A model describing the reaction rate and catalyst deactivation in a simplified reaction system was developed to investigate the significance of catalyst pore structure in terms of porosities, porosity ratios, and size ratios of reactants to pores. The model showed that the unimodal catalyst could give a better performance than the bimodal in certain circumstances and the crossover found in the reactivity curves resulted from a trade-off between surface area and diffusivity. Under the assumption of uniform coke buildup, the bimodal catalyst appeared to provide better resistance to deactation than unimodal catalyst.
Kinetic studies on the water-gas shift reaction catalyzed by magnetite/chromium oxide and copper/zinc oxide were carried out by using an in situ photoacoustic spectroscopic technique. The reactions were performed in a closed-circulation reactor system using a differential photoacoustic cell at total pressure of 40 Torr in the temperature range of 100 to $350^{\circ}C.$ The CO2 photoacoustic signal varying with the concentration of CO2 during the catalytic reaction was recorded as a function of time. The time-resolved photoacoustic spectra obtained for the initial reaction stage provided precise data of CO2 formation rate. The apparent activation energies determined from the initial rates were 74.7 kJ/mol for the magnetite/chromium oxide catalyst and 50.9 kJ/mol for the copper/zinc oxide catalyst. To determine the reaction orders, partial pressures of CO(g) and H2O(g) in the reaction mixture were varied at a constant total pressure of 40 Torr with N2 buffer gas. For the magnetite/chromium oxide catalyst, the reaction orders with respect to CO and H2O were determined to be 0.93 and 0.18, respectively. For the copper/zinc oxide catalyst, the reaction orders with respect to CO and H2O were determined to be 0.79 and 0, respectively.
Present study evaluated the low-temperature destruction of n-hexane and benzene using mesh-type transition-metal platinum(Pt)/stainless steel(SS) catalyst. The parameters tested for the evaluation of catalytic destruction efficiencies of the two volatile organic compounds(VOC) included input concentration, reaction time, reaction temperature, and surface area of catalyst. It was found that the input concentration affected the destruction efficiencies of n-hexane and benzene, but that this input-concentration effect depended upon VOC type. The destruction efficiencies increased as the reaction time increased, but they were similar between two reaction times for benzene(50 and 60 sec), thereby suggesting that high temperatures are not always proper for thermal destruction of VOCs, when considering the destruction efficiency and operation costs of thermal catalytic system together. Similar to the effects of the input concentration on destruction efficiency of VOCs, the reaction temperature influenced the destruction efficiencies of n-hexane and benzene, but this temperature effect depended upon VOC type. As expected, the destruction efficiencies of n-hexane increased as the surface area of catalyst, but for benzene, the increase rate was not significant, thereby suggesting that similar to the effects of the re- action temperature on destruction efficiency of VOCs, high catalyst surface areas are not always proper for economical thermal destruction of VOCs. Depending upon the inlet concentrations and reaction temperatures, almost 100% of both n-hexane and benzene could be destructed, The current results also suggested that when applying the mesh type transition Metal Pt/SS catalyst for the better catalytic pyrolysis of VOC, VOC type should be considered, along with reaction temperature, surface area of catalyst, reaction time and input concentration.
${\circ}C$ 범위에서 아연과 망간촉매를 사용하여 에스테르 교환반응시켜 반응속도를 살펴보았다. 반응은 반회분식 반응기에서 비등온 조건으로 진행되었고 반응온도와 메탄올 유출량으로 반응성을 평가하였다. 반응모델로서는 관능기 모델과 분자종 모델을 적용하여 상호 비교하였다. 아연촉매를 사용할 경우 DMN과 EG의 반응속도는 methyl hydroxyethyl naphthalate(MHEN)와 EG의 반응속도에 비해 1.4배정도 였으나 망간촉매를 사용할 경우 4.3배정도로 촉매 종류에 따라 반응성이 크게 차이가 있음을 알 수 있었다. 아연촉매의 경우 DMN 및 MHEN과 EG의 반응에 대한 촉매농도의 반응차수는 1보다 작았으나, 망간촉매의 경우 오히려 1보다 컸다. 활성화에너지는 DMN과 MHEN의 분자종 차이에 관계없이 아연과 망간촉매의 경우 각각 25000, 28750 cal/mol이었다. 두 가지 반응모델을 비교하여 본 결과 분자종 모델이 반응현상을 잘 표현함을 알 수 있었다.
It has been stand high in estimation to converse from Carbon dioxide to Dimethyl Ether in new alternative fuel energy division in 21C, especially Using of DME in point of view of transportation fuel has been discussed of a new clean energy which is very lower of exhaust gas than gasoline and diesel energy. In this paper it is used ZSM-5 and I developed new catalyst by addition of cerium to control acidity. The new catalyst was proved high conversion rate, when it was conversed from methanol to DME, there wasn't any additional material except DME and water, and I overlooked reaction temperature, reaction time, amount of catalyst, amount of added cerium, effect of water content in methanol, reaction temperature by making change of reaction time. I have conclude that conversion rate to DME was increased as increased of catalyst amounts. The best catalyst condition of without additional product was treated poisoning from ZSM-5 to 5% cerium and new catalyst was not effected in purity of fuel methanol.
To find the optimum mixing ratio of WGS catalyst with $CO_2$ absorbent for SEWGS process, water gas shift reaction tests were carried out in a fluidized bed reactor using commercial WGS catalyst and sand (as a substitute for $CO_2$ absorbent). WGS catalyst content, gas velocity, and steam/CO ratio were considered as experimental variables. CO conversion increased as the catalyst content increased during water gas shift reaction. Variations of the CO conversion with the catalyst content were small at low gas velocity. However, those variations increased at higher gas velocity. Within experimental range of this study, the optimum operating condition(steam/CO ratio=3, gas velocity = 0.03 m/s, catalyst content=10 wt.%) to get high CO conversion and $CO_2$ capture efficiency was confirmed. Moreover, long time water gas shift reaction tests up to 20 hours were carried out for two cases (catalyst content = 10 and 20 wt.%) and we could conclude that the WGS reactivity at those conditions was maintained up to 20 hours.
Esterification reaction between succinic acid and 1,4-butanediol was kinetically investigated in the presence of nontoxic organometallic compound catalyst(ESCAT-100E) at $150-190^{\circ}C$. The reaction rates measured by the amount of distilled water from the reaction vessel. The Esterification reaction was carried out under the first order conditions respect to the concentration of reactants, respectively. The overall reaction order was 2nd. The linear relationship was shown between apparent reaction rate constant and reciprocal absolute temperature. By the Arrhenius plot the activation energy have been calculated as 376.13 kJ/mol under nontoxic organometallic compound catalyst and also apparent reaction rate constant, k' was found to obey first kinetics with respect to the concentration of catalyst.
Esterification reaction between succinic acid and 1,4-butanediol was kinetically investigated in the presence of monobutyl tinoxide catalysts at $150{\sim}190^{\circ}C$. The reaction rates measured by the amount of distilled water from the reaction vessel. The esterification reaction was carried out under the first order conditions with respect to the concentration of reactants, respectively. The overall reaction order was 2nd. The linear relationship was shown between apparent reaction rate constant and reciprocal absolute temperature. By the Arrhenius plot the activation energy have been calculated as 87.567 kJ/mol under monobutyl tinoxide catalyst and also apparent reaction rate constant, k' was found to obey first kinetics with respect to the concentration of catalyst.
This study focused on the development of high performance catalyst for autothermal reforming (ATR) of gasoline to produce hydrogen. The ATR was carried out over MgO/Al2O3 supported metal catalysts prepared under various experimental conditions. The catalysts before and after reaction were characterized by N2-physisorption, CO-chemisorption, SEM and XRD. The performance of supported multi-metal catalysts were better than that of supported mono-metal catalysts. Especially, it was observed that the conversion of iso-octane over prepared Ni/Fe/MgO/Al2O3 catalyst was 99.9 % comparable with commercial catalyst (ICI) and the selectivity of hydrogen over the prepared catalyst was 65% higher than ICI catalyst. Furthermore, it was identified that the sulfur tolerance of prepared catalyst was much better than ICI catalyst based on the ATR reaction of iso-octane containing sulfur of 100 ppm. Therefore, Ni/Fe/MgO/Al2O3 catalyst can be applied for a fuel reformer, hydrogen station and on-board reformer in furl cell powered vehicles.
The effects of catalyst preparation on the reaction route and the mechanism of biphenol (BP) hydrogenation, which consists of a long series-reaction, were studied. Pd/C catalysts were prepared by incipient wetness method and precipitation and deposition method. The reaction behaviors of the prepared catalysts and a commercial catalyst along with the final product distributions were very different. The choice of the catalyst preparation conditions during precipitation and deposition including the temperature, pH, precursor addition rate, and reducing agent also had significant effects. The reaction behaviors of the catalysts were interpreted in terms of catalyst particle size, metal distribution, and support acidities.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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