Ca-형과 Na-형 벤토나이트는 물성의 차이로 인하여 그 용도를 달리하며, 국내에서는 Ca-형 벤토나이트만 산출되기 때문에 산업체에서는 Na-형으로 변환시켜 토목용이나 주물용으로 활용되고 있다. 이 연구는 Ca-형과 Na-형 벤토나이트의 몇 가지 물성을 비교하여 그 차별성을 명확히 밝히고자 한다. 또한 HDTMA(Hexadecyltrimethylammonium)나 CP(Cetylprydinium)와 같은 유기양이온을 Ca-형과 Na-형 벤토나이트에 치환시켜 유기 양이온과 벤토나이트와의 흡착 특성을 비교 하고자 시도되었다. Na-형 벤토나이트는 Ca-형 벤토나이트에 비해 강한 알카리성, 매우 높은 팽윤성과 점도를 나타내나, 양이온 교환능과 MB(Methylene Blue) 흡착양은 변화를 보이지 않는다. 탁도는 Na-형 벤토나이트가 높으며 시간의 변화에 따라서도 거의 변화가 초래되지 않았으나, Ca-형 벤토나이트는 단시간 내 급격하게 응집이 초래되었다. 열 분석 결과 큰 차이는 보이지 않으나 흡착수와 층간수의 분해는 Na-형 벤토나이트가 보다 저온에서 빨리 일어나며, 완전한 구조의 분해는 Ca-형 벤토나이트가 Na-형 벤토나이트보다 저온에서 용이하게 일어났다. HDTMA와 CP를 벤토나이트에 치환케 되면 대체적으로 강한 층간팽창이 초래되어 저면 간격이 40 $\AA$ 이상 늘어남으로써 공간을 제공하여 연속적인 흡착이 초래되었다. HDTMA의 흡착은 양이온 교환능의 200% 이상을 치환하였을 때 거의 포화상태에 달하여 저면 간격이 $37~38\AA$으로 팽창이 초래되었으나, CP의 흡착은 양이온 교환능의 140% 이상을 치환케 되면 저면 간격이 $40\AA$에 달하여 거의 포화되었다. 이는 CP가 HDTMA보다 용이하게 층간팽창을 초래시키고 흡착이 일어남을 의미한다. CP와 Ca-형 및 Na-형 벤토나이트와의 흡착거동은 L형의 흡착등온선을 나타내었으며, 매우 규칙적이고 일관성 있게 흡착이 일어남으로써 안정한 상태를 유지하였다. 또한 층간 교환성 양이온 종에 관계없이 유기양이온 흡착거동은 거의 동일하게 일어났다.
고준위폐기물 처분장의 완충재 및 뒷채움재 후보물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트를 대상으로 압축 벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도가 측정되었다. 압축벤토나이트는 건조밀도가 $1.2\;Mg/m^3$에서 $1.8\;Mg/m^3$범위에 대해, 압축 벤토나이트-모래 혼합물은 건조밀도가 $1.6\;Mg/m^3$에서 $1.8\;Mg/m^3$ 사이이고, 모래의 함량이 중량비로 10 wt%에서 30 wt%인 범위의 혼합물에 대해 측정하였다. 측정시료의 수분 함량은 중량비로 10 wt%에서 20 wt% 까지 변화시켰다. 압축 벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도는 수분함량이 일정할 때, 건조밀도가 증가할수록, 모래 함량이 많을수록 증가하였으며, 건조밀도가 일정한 경우에는 수분 함량과 모래 함량이 증가할수록 증가하였다. 각 건조밀도에서의 수분함량의 증가에 따른 열전도도 변화를 나타낼 수 있는 실험적 관계식들이 제시되었다. 이 관계식들은 10% 오차 범위에서 압축벤토나이트 및 벤토나이트-모래 혼합물의 열전도도 값을 예측할 수 있다.
벤토나이트는 고준위방사성폐기물 심층처분 시스템 내 완충재 후보물질로서 고려되고 있다. 본 연구에서는 시멘트-벤토나이트의 상호작용 연구에 관한 문헌을 검토하여, 시멘트-벤토나이트 상호작용이 벤토나이트 변질 및 장기 안정성에 미치는 영향을 살펴보았다. 시멘트 물질과 지하수 상호작용에 의해 생성되는 강염기성 유체에 의한 벤토나이트의 주요 변질작용은 양이온 교환, 몬모릴로나이트 용해, 2차 광물 침전, 일라이트화 등이다. 처분장 인근 암반 단열을 통해 유입된 지하수와 처분장 건설에 사용된 시멘트 물질이 접촉하여 생성된 강염기성의 침출수가 벤토나이트와 반응하면 벤토나이트의 주구성광물인 몬모릴로나이트와 부구성광물의 용해가 발생하고, 제올라이트, 규산칼슘수화물, 방해석 등의 2차 광물의 침전이 일어난다. 몬모릴로나이트가 지속적으로 용해되면 벤토나이트의 물리화학적 특성이 변할 수 있고, 이는 궁극적으로 흡착능, 팽윤능, 투수성 등 완충재로서의 벤토나이트 성능 변화를 초래할 수 있다. 또한, 벤토나이트의 변질은 온도, 반응 기간, 압력, 공극수의 조성, 벤토나이트 구성광물, 몬모릴로나이트 화학조성, 층간 양이온 종류 등의 다양한 요인에 영향을 받는다. 본 연구는 고준위방사성폐기물 심층처분 시스템 내 완충재의 장기 안정성 검증 연구를 위한 기초 자료로서 활용될 수 있다.
Bentonite-based grouting has been usually used for sealing a borehole installed for a closed-loop vertical ground heat exchanger in a geothermal heat pump system (GHP) because of its high swelling potential and low hydraulic conductivity. The bentonite-based grout, however, has relatively lower thermal conductivity than that of ground formation. Accordingly, it is common to add some additives such as silica sand into the bentonite-based grout for enhancing heat transfer. In this study, graphite is adapted to substitute silica sand as an addictive because graphite has very high thermal conductivity. The effect of graphite on the thermal conductivity of bentonite-based grouts has been quantitatively evaluated for seven bentonite grouts from different product sources. In addition, the viscosity of graphite-added bentonite grout was measured to evaluate the field pumpability of the grout.
친유기성 bentonite가 고분자 물질중에서 잘 분산된다는 성질을 이용하여 고분자 물질과 bentonite의 복합재를 제조하고 그 기계적 성질에 관해서 연구하였다. Bentonite는 고분자 물질내에서 분산과 결합이 좋아지도록 imidazoline으로 처리한 후 충진제를 사용하였다. 고분자 물질인 polyethylene은 입도가 100mesh인 것을 사용하였고 친유기성 bentonite 즉 bentone은 입도가 250mesh인 것을 실험에 사용하였다. 분말의 혼합에는 V형 혼합기를 사용하였으며 Banbury mixer로 용융 혼합 시켰다. 시편의 모양은 plate press에 시료를 놓고 열을 가하여 판상으로 제작하였다. 물성을 조사하기 위하여 인장 강도, 곡 강도, 그리고 압축 강도 시험을 하였다. 인장 강도, 연신율, 곡 강도, 그리고 일정한 하중에 대한 굴곡율은 충진제 증가에 따라 감소되었다. 또한 압축 강도는 충진제 증가에 따라 크게 증가 하였다.
사용후핵연료 심층처분장 처분공에 설치된 압축 벤토나이트 완충재가 처분공 내벽에 형성된 굴착손상영역 불연속면 내로 침투하는 현상을 보다 더 현실적으로 모사할 수 있는 수학적 모델이 개발되었다. 이 모델에서는 압축 벤토나이트의 침투를 평행 평판 암반 절리을 통한 Bingham 유체의 이동으로 가정한다. 개발된 모델에 의해 벤토나이트의 침투현상을 분석한 결과, 암반 절리를 통해 압축 벤토나이트가 침투하는 최대 깊이는 포화 압축 벤토나이트의 팽윤압과 암반 절리의 폭에 비례하며, 압축 벤토나이트의 항복강도에 반비례하였다. 압축 벤토나이트의 점도는 압축 벤토나이트의 침투 속도를 좌우하나, 최대 침투깊이에는 영향을 미치지 않는다.
고무 매트릭스와 벤토나이트의 상용성을 향상시키기 위하여 유기개질 벤토나이트는 벤토나이트 현탁액에서 실란커플링제인 [3-(2-aminoethylamino)propyl]trimethoxysilane(AEAPTMS)]를 사용하여 합성되었다. 유기개질 벤토나이트의 구조와 특성을 FTIR-spectroscopy, thermogravimetric analysis(TGA) and X-ray diffraction(XRD) 등을 사용하여 분석하였다. Ethylene-propylene-diene monomer(EPDM) 고무와 유기 벤토나이트를 two-roll mill에서 배합하였으며 가황을 하고 물성을 측정하였다. 벤토나이트 개질에 대하여 염산과 물의 농도가 복합체의 물성에 중요한 영향을 미치는 것으로 확인되었다. 벤토나이트의 함량이 20 phr 포함된 복합체의 경우 가장 좋은 물성을 나타내었고 인장강도는 1.95에서 4.8 MPa로 증가되었으며 신장률은 300에서 500%로 증가하는 경향을 보였다.
This study investigated the mineralogical properties of bentonite and illite and evaluated the Cs sorption at various concentrations (Cw≈1-105 ㎍/L). Bentonite samples, collected from South Korea and USA, majorly consisted of Ca- and Na-montmorillonite, showed large cation exchange capacity (CEC, 91.4 and 47.3 meq/100 g) and specific surface area (SSA, 46.1 and 39.7 m2/g). In contrast, illite sample (USA) had relatively low values for 14.4 meq/100g of CEC and 29.3 m2/g of SSA, respectively. Bentonite and illite had different non-linear sorption for Cs along with Cw. At low Cw<10 ㎍/L, illite showed higher sorption capacity than bentonite despite low CEC because of the existence of specific sorption sites at the weathered mineral edge. However, as Cw increased, bentonite represented high sorption capacity because the cation exchange between Cs and interlayer cations was effective at high Cw conditions. These results implicated that the Cs concentration is important to evaluate the sorption performance of bentonite and illite. Finally, the Cuadros' kinetic model for illitization using various K concentrations (2×10-5 and 1.7×10-3 mol/L) and temperature (100-200℃) showed that up to 50% of the montmorillonite in bentonite could be converted to illite, suggesting that the illitization should be considered to evaluate the sorption performance of the bentonite in deep geological disposal repository.
본 연구에서는 MTBE, 카드뮴의 점토광물 종류 및 물리화학적 특성에 따른 흡착 경향 및 계면동전위의 특성을 규명하고자 흡착시간, 혼합비(용매 대 흡착질 비), 오염물질의 농도, 휴믹산 및 pH 변화에 따른 회분식 흡착실험을 수행하였다. 혼합비가 증가할수록 초기농도에 상관없이 흡착량은 증가한 반면, 흡착 효율은 감소하였다. MTBE의 흡착량은 vermiculite> bentonite> CTAB-bentonite 순으로 높았으며, 카드뮴의 흡착량은 bentonite> vermiculite> CTAB-bentonite 순이었다. 이때 MTBE 흡착은 Freundlich 등온 흡착식에 가장 잘 부합되었으며, 카드뮴의 경우 Langmuir 등온 흡착식에 잘 적용되었다. 유기물 함량에 따른 MTBE의 흡착실험 결과 CTAB-bentonite는 유기물의 함량이 높을수록 흡착량이 증가하였으나 bentonite는 유기물 함량 1%, vermiculite는 5%에서 최대 흡착량을 보인 후 감소하였다. 반면 카드뮴은 유기물 함량이 증가할수록 모든 흡착제의 흡착량과 흡착율이 급격히 증가하였다. 카드뮴의 흡착량과 흡착율은 모든 흡착제에 대해 pH 8 이상부터 급격히 증가하였으며, pH 10 이상의 경우 흡착율이 90%까지 증가하였다. 또한 pH가 증가할수록 각 흡착제의 계면동전위는 감소하였고, 카드뮴의 농도가 증가할수록 계면동전위의 절대치가 감소하여 분산안정성이 낮아져 결과적으로 카드뮴의 흡착 효율이 증가하였다.
고준위방사성폐기물 심층처분장 내 압축 벤토나이트 완충재는 지하수 유입으로 인해 포화되어 팽윤하고, 이때 발생하는 팽윤압으로 인해 벤토나이트가 처분공 주변 암반 균열 내로 침투하게 된다. 침투한 벤토나이트는 지하수 흐름에 노출되어 공학적방벽 외부로 침식될 수 있고, 이러한 벤토나이트 완충재의 침식 및 질량 유실은 공학적방벽의 물리적 건전성에 악영향을 미칠 수 있다. 따라서 심층처분시스템의 장기 건전성을 평가하기 위해 지하수 유입과 완충재의 암반 균열 침투에 따른 완충재와 근계암반 사이의 상호작용이 평가되어야 한다. 본 연구에서는 유사정적 공진주 시험기를 이용하여 벤토나이트 완충재의 암반 균열 침투가 근계암반의 역학적 거동에 미치는 영향을 실험적으로 평가하였다. 국내 심층처분장의 완충재 재료로 고려되는 경주 벤토나이트와 한국원자력연구원의 지하처분연구시설에서 채취한 화강암 디스크를 이용해 완충재 충전물이 포함된 등가연속체 절리 암반 시편을 모사하였고, 수직응력 및 포화여부에 따른 탄성파 속도 변화를 측정하여 절리면의 절리수직강성 및 절리전단강성 변화를 유추하였다. 본 연구에서 수행한 실내실험 결과는 향후 불연속면을 고려한 처분시스템 성능평가 해석의 입력변수로 사용될 수 있을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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