The reaction mechanism and the effects of the oxidation state of vanadium oxide and of support on catalytic activity for the oxidation of o-xylene were investigated. The oxidation of o-xylene simultaneously proceeded through the consecutive and parallel mechanisms. The high valence of vanadium favored selective oxidation to phthalic anhydride, while the low valence caused complete oxidation of phthalic anhydride to CO and $CO_2$. Crystalline $V_2O_5$ showed better selectivity for partial oxidation rather than amorphous one.
Kang Hee-Seok;Oum Ka-Won;Hwang Jin-Soo;Yo Chul-Hyun;Choi Joong-Gill
Journal of the Korean Chemical Society
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v.37
no.1
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pp.55-61
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1993
An application of the optoacoustic detection method to investigate the catalytic effect of a perovskite, $Gd_{1-x}Sr_xCoO_{3-y}$ (x = 0.00, 0.25, 0.50, 0.75) system, in the oxidation reaction of CO is described. The optoacoustic signals Of $CO_2$ produced from the oxidation reaction were measured for differing x values in $Gd_{1-x}Sr_xCoO_{3-y}$. By monitoring optoacoustic signals with respect to the time, the concentration ratios of CO and $O_2$, and the temperature, the kinetic information on the catalytic properties of the perovskite for CO oxidation reaction can be obtained. The effect of Sr substitution in $Gd_{1-x}Sr_xCoO_{3-y}$ has been found to show the maximum catalytic effect at x = 0.25 and the substantial increase in catalytic activity at temperatures above 200$^{\circ}C$. It demonstrates that the optoacoustic detection method allows the investigation of the integrated catalytic effect not only for the oxidation reaction of CO, but also for many reactions, in general, by continuously and directly detecting the species associated with the reactions.
Journal of the Korean Applied Science and Technology
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v.33
no.1
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pp.129-135
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2016
CO oxidation was performed with Cu-Mn and Cu-Zn co-precipitated catalysts as differential precipitant, metal ratio and calcination temperature. The effects of differential metal mole ratio and calcination temperature in mixed metal oxide catalyst were investigated with CO oxidation reaction. Physiochemical properties were studied by XRD, $N_2$ sorption and SEM. 2Cu-1Mn with $Na_2CO_3$ catalyst calcined at $270^{\circ}C$ has a large surface area $43m^2/g$ and the best activity for CO oxidation. $Cu_{0.5}Mn_{2.5}O_4$ in XRD peak shows the lower activity than others. The catalytic activity over the catalyst calcined $270^{\circ}C$ displayed the highest conversion, and it was better activity comparing with Pt catalysts CO conversion.
The Cu-Mn mixed oxide catalysts with different molar ratios of Cu/(Cu+Mn) prepared by co-precipitation method have been investigated in CO oxidation at $30^{\circ}C$. The catalysts used in this study were characterized by X-ray Diffraction (XRD), $N_2$ sorption, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), and $H_2$-temperature programmed reduction $(H_2-TPR)$ to correlate with catalytic activities in CO oxidation. The $N_2$ adsorption-desorption isotherms of Cu-Mn mixed oxide catalysts showed a type 4 having pore range of 7-20 nm and BET surface area was increased from 17 to $205\;m^2{\cdot}g^{-1}$ with increasing of Mn content. The XPS analysis showed the surface oxidation state of Cu and Mn represented $Cu^{2+}$and the mixture of $Mn^{3+}$ and $Mn^{4+}$, respectively. Among the catalysts studied here, Cu/(Cu+Mn) = 0.5 catalyst showed the highest activity at $30^{\circ}C$ in CO oxidation and the catalytic activity showed a typical volcano-shape curve with respect to Cu/(Cu+Mn) molar ratios. The water vapor showed a prohibiting effect on the efficiency of the catalyst which is due to the competitive adsorption of carbon monoxide on the active sites of catalyst surface and finally the formation of hydroxyl group with active metals.
Park, Jung-Hyun;Cho, Kyung-Ho;Kim, Yun-Jung;Shin, Chae-Ho
Clean Technology
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v.17
no.2
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pp.166-174
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2011
The xAl-yCe oxide catalysts with different mol ratios of Al/(Al+Ce) were prepared by a co-precipitation method and Pt supported on xAl-yCe oxide catalysts were synthesized by an incipient wetness impregnation method. The catalysts were characterized by X-ray Diffraction (XRD), $N_2$ sorption, and $H_2$/CO-temperature programmed reduction ($H_2$/CO-TPR) to correlate with catalytic activities in co oxidation. Among the catalysts studied here, Pt/1Al-9Ce oxide catalyst showed the highest activity in dry and wet reaction conditions and the catalytic activity showed a typical volcano-shape curve with respect to Al/(Al+Ce) mol ratio. When the presence of 5% water vapor in the feed, the temperature of $T_{50%}$ was shifted ca. $30^{\circ}C$ to lower temperature region than that in dry condition. From CO-TPR, the desorption peak of $CO_2$ on Pt/1Al-9Ce oxide catalyst showed the highest value and well correlated the catalytic performance. It indicates that the Pt/1Al-9Ce oxide catalyst has a large amount of active sites which can be adsorbed by co and easy to supplies the needed oxygen. In addition, the amount of pentacoordinated $Al^{3+}$ sites obtained through $^{27}Al$ NMR analysis is well correlated the catalytic performance.
선택적 CO 산화반응(PrOx)을 위한 Ru이 고분산 담지된 $Ru/{\alpha}-Al_2O_3$ 촉매를 증착-침전법(deposition-precipitation)으로 제조하였다. 용액의 pH와 aging 시간에 따른 Ru 입자의 크기 변화와 분산도의 영향을 살펴보았으며 함침법(impregnation)으로 비교 촉매를 제조하였다. 촉매의 특성분석은 BET, TPR, CO-Chemisorption분석을 수행하여 촉매의 비표면적, 환원특성, 분산도를 알 수 있었다. 특성분석결과, 증착-침전법으로 제조한 $Ru/{\alpha}-Al_2O_3$ 촉매가 함침법으로 제조한 촉매에 비해 분산도가 높았으며, pH별 촉매 제조에서는 pH6.5로 제조한 촉매가 22.06%로 가장 높은 분산도를 보였다. 또한, 담체의 비표면적 영향에 따른 Ru 입자의 분산도를 살펴보기 위해 ${\gamma}-Al_2O_3$와 ${\alpha}-Al_2O_3$ 담체를 적용한 결과, 비표면적이 작은 ${\alpha}-Al_2O_3$ 담체 표면에서 Ru 분산도가 ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체에 비해 높았다. 이는 기공이 발달하여 비표면적이 넓은 ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체는 소량의 Ru을 고분산 담지 시 담체 표면보다는 기공 내에 담지 되는 양이 많아 실제 반응 시 반응에 참여하는 표면 활성 금속양이 적음을 알 수 있다. 특히, 선택적 산화반응과 같이 표면에서 빠른 반응이 일어나는 경우, 기공 내부의 활성금속이 반응에 참여하기 어려워 반응 활성이 낮음을 PrOx 반응실험을 통해 확인할 수 있었다. PrOx test 조건은 GHSV 250000~60000, 온도는 80~200도, 람다값은 2~4로 성능 비교하여 실험 하였다. PrOx의 성능평가 결과 담체를 ${\alpha}-Al_2O_3$를 사용하여 deposition-precipitation방법으로 제조한 pH6.5 촉매에서 $100{\sim}160^{\circ}C$에서 90%의 가장 높은 CO conversion을 가지고 18%의 선택도를 가졌다.
The catalytic oxidation of CO has been investigated on $ZnCe_{1+y}O_2$ at temperatures from 300 to $500^{\circ}C$ under various P_{CO} and PO_2 conditions. The oxidation rates have been correlated with 1.5-order kinetics: first order with respect to CO and 0.5 order with respect to O2. CO appears to be absorbed essentially on the O lattice of $ZnCe_{1+y}O_2$ as a molecular species, while $O_2$ adsorbs on an O vacancy as an ionic species. The conductivity data show that CO adsorption contributes electron to the conduction band and the adsorption process of $O_2$ withdraws it from an O vacancy. The oxidation mechanism and the defect model of $ZnCe_{1+y}O_2$ are inferred at given temperature and $PO_2'$s from the agreement between the conductivities and kinetic data. It is suggested that CO absorption is the rate-controlling.
The anodic dissolution of electrodeposited iron group elements (Fe, Co, Ni) were studied in phthalate buffer solution. The pH dependence of the corrosion potential, the corrosion current and Tafel slope was measured for each element. Based on the electrochemical parameters including Tafel slopes, we proposed the redox mechanism of the corrosion and the passivation. The adsorption of various phthalate species on the electrodeposited iron group elements seemed to be affected the corrosion mechanisms.
The surface reactions of CO and $C_2H_4$ with adsorbed oxygen on ZnO were studied by means of EPR spectroscopy. The EPR spectra of $O_2$ adsorbed ZnO at various temperatures were compared, and the signal at g = 2.014 was characterized as trapped $O^-$ at oxygen vacancy. CO and $C_2H_4$ react with $O^-$ at $25^{\circ}C$ and desorbed as $CO_2$ and $H_2O$ above $200^{\circ}C$. $O_2^-$ species interact with $C_2H_4$ about $100^{\circ}C$, but desorption of partial oxidation products also was not observed until the temperature was raised to $200^{\circ}C$.
The oxidation reaction between 2,6-di-tert-butylphenol (DTBP) and oxygen adducted Co(III) complexes as a catalysis has been studied by UV-visible spectrophtometry. According to the results, main product is 2,6-di-tert-butylbenzoquinone(BQ) and the activity of the complexes is bigger in [Co(III)2(SMPD)2(Py)2]2O2 than in [Co(III)2(SPPD)2(Py)2]2O2. The rate constant is 4.55~2.12${\times}$10$-3}$s. It was found that the oxidation reaction is primary reac-tion or concentration of catalysis, O2 molecule and substance. The reasult is far from Arrhenius properties because acti-vationenergy is 10.38 kJ/mol.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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