Synthesis gas was produced by the partial oxidation of methane. For the preparation of catalysts, Ni, known to be active in this reaction and cheap, was used as the active component and $CeO_2$, having high oxygen storage capability and high redox ability, was used as the support. The catalysts were prepared by the impregnation and urea methods. The catalyst prepared by the urea method showed about 11 times higher surface area and finer particle size than that prepared by the impregnation method. The catalysts prepared by the urea method showed higher methane conversion and synthesis gas selectivity than that prepared by the impregnation method. In this reaction, carbon deposition is a problem to be solved, so La was added to the catalyst system to reduce the carbon deposition. TGA analysis results showed that there was 2% carbon deposition with La-added catalysts and 16% with La-free catalysts. It was found that the addition of La decreases the amount of carbon deposition and prevents catalyst deactivation.
Titanium mesoporous materials have received increasing attention as a new photocatalyst in the field for photocatalytic degradation of organic compounds. The photocatalytic degradation of chlorothalonil by mesoporous titanium oxo-phoswhate (Ti-MCM) was investigated in aqueous suspension for comparison with $TiO_2$, (Degussa, P25) using as an effective photocatalyst of organic pollutants. Mesoporous form of titanium Phosphate has been prepared by reaction of sulfuric acid and titanium isopropoxide in the presence or n-hexadecyltrimethylammonium bromide. The XRD patterns of Ti-MCM are hexagonal phases with d-spacings of 4.1 nm. Its adsorption isotherm for chlorothalonil reached at reaction equilibrium within 60 min under dark condition with 28% degradation efficiency. The degradation ratio of chlorothalonil after 9 hours under the UV radiation condition (254 nm) exhibited 100% by Ti-MCM and 88% by $TiO_2$. However, these degradation kinetics in static state showed a slow tendency compared to that of stirred state because of a low contact between titanium matrices and chlorothalonil. Also, degradation efficiency of chlorothalonil was increased with decreasing initial concentration and with increasing pH of solution. As results of this study, it was clear that mesoporous titanium oxo-phosphate with high surface area and crystallinity could be used to photo- catalytic degradation of various organic pollutants.
The synthesis of methanol from carbon dioxide and hydrogen was studied for various compositions of Cu/ZnO catalyst system. Effect of the composition ratio of CuO and ZnO on the catalytic activity in the above reaction and the relationship between the activity and the characteristics of the catalysts were explained from the result of surface area measurements, SEM, XRD, and XPS. The major products of the reaction were methanol and carbon monoxide. The selectivity to methanol increased with increase of the copper oxide content in the catalyst up to CuO: ZnO = 30:70 weight ratio, and decreased rapidly when the content is above 70%. SEM and BET measurements, indicate that this point corresponds to the increasing point of the catalyst crystallite size and the decreasing point of the surface area. As to the Cu/Cu + Zn atomic ratio, the surface concentration of copper measured by XPS decreased remarkably when the copper oxide content in catalyst was higher than 50%. All the unreduced catalysts had almost same binding energy of Cu(2P3) level, but the binding energy for $Cu(2P^3)$ level of reduced catalysts was lowered than that of calcined catalysts. The surface copper species which was in the maximum amount when the CuO:ZnO composition in the catalyst was 30:70, existed as zero valent copper. This result agreed with the experimental result that the highest rate of methanol formation was observed when the CuO content in the catalyst was 30%. It was postulated that these reduced catalysts performed with a relatively strong basicity because the formation rate of acetone was higher than that of propylene in isopropanol decomposition as measured in a pulse type reactor.
In this research, we evaluated the performance and characteristics of carbon supported PtM (M = Ni and Y) alloy catalysts (PtM/Cs) synthesized by a modified polyol method. With the PtM/Cs employed as a catalyst for the oxygen reduction reaction (ORR) of cathodes in proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs), their catalytic and ORR activities and electrical performance were investigated and compared with those of commercial Pt/C. Their particle sizes, particle distributions and electrochemically active surface areas (EAS) were measured by TEM and cyclic voltammetry (CV), while their ORR activity and electrical performance were explored using linear sweeping voltammetries with rotating disk electrodes and rotating ring-disk electrodes as well as PEMFC single cell tests. TEM and CV measurements show that PtM/Cs have the compatible particle size and EAS with Pt/C. When it comes to ORR activity, PtM/C showed the equivalent or better half-wave potential, kinetic current density, transferred electron number per oxygen molecule and $H_2O_2$ production(%) to or than commerical Pt/C. Based on results gained by the three electrode tests, when the PEMFC single cell tests were carried out, the current density measured at 0.6 V and maximum power density of PEMFC single cell adopting PtM/C catalysts were better than those adopting Pt/C catalyst. It is therefore concluded that PtM/C catalysts synthesized by modified polyol can result in the equivalent or better ORR catalytic capability and PEMFC performance to or than commercial Pt/C catalyst.
Three types of mordenites treated by steaming($SM_{6.5}$), HF solution for $SM_{6.5}(FM_a)$ and HF solutlon+steaming for $SM_{6.5}(FM_b)$ were prepared and used as cracking catalysts of vacuum gas oil. These samples were analysed by XRF and XPS for average and surface Si/Al atomic ratio, XRD for unit cell constants, nitrogen adsorption/desorption for porosity, pyridine-IR for acidic properties. In comparison with three type samples, $SM_{6.5}$ had a lot of acid amount and showed micropore volume mostly(>85% to total volume). Dealuminated $FM_a$, compared with $SM_{6.5}$, was decreased a little in acid amount and improved for porosity. Also, $FM_b$ was decreased further in acid amount and developed in mesopore dramatically. The catalytic activity and the yield of gasoline, kerosine+diesel and branched aromatic over the modified mordenites which have developed mesopore were improved. This is due to limited access of diffusion of large molecules within pore of the modified mordenites.
Hong, Seung Tae;Park, Hyung Sang;Lim, Jong Sung;Yoo, Ki-Pung
Korean Chemical Engineering Research
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v.46
no.3
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pp.550-554
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2008
The synthesis of dimethyl carbonate (DMC) from methanol and supercritical carbon dioxide over $K_2CO_3/ZrO_2$ catalysts have been studied. The catalysts were prepared by impregnating $ZrO_2$ with an aqueous $K_2CO_3$ solution. The optimum calcination temperature to disperse K species on the $ZrO_2$ surface was found to be 673 K. Monoclinic $ZrO_2$ was not active, as itself, for the DMC production. However, when the $K_2CO_3$ was impregnated on the $ZrO_2$, the catalytic performance was improved. Besides the catalyst, $CH_3I$ was used as a promoter. The $CH_3I$ promoter as well as the $K_2CO_3/ZrO_2$ catalyst was found to take an important role to improve the production of DMC. The optimum quantities for the catalyst and the promoter were estimated. The effect of the catalyst and the promoter for the DMC synthesis from methanol and supercritical carbon dioxide was investigated and the reaction mechanism was proposed.
Lee, Seong Woon;Kim, Eun Ju;Lee, Hong Joo;Park, Jung Hoon
Korean Chemical Engineering Research
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v.56
no.3
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pp.297-302
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2018
Bead type and hollow fiber type catalyst (HFC, Hollow Fiber type Catalyst) was prepared by $La_{0.1}Sr_{0.9}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_{3-{\delta}}$ (LSCF1928) perovskite powder catalyst which showed excellent methane complete oxidation characteristics through previous studies. The HFC have a cylindrical shape with an empty interior, and pores can be formed through Phase inversion method so the specific surface area can be remarkably improved. In the case of the bead type catalyst prepared by adding Methyl Cellulose (MC), $SrCO_3$ was produced in addition to the original catalyst composition of LSCF1928 due to the reaction of $CO_2$ emitted from MC and Sr of the catalyst. In the case of the HFC, a single phase perovskite structure was obtained without impurities. The HFC calcined at $700{\sim}900^{\circ}C$ showed pore structure of finger-sponge-finger structure, and 99.9% oxygen conversion rate was achieved through complete oxidation of methane at $475^{\circ}C$. Air gap and spinning pressure condition were changed to control the HFC pore. 2 cm air gap and 7 bar spinning pressure showed the best catalytic performance and achieved oxygen conversion rates of more than 70.65%, 93.01%, and 99.99% at $425^{\circ}C$, $450^{\circ}C$ and $475^{\circ}C$, respectively.
In this study, the catalytic performance and characterization of $Ni/Ce_xZr_{1-x}O_2$ were investigated using an autothermal reforming (ATR) process for hydrogen production. The $Ni/Ce_xZr_{1-x}O_2$ catalysts were prepared using the following methods: the water method (CZ-W), urea water method (CZ-UW) and urea, water and ethanol method (CZ-UWA). The performance of $Ni/Ce_xZr_{1-x}O_2$ catalysts in autothermal reforming of propane for hydrogen production was studied in a fixed-bed flow reactor. Reaction tests were conducted by using a feed of $H_2O/C_3H_8/O_2$=3/1/0.37 and $300{\sim}700^{\circ}C$. The CZ-UW and CZ-UWA catalysts showed higher propane conversion and hydrogen yield than the CZ-W catalyst. The activity test confirmed that the improvement in the water-ethanol catalyst was due to the low level of carbon deposition. SEM showed that the surface carbon consisted of clusters on the used CZ-UW catalyst, which is incontrast to the nano-fiber morphology observed on the used CZ-UWA catalyst. It was found that the amount of carbon deposition depends on the preparation method. Especially the $Ni/Ce_{0.75}Zr_{0.25}O_2$ was showed higher propane conversion and hydrogen yield than the other catalysts. Also TGA showed that the resistance of carbon deposition increase to Co addition.
Hussain, Muhammad Asif;Joseph, Nyanzi;Kang, Onyu;Cho, Young-Hun;Um, Byung-Hun;Kim, Jung Won
Applied Chemistry for Engineering
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v.27
no.3
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pp.227-238
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2016
This review article highlights different types of nano-sized catalysts for the selective alcohol oxidation to form aldehydes (or ketones) with supported or immobilized metal nanoparticles. Metal nanoparticle catalysts are obtained through dispersing metal nanoparticles over a solid support with a large surface area. The nanocatalysts have wide technological applications to industrial and academic fields such as organic synthesis, fuel cells, biodiesel production, oil cracking, energy conversion and storage, medicine, water treatment, solid rocket propellants, chemicals and dyes. One of main reactions for the nanocatalyst is an aerobic oxidation of alcohols to produce important intermediates for various applications. The oxidation of alcohols by supported nanocatalysts including gold, palladium, ruthenium, and vanadium is very economical, green and environmentally benign reaction leading to decrease byproducts and reduce the cost of reagents as opposed to stoichiometric reactions. In addition, the room temperature alcohol oxidation using nanocatalysts is introduced.
A novel material, $Bi_2WO_6-GO-TiO_2$ composite, was successfully synthesized using a facile hydrothermal method. During the hydrothermal reaction, the loading of $Bi_2WO_6$ and $TiO_2$ nanoparticles onto graphene sheets was achieved. The obtained $Bi_2WO_{6-GO-TiO2}$ composite photo-catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), energy dispersive X-ray (EDX) analysis, transmission electron microscopy (TEM), Raman spectroscopy, ultraviolet-visible diffuse reflectance spectroscopy (UV-vis-DRS), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The $Bi_2WO_6$ nanoparticle showed an irregular dark-square block nanoplate shape, while $TiO_2$ nanoparticles covered the surface of the graphene sheets with a quantum dot size. The degradation of rhodamine B (RhB), methylene blue trihydrate (MB), and reactive black B (RBB) dyes in an aqueous solution with different initial amount of catalysts was observed by UV spectrophotometry after measuring the decrease in the concentration. As a result, the $Bi_2WO_6-GO-TiO_2$ composite showed good decolorization activity with MB solution under visible light. The $Bi_2WO_6-GO-TiO_2$ composite is expected to become a new potential material for decolorization activity. Photocatalytic reactions with different photocatalysts were explained by the Langmuir-Hinshelwood model and a band theory.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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