The autothermal reforming of methane to syngas has been carried out in a reactor charged with both a Ni (15 wt%)-Ru (1 wt%)/$Al_2O_3$-MgO metallic monolith catalyst and an electrically-heated convertor (EHC). The standalone type reactor has a start-up time of less than 2 min with the reactant gas of $700^{\circ}C$ fed to the autothermal reactor. The $O_2/CH_4$ and $H_2O/CH_4$ ratio governed the methane conversion and temperature profile of reactor. The reactor temperature increased as the reaction shifted from endothermic to exothermic reaction with decreasing $H_2O/CH_4$ ratio. Also the amount of $CO_2$ in the products increases with increasing $H_2O/CH_4$ ratio due to water gas shift reaction. The 97% of $CH_4$ conversion was obtained and the reactor temperature was maintained $600^{\circ}C$ at the condition of $GHSV=10,000\;h^{-1}$ and feed ratio ($H_2O/CH_4=0.6$ and $O_2/CH_4=0.5$). In this condition, the maximum flow rate of the syngas generated from the reactor charged with 170 cc of the metallic monolith catalyst is $0.94\;Nm^3/h$.
Kim, Kyu-Sik;Kang, Tae-Hoon;Kong, Man Sik;Park, Man-Ho;Yun, Jung-Yeul;Ahn, Ji Hye;Lee, Kee-Ahn
Journal of Powder Materials
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v.28
no.3
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pp.201-207
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2021
Ni-Cr-Al metal-foam-supported catalysts for steam methane reforming (SMR) are manufactured by applying a catalytic Ni/Al2O3 sol-gel coating to powder alloyed metallic foam. The structure, microstructure, mechanical stability, and hydrogen yield efficiency of the obtained catalysts are evaluated. The structural and microstructural characteristics show that the catalyst is well coated on the open-pore Ni-Cr-Al foam without cracks or spallation. The measured compressive yield strengths are 2-3 MPa at room temperature and 1.5-2.2 MPa at 750℃ regardless of sample size. The specimens exhibit a weight loss of up to 9-10% at elevated temperature owing to the spallation of the Ni/Al2O3 catalyst. However, the metal-foam-supported catalyst appears to have higher mechanical stability than ceramic pellet catalysts. In SMR simulations tests, a methane conversion ratio of up to 96% is obtained with a high hydrogen yield efficiency of 82%.
This paper reports the study on coking rate and carbon formation route as a function of reaction temperature using the Ni catalysts in the $CO_2$ reforming of methane. In this paper, carbon deposition on catalysts and its kinetics during reforming reaction were studied by using a thermogravimetric analyzer. Kinetic studies show that reaction orders of carbon formation obtained 1.33 ($CH_4$) and -0.52 ($CO_2$) by experiments on partial pressure of reactant gas, respectively. On the basis of model equation, the kinetic parameters for the coking reaction at different temperatures indicated that methane decomposition dominated carbon formation at lower temperatures ($<600^{\circ}C$), while $CH_4$decomposition and Boudouard reactions become significant for coking in the temperature range of $600{\sim}700^{\circ}C$.
Park, Yeong-Su;Kim, Woo-Hyun;Keel, Sang-In;Yun, Jin-Han;Min, Tai-Jin;Roh, Seon-Ah
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2008.05a
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pp.247-250
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2008
Biomass gasification is a promising technology for producing a fuel gas which is useful for power generation systems. In biomass gasification processes, tar formation often causes some problems such as pipeline plugging. Thus, proper tar treatment is necessary. So far, nickel (Ni)-based catalysts have been intensively studied for the catalytic tar removal. However, the deactivation of Ni-based catalysts takes place because of coke deposition and sintering of Ni metal particles. To overcome these problems, we have been using ruthenium (Ru)-based catalyst for tar removal. It is reported by Okada et al., that a Ru/$Al_2O_3$ catalyst is very effective for preventing the carbon deposition during the steam reforming of hydrocarbons. Also, this catalyst is more active than the Ni-based catalyst at a low steam to carbon ratio (S/C). Benzene was used for the tar model compound because it is the main constituent of biomass tar and also because it represents a stable aromatic structure apparent in tar formed in biomass gasification processes. The steam reforming process transforms hydrocarbons into gaseous mixtures constituted of carbon dioxide ($CO_2$), carbon monoxide (CO), methane ($CH_4$) and hydrogen ($H_2$).
Park, Jeongpil;Cho, Sunghyun;Lee, Seunghwan;Moon, Dong Ju;Kim, Tae-Ok;Shin, Dongil
Korean Chemical Engineering Research
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v.52
no.6
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pp.727-735
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2014
For improved sustainability of the biorefinery industry, biorefinery-byproduct glycerol is being investigated as an alternate source for hydrogen production. This research designs and optimizes a hydrogen-production process for small hydrogen stations using steam reforming of purified glycerol as the main reaction, replacing existing processes relying on steam methane reforming. Modeling, simulation and optimization using a commercial process simulator are performed for the proposed hydrogen production process from glycerol. The mixture of glycerol and steam are used for making syngas in the reforming process. Then hydrogen are produced from carbon monoxide and steam through the water-gas shift reaction. Finally, hydrogen is separated from carbon dioxide using PSA. This study shows higher yield than former U.S. DOE and Linde studies. Economic evaluations are performed for optimal planning of constructing domestic hydrogen energy infrastructure based on the proposed glycerol-based hydrogen station.
Kim, Dong-Wun;Kim, Kwang-Dae;Luo, Yuan;Seo, Hyun-Ook;Kim, Myoung-Joo;Kim, Young-Dok
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2010.02a
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pp.347-347
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2010
We designed a new experimental set-up for measuring activity of heterogeneously catalyzed reactions. Using this set-up, we studied reduction of carbon dioxide by carbon dioxide reforming of methane (CRM) using nickel powder as catalyst. The properties of the catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD), Brunauer, Emmett & Teller (BET) surface area and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) techniques. The reactivity experiments were performed in the temperature range of $300\;-\;500^{\circ}C$. At reactivity experiment, result showed consumption of $CO_2$ and $CH_4$ with a 1:1 stoichiometry. At the same time, carbon monoxide and hydrogen were produced, which could be used for synthesizing fuels such as methanol. During the reaction, deposition of carbon on Ni was observed, which caused deactivation of the catalyst.
The performance of the Pt-B/cordierite catalysts (2 wt%) Pt, 70 wt% Alumina, 28 wt%) Ceria and Zirconia, B: base metal) loaded with 6∼12 wt% Mn, Cu, V, Co, Cr and Ba, respectively was studied for partial oxidation of methane reaction and compared with that of Ni loaded catalyst. As a results, it was found that Ba, Co, Cr as well as Ni loaded catalysts showed higher activity for methane partial oxidation of methane than the Mn, Cu and V loaded catalyst. But it was known that catalysts having good activity for methane showed the good activity for coke formation, too. A XRD analysis of the catalyst before and after the reaction using 5 wt% Ni/Al$_2$O$_3$) showed that there were three Ni phases. In these results, it was found that methane oxidation reaction occulted at the front of the catalyst bed consisted of NiAl$_2$O$_4$and NiO and reforming reaction occurred at the rear part of the catalyst bed consisted of reduced Ni.
CH4/CO2 dry reforming was carried out to make syn gas on the Ni/Al2O3 catalysts calcined at different temperatures. The Ni/Al2O3 (850 $^{\circ}C)$ catalyst gave good activity and stability w hereas the Ni/Al2O3 $(450^{\circ}C)$ catalyst showed lower activity and stability. The NiO/Al2O3 catalyst calcined at $850^{\circ}C$ for 16 h (Ni/Al2O3 $(850^{\circ}C))$ formed the spinel structure of nickel aluminate, which was confirmed by TPR. The carbon formation rate on the Ni/Al2O3 $(850^{\circ}C)$ catalyst was very low till 20 h, and then steeply increased with reaction time without decreasing the activity for CH4 reforming. The Ni/Al2O3 $(450^{\circ}C)$ catalyst showed high carbon formation rate at the initial reaction time and then, the rate nearly stopped with continuous decreasing the activity for CH4 reforming. Even though the amount of carbon deposition on the Ni/Al2O3 $(850^{\circ}C)$ catalyst was higher than that on the Ni/Al2O3 $(450^{\circ}C)$ catalyst, the activity for CH4ing was also high, which could be attributed to the different type of the carbon formed on the catalyst surface.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.21
no.1
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pp.42-49
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2010
Increasing environmental concerns regarding the use of fossil fuels and global wanning have prompted researcher to investigate alternative fuels. The purpose of this study is to investigate the syngas production by biogas reforming using a compression spark ignition engine. The parametric screening studies were carried out according to the variations of oxygen enrichment rate, biogas $CO_2$ ratio, intake gas temperature, and engine revolution. When the oxygen enrichment rate and input gas temperature increased, hydrogen and carbon monoxide were increased. But the biogas $CO_2$ ratio and engine revolution increased, the syngas were reduced. For the reforming of methane 100% only, generation of hydrogen and carbon monoxide was 58% and 17%, respectively. However when the biogas $CO_2$ ratio was 40%, hydrogen and carbon monoxide concentration were about 20% each.
Solid oxide fuel cells (SOFCs), as high-temperature fuel cells, have various advantages. In some merits of SOFCs, high temperature operation can lead to the capability for internal reforming, providing fuel flexibility. SOFCs can directly use CH4 and CO as fuels with sufficient steam feeds. However, hydrocarbons heavier than CH4, such as ethylene, ethane, and propane, induce carbon deposition on the Ni-based anodes of SOFCs. In the case of the ethylene steam reforming reaction on a Ni-based catalyst, the rate of carbon deposition is faster than among other hydrocarbons, even aromatics. In the reformates of heavy hydrocarbons (diesel, gasoline, kerosene and JP-8), the concentration of ethylene is usually higher than other low hydrocarbons such as methane, propane and butane. It is importatnt that ethylene in the reformate is removed for stlable operation of SOFCs. A new methodology, termed post-reforming was introduced for removing low hydrocarbons from the reformate gas stream. In this work, activity tests of some post-reforming catalysts, such as CGO-Ru, CGO-Ni, and CGO-Pt, are investigated. CGO-Pt catalyst is not good for removing ethylene due to low conversion of ethylene and low selectivity of ethylene dehydrogenation. The other hand, CGO-Ru and CGO-Ni catalysts show good ethylene conversion, and CGO-Ni catalyst shows the best reaction selectivity of ethylene dehydrogenation.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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