Journal of the Korean Crystal Growth and Crystal Technology
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v.22
no.6
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pp.269-273
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2012
Ammonia decomposition over titanium carbides were investigated using eight different samples which have been synthesized by TPR (temperature-programmed reduction) method of titanium oxide ($TiO_2$) with pure $CH_4$. The resulting materials which were synthesized using wo different heating rates and space velocity exhibited the different surface areas. These results indicated that the structural properties of these materials have been related to heating rates and space velocity employed. The titanium carbides prepared in this study proved to be active for ammonia decomposition, and the activity changed with the particle size/surface area. These showed the relationship between ammonia decomposition activity and the different active species. Compared to molybdenum carbide, the titanium carbides were one order of magnitude less active, suggesting the correlation between the activity difference and the degree of electron transfer between metals and carbon in metal carbides.
Tantalum carbide crystallites which is to be used for $H_2$ fuel cell has been synthesized via a temperature-programmed reduction of $Ta_2O_5$ with pure $CH_4$. The resultant Ta carbide crystallites prepared using two different heating rates and space velocity exhibit the different surface areas. The $O_2$ uptake has a linear relation with surface area, corresponding to an oxygen capacity of $1.36{\times}10^{13}\;O\;cm^{-2}$. Tantalum carbide crystallites are very active for hydrogen production form ammonia decomposition reaction. Tantalum carbides are as much as two orders of magnitude more active than Pt/C catalyst (Engelhard). The highest activity has been observed at a ratio of $C_1/Ta^{{\delta}+}=0.85$, suggesting the presence of electron transfer between metals and carbon in metal carbides.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.34
no.6
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pp.587-593
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2023
This research project focused on the production of hydrogen through ammonia decomposition reactions while investigating how the reactivity of this process varies when employing different catalysts. Several metal oxide supports (Al2O3, La2O3, CeO2) were utilized as catalysts, with active metals from both the transition metal group (Co, Ni, Fe, Cr, Cu) and the noble metal group (Ru, Rh, Pd, Pt) impregnated onto these supports. Furthermore, the study examined how the reactivity evolves with changes in reaction temperature when employing the prepared catalysts. Additionally, the research delved into the distinctive activation energies associated with each of the catalysts. In this research, In the noble metal catalyst system, the order of high activity for ammonia decomposition reaction to produce hydrogen is Ru > Rh > Pt ≈ Pd. In the transition metal catalyst system, the order of high activity is Co > Ni > Fe > Cr > Cu.
Catalytic activity in ammonia decomposition reaction was studied on Mo-Al nitride obtained through temperature programmed nitridation of calcined Mo-Al mixed oxide prepared by varying the MoO3 quantity in the range of 10-50 wt%. N2 sorption analysis, X-ray diffraction analysis (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and H2-temperature programmed reduction (H2-TPR), and transmission electron microscopy (TEM) to investigate the physicochemical properties of the prepared catalyst were performed. After calcination at 600 ℃, the XRD of Mo-Al oxide showed γ-Al2O3 and Al2(MoO4)3 phases, and the nitride after nitridation showed an amorphous form. The specific surface area after nitridation by topotactic transformation of MoO3 to nitride was increased due to the formation of Mo nitride, and the Mo nitride was observed to be supported on γ-Al2O3. As for the catalytic activity in the ammonia decomposition reaction, 40 wt% MoO3 showed the best activity, and as the nitridation time increases, the activity increased, and thus the activation energy decreased.
The ammonia decomposition reaction has been of increasing interest as a means of treating ammonia in flue gas in the presence of precious metal catalyst. Various catalysts, $Pt-Rh/Al_2O_3$, $Pt-Rh/TiO_2$, $Pt-Rh/ZrO_2$, $Pt-Pd/Al_2O_3$, $Pd-Rh/Al_2O_3$, $Pd-Rh/TiO_2$, $Pd-Rh/ZrO_2$, $Pt-Pd-Rh/Al_2O_3$, $Pd/Ga-Al_2O_3$, $Rh/Ga-Al_2O_3$, and Ru/Ga-$Al_2O_3$, were synthesized by using excess wet impregnation method. Using a homemade 1/4" reactor at $10,000{\sim}50,000hr^{-1}$ of space velocity in the presence of precious metal catalyst ammonia decomposition reactions were carried out to investigate the catalyst activity. The inlet ammonia concentration was maintained at 2,000 ppm, with an air balance. Both $T_{50}$ and $T_{90}$, defined as the temperatures where 50% and 90% of ammonia, respectively, are converted, decreased significantly when alumina-supported catalysts were applied. In terms of catalytic performance on the ammonia conversion in the presence of hydrogen sulfide, $Pt-Rh/Al_2O_3$ catalyst showed no effect on the poisoning caused by hydrogen sulfide. These results indicate that platinum-rhodium bimetallic catalyst is a useful catalyst for ammonia decomposition.
Transactions of the Korean Society of Automotive Engineers
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v.20
no.6
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pp.73-82
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2012
The main and side reactions of the three selective catalytic reduction (SCR) reactions with ammonia over a vanadium-based catalyst have been investigated using synthetic gas mixtures in the temperature range of $170{\sim}590^{\circ}C$. The three SCR reactions are standard SCR with pure NO, fast SCR with an equimolar mixture of NO and $NO_2$, and $NO_2$ SCR with pure $NO_2$. Vanadium based catalyst has no significant activity in NO oxidation to $NO_2$, while it has high activity for $NO_2$ decomposition at high temperatures. The selective catalytic oxidation of ammonia and the formation of nitrous oxide compete with the SCR reactions at the high temperatures. Water strongly inhibits the selective catalytic oxidation of ammonia and the formation of nitrous oxide, thus increasing the selectivity of the SCR reactions. However, the presence of water inhibits the SCR activity, most pronounced at low temperatures. In this study, the experimental results are analyzed by means of a dynamic one-dimensional isothermal heterogeneous plug-flow reactor (PFR) model according to the Eley-Rideal mechanism.
Performance and operation of BAC in ozone-BAC advanced water treatment process were investigated using the pilot scale test plant built in D water purification plant. The performance was evaluated by the removal efficiencies of DOC, BDOC, ammonia nitrogen and THMs. The effect of EBCT on DOC removal was experimented for an effective operating condition, and the amount of attached biofilm was analyzed in various water temperatures and position of BAC. Two removal mechanisms, adsorption and biological decomposition by attached biofilm, were predominant to decrease the concentration of various contaminants. DOC was removed 40%, and the removal rate was decreased in winter time due to the lowered activity of attached biofilm. BDOC was effectively removed. THMs and ammonia nitrogen were mainly removed not in ozonation process but in BAC. Water temperature deeply influenced in removal efficiency of ammonia nitrogen. The amount of attached biofilm depended on water temperature and height of packed activated carbon column. Considering DOC removal efficiency and design EBCT of commercial BAC plant, the proper EBCT was 12.5 minutes.
Transactions of the Korean Society of Automotive Engineers
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v.20
no.1
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pp.20-27
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2012
The $NH_3$-SCR characteristics of $NO_X$ over a V-based catalyst are experimentally examined over a wide range of operating conditions, i.e., $170-590^{\circ}C$ and $30,000-50,000h^{-1}$, with a simulated diesel exhaust containing $NH_3$, NO, $NO_2$, $O_2$, $H_2O$, and $N_2$. The influences of the space velocity and oxygen concentration on the standard-SCR reaction are analyzed, and it is shown that the low space velocity and high oxygen concentration promote the SCR activity by ammonia. The best $deNO_X$ efficiency is obtained with a $NO_2/NO_X$ ratio of 0.5 because of an enhanced chemical activity induced by the fast-SCR reaction, while at the $NO_2/NO_X$ ratios above 0.5 the $deNO_x$ activity decreases due to the slow-SCR reaction. The oxidation of ammonia begins to take place at about $300^{\circ}C$ and the reaction products, such as $N_2$, NO, $NO_2$, $N_2O$, and $H_2O$, are produced by the undesirable oxidation reactions of ammonia, particularly at high temperatures above $450^{\circ}C$. Also, $NO_2$ decomposes to NO and $O_2$ at temperatures above $240^{\circ}C$. Therefore, $NO_2$ decomposition and ammonia oxidation reactions deteriorate significantly the SCR catalytic activity at high temperatures.
$V_{2}O_{5}$/$TiO_{2}$ catalyst can be deactivated by ammonium salts formed by $SO_{2}$ oxidation and unreacted ammonium in presence of $SO_{2}$ in flue gas. The deactivation of catalyst by $SO_{2}$ depends on the $SO_{2}$ oxidation to $SO_{3}$. The oxidation of $SO_{2}$ is weakly affected by oxygen concentration, and strongly by the amount of vanadium loaded onto titania supports. Because unreacted ammonia is one of elements to form the ammonium salts, it is important to control the mole ratio of $NH_{3}/NOx$ in SCR. Thus the experiments about $NH_{3}/NOx$ were carried out. The reason of low activity of catalyst deactivated by ammonium salts is the change of pore volume. And TPD (Temperature Programmed Decomposition) was performed to find the decomposition of ammonium bisulfate on deactivated catalyst.
Jiyu Kim;Kyoung Deok Kim;Unho Jung;Yongha Park;Ki Bong Lee;Kee Young Koo
Journal of the Korean Institute of Gas
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v.27
no.3
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pp.19-26
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2023
Hydrogen, a clean energy source free of COx emissions, is poised to replace fossil fuels, with its usage on the rise. Despite its high energy content per unit mass, hydrogen faces limitations in storage and transportation due to its low storage density and challenges in long-term storage. In contrast, ammonia offers a high storage capacity per unit volume and is relatively easy to liquefy, making it an attractive option for storing and transporting large volumes of hydrogen. While NH3 decomposition is an endothermic reaction, achieving excellent low-temperature catalytic activity is essential for process efficiency and cost-effectiveness. The study examined the effects of different zeolite types (5A, NaY, ZSM5) on NH3 decomposition activity, considering differences in pore structure, cations, and Si/Al-ratio. Notably, the 5A zeolite facilitated the high dispersion of Ni across the surface, inside pores, and within the structure. Its low Si/Al ratio contributed to abundant acidity, enhancing ammonia adsorption. Additionally, the presence of Na and Ca cations in the support created medium basic sites that improved N2 desorption rates. As a result, among the prepared catalysts, the 15 wt%Ni/5A catalyst exhibited the highest NH3 conversion and a high H2 formation rate of 23.5 mmol/gcat·min (30,000 mL/gcat·h, 600 ℃). This performance was attributed to the strong metal-support interaction and the enhancement of N2 desorption rates through the presence of medium basic sites.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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