal free-PC는 원래의 결정구조가 거의 유지되었지만, Co-PC, Cu($\alpha$)PC 및 Fe-PC는 원래의 결정구조가 파괴되는 것으로 나타났다. 전처리한 후의 Co-PC는 금속산화물인 $Co_3O_4$의 형태로 존재하였으며, Co-PC의 촉매활성이 가장 우수하였다. Co-PC 상에서 methanol의 촉매연소는 반응물의 농도가 높거나 접촉시간(W/F)이 짧을 경우, 중간생성물로서 HCHO 및 $HCOOCH_3$가 관찰되었다.
마이크로파 열분해 시스템을 이용하여 Ce 담지량이 다른 알루미나 촉매의 $CF_4$ 분해에 대한 연구를 실시하였다. 마이크로파 발열체로는 실리콘카바이드를 사용하였다. 각 촉매의 결정상은 XRD로 관찰하였으며 $CF_4$의 분해율은 GC-TCD를 사용하였다. $500^{\circ}C$ 반응온도에서 10 wt% Ce로 개질화한 알루미나가 개질화하지 않은 알루미나에 비해 $CF_4$ 분해율이 높았다. 반응속도상수 k값은 $Ce(20)/Al_2O_3=Ce(0)/Al_2O_3 순이었다. XRD 패턴은 $Ce(0)/Al_2O_3$에서는 반응 전후의 차이가 나타나지 않았으며 $Al_2O_3$의 결정구조만 관찰되었다. 반면에 Ce를 담지한 촉매에서는 산화알루미늄와 산화세륨의 혼합형으로 나타났다. 본 연구의 결과 Ce를 담지한 $Al_2O_3$촉매는 Ce를 담지하지 않은 촉매에 비해 동일한 분해율을 가지면서 반응온도를 $200^{\circ}C$ 정도를 낮출 수 있음을 보여주었다. 또한 cerium sulfate의 적정비율은 5~10 wt%임을 보여주었다.
비행체 속도를 증가시키기 위한 극초음속 항공기 기술 연구가 그동안 진행되어 왔다. 하지만 비행체의 속도증가는 비행체 구조의 변형을 유발할 수 있는 열적부하를 야기한다. 이러한 열적부하 처리를 위해 탄화수소형 흡열연료를 이용한 비행체 냉각에 대한 연구가 미국, 프랑스, 러시아 등 선진국에서 이루어지고 있다. 흡열연료(Endothermic fuels)는 열분해 또는 촉매분해와 같은 흡열반응(Endothermic reaction)을 통해 열을 흡수하는 액체 탄화수소 비행체 연료이다. 본 연구에서는 흡열연료의 모델연료로써 methylcyclohexane, n-octane, n-dodecane을 선정하여 흡열특성 연구를 진행하였다. 실험조건은 흡열연료가 사용되는 각 연료의 초임계 조건이며 온도별 분해율 분석, 열분해 생성물분석, 흡열량 계산을 수행하였다. 본 연구의 목표는 모델연료의 흡열특성을 규명함으로써 실제 비행체에 널리 사용되는 케로신 연료의 흡열특성 예측에 기여하는 것이다.
극초음속 항공기 기술의 발전은 비행체 속도를 증가시키기 위해 진행되어 왔다. 하지만 비행체의 속도가 증가할수록 엔진에서 발생되는 열과 공기와의 마찰열이 증가하게 된다. 이러한 열적부하 처리를 위해 탄화수소형 흡열연료를 이용한 비행체 냉각에 대한 연구가 미국, 프랑스, 러시아 등 선진국에서 이루어지고 있다. 흡열연료(Endothermic fuels)는 열분해 또는 촉매분해와 같은 흡열반응(Endothermic reaction)을 통해 열을 흡수하는 액체 탄화수소 비행체 연료이다. 본 연구에서는 흡열연료의 모델연료로써 methylcyclohexane, n-octane, n-dodecane을 선정하여 흡열특성 연구를 진행하였다. 실험조건은 흡열연료가 사용되는 각 연료의 초임계 조건이며 온도별 분해율 분석, 열분해 생성물분석, 흡열량 계산을 수행하였다. 본 연구의 목표는 모델연료의 흡열특성을 규명함으로써 실제 비행체에 널리 사용되는 케로신 연료의 흡열특성 예측에 기여하는 것이다.
Hydroxylammonium nitrate (HAN) 기반 액상 추진제는 발암물질이 아니며 연소가스 또한 독성이 거의 없어서 환경 친화적인 추진제로 주목을 받고 있다. 추력기에서 HAN 기반 액체추진제를 분해하는데 사용되는 촉매는 저온 활성 및 고내열성을 동시에 보유하고 있어야 한다. 본 연구의 목적은 metal foam 표면에 alumina slurry를 wash coating 방법으로 담지한 후, 루테늄(ruthenium) 전구체를 그 위에 담지하여 Ru/alumina/metal foam 촉매를 제조하고, 이 촉매의 HAN 수용액 분해 활성을 평가하는 것이다. Wash coating 방법으로 metal foam 지지체에 알루미나를 담지시키는 과정에서 wash coating 반복 횟수가 alumina/metal foam의 물리적 특성에 미치는 영향을 분석하였다. 알루미나 wash coating 횟수가 증가할수록 약 7 nm의 직경을 갖는 메조기공이 지속적으로 발달하여 표면적과 기공 부피가 증가하는데, metal foam에 알루미나를 코팅하는 과정을 12 회 반복하는 것이 최적이라고 판단하였다. 이 지지체에 Ru을 담지한 Ru/alumina/metal foam 촉매의 표면에도 메조기공이 잘 발달하였다. 활성금속과 알루미나를 담지하지 않은 metal foam 자체만으로도 HAN 수용액의 분해반응을 촉진할 수 있음을 알 수 있었다. Ru/alumina/metal foam-550촉매의 경우는 열분해 반응에 비해서 분해개시온도를 큰 폭으로 낮추었고, ${\Delta}P$를 크게 증가시킬 수 있어서, HAN 수용액 분해 반응에서 우수한 활성을 보였다. 그러나 이 촉매를 $1,200^{\circ}C$에서 소성하면 반응 활성이 저하되는데 이는 촉매의 표면적과 기공 부피가 급격하게 감소하고 Ru이 소결되기 때문이다. 추가적인 연구를 통해서 Ru/alumina/metal foam의 내열성을 개선할 필요성이 있다.
This paper focuses on a systematic configuration of steam reforming fuel processor, particularly designed for small and medium sized hydrogen production application. In a typical integration of the fuel processor, there exist significant temperature gradients over the entire system which has negative effect on both catalyst life-time and system performance. Also, the volumetric inefficiency should be avoided to obtain the possible compactness for the commercial purpose. In the present work, the computational analysis will be performed to gain the fundamental insight on the transport phenomena and chemical reactions in the reformer consisting of preheating, steam reforming (SR), and water gas shift (WGS) reaction beds in the flow direction. Also, the fuel processing system includes a top-fired burner providing necessary thermal energy for endothermic catalytic reactor. A fully two-dimensional numerical modeling for a integrated fuel processing system is introduced for in-depth analysis of the heat and mass transport phenomena based on surface kinetics and catalytic process. In the model, water gas shift reaction and decomposition reaction were assumed to be at equilibrium. A kinetic model was developed and then computational results were compared with the experimental data available in the literature. Finally, the case study was done by considering the key parameters, i.e. steam to carbon (S/C) ratio and temperature. The computer-aided models developed in this study can be greatly utilized for the design of advanced fast-paced compact fuel processors research.
For the lower-temperature preparation of calcium monoaluminate(CA, C:CaO, A:$Al_2O_3$) clinker which is hard to synthesize purely within its melting point, an equimolar hydrate was obtained and then used as a starting raw material of clinker burning. The hydrate was prepared from a mixture of waste oyster shell and industrial aluminium hydroxide by heating to $1200^{\circ}C$, grinding and mixing with water. The hydrate was composed of amorphous aluminium hydroxide and $C_3AH_6$(H:$H_2O$) formed by resolution-precipitation mechanism of the system C-A-H. By heating the hydrate, nearly pure and porous calcium monoaluminate clinker was formed at $1400^{\circ}C$ which is fairly lower temperature than that of its melting point. The formation of calcium monoaluminate was performed mainly by the reaction between amorphous alumina and $C_{12}A_7$ caused by the decomposition of $C_3AH_6$. The immediate and earlier formation of $C_{12}A_7$ seemed to be accelerated by not only high surface area and instability of the thermally decomposed hydrate but also the catalytic effect of water decomposed from the hydrate. The final calcium monoaluminate clinker was very porous because of the influence of highly porous shape of the thermally decomposed hydrate.
본 연구는 극초음속 비행체의 열부하로 인한 문제를 해결하기 위해 촉매의 Si/Al 비 최적화 및 니켈 이온교환을 통해 탄화수소 분해반응(흡열반응)의 성능 증진에 관한 연구를 수행하였다. 4 MPa, 550 ℃ 조건에서, Si/Al 비 최적화 및 니켈 이온교환으로 제조된 촉매는 열분해 대비 흡열성능이 약 10% 개선되었음을 확인하였다. 활성 변화에 대한 영향 인자를 확인하기 위하여 FT-IR, NH3-TPD 분석을 수행하였으며, HZSM-5 촉매의 Si/Al 비가 산점 발달 및 촉매 활성에 밀접한 상관성이 있음을 관찰하였다. 또한, 니켈이 첨가된 촉매의 탄소 침적 억제 특성을 관찰하기 위해 TGA, O2-TPO 분석을 수행하였다.
Urea-SCR, the selective catalytic reduction using urea as reducing agent, has been investigated for about 10 years in detail and today is a well established technique for deNOx of stationary diesel engines. In the case of the SCR-catalyst a non-uniform velocity and $NH_3$ profile will cause an inhomogeneous conversion of the reducing agent $NH_3$, resulting in a local breakthrough of $NH_3$ or increasing NOx emissions. Therefore, this work investigates the effect of flow and $NH_3$ non-uniformities on the deNOx performance and $NH_3$ slip in a Urea-SCR exhaust system. From the results of this study, it is found that flow and $NH_3$ distribution within SCR monolith is strongly related with deNOx performance of SCR catalyst. It is also found that multi-hole injector shows better $NH_3$ uniformity at the face of SCR monolith face than one hole injector.
본 논문에서는 열분해 및 촉매반응의 의한 Hydrazine의 Ammonia 전환율을 연구하였다. 원자력발전소 2차 계통은 물/증기 순환계통으로 기기 및 배관의 부식을 억제하고, 증기발생기(Steam Generator, SG)의 부식생성물 유입을 최소하기 위해 전휘발성처리법(All Volatile Treatment, AVT)을 적용하여 계통수의 pH를 약염기성으로 유지하고 있다. 또한 Hydrazine을 이용하여 계통수의 용존산소제거 및 환원성 분위기를 유지하고 있다. 현재 사용되는 AVT는 대부분 단일 아민(Ammine)으로 계통 전 영역에서 pHt를 약염기성으로 유지하기 어렵다. 따라서 복합 아민을 이용하여 단일 아민의 상호단점을 보완한 수처리법을 적용해야한다. 하지만 복합 아민을 적용할 경우 추가 아민 주입설비, 설치부지, 시설유지보수 및 관리가 요구되므로 기존 주입약품을 이용하여 아민을 공급할 수 있는 연구가 필요하다. 따라서 본 연구에서는 Hydrazine의 열분해 및 촉매반응을 이용한 Ammonia 전환율을 조사하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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