Adsorption of CO and NO Moleculcs on a Pt(OO1)-hex R0.7° surface at 90 K is investigated by scanning tunneling microscopy (STM) in ultra-high vacuum environments. At an initial stage of adsorption, both molecules are preferentially adsorbed on th e Iess coordinated Pt atoms of the surface with hexagonal structure, which act as active sites. Domains of the adsorbates grow parallel to the stripe structure of the reconstructed surface because of Iower migration energy in this direction. The extra Pt atoms produced from adsorbate-induced restructuring give rise to anisotropic islands on the ( 1 x 1 ) surface. Each of the adsorbed NO molecules at low coveragcs is atomicalIy resolved during STM observation. However, the spots of the adsorbed CO are invisible.Such a behavior is probably explained in terms of different interactions between the adsorbates.
Using an atom superposition and electron delocalization molecular orbital (ASED-MO) method, we have investigated the vibrational and chemisorptive properties of adsorbates on a Pt(100) surface during CO oxidation. The calculated vibrational stretching frequency for a predicted structure of $[CO{\cdot}{\cdot}{\cdot}O]^*$ complex is 1642 $cm^{-1}$. The CO bond stretches by 0.05 ${\AA}$ when adsorbed on one-fold site, and is tilted by 30 ${\AA}$ from the surface normal. We find the decrease in CO vibrational frequency on going from the one-fold to the high coordination sites. Binding at the two-fold site is predicted to be favored for $Pt_{18}(100)$ and at the 1-fold site for $Pt_{23}(100)$. From the calculations of the steric interactions, we have found that pre-adsorbed oxygen modifies the surface so that CO is adsorbed on the one-fold site ordered in a $(\sqrt{2}{\times}{\sqrt}{2})R45^{\circ}$. Our results are in good agreement with recent experimental findings of Hong et al. [J.Phys. Chem. 1993, 97, 1258].
Two compact sized globular proteins, β-lactoglobulin and α-lactalbumin were kinetically characterized at the aqueous solution surface with the measurement of surface pressure (π) and surface concentration (Γ) via a radiotracer method. The adsorption kinetics was of diffusion control at early times, the rates of increase of πand Γ being lower at longer times due to growing energy barrier. At low concentrations, an apparent time lag was observed in the evolution of π for β-lactoglobulin but not for α-lactalbumin which was shown to be due to the non-linear nature of the p- G relationship for the former. The area per molecule of an adsorbed β-lactoglobulin during adsorption was smaller than that for spread monolayer since β-lactoglobulin was not fully unfolded during the adsorption. For α-lactalbumin, however, no such difference in the molecular areas for adsorbed and spread monolayer was observed indicating thereby that α-lactalbumin unfolded much more rapidly (has looser tertiary structure) than β-lactoglobulin. Surface excess concentrations of α-lactalbumin was found to evolve in two steps possibly due to the change in the orientation of the adsorbed protein from a side-on to an end-on orientation.
The analytical results are presented for the mass transfer in a cylindrical pore covering from the macroscale, multiscale to nanoscale owing to the variation of the inner diameter of the pore. When the thickness hbf of the physically adsorbed layer potentially fully formed on the pore wall is comparable to but less than the inner radius R0 of the pore, the multiscale flow occurs consisting of both the nanoscale non-continuum adsorbed layer flow and the macroscopic continuum liquid flow; When R0 ≤ hbf, the flow in the whole pore is essentially non-continuum; When R0 is far greater than hbf, the flow in the whole pore can be considered as macroscopic and continuum and the adsorbed layer effect is negligible.
Meniscus, adsorbed layer thickness, capillary pressure and disjoining pressure was deduced in extended meniscus region in cement paste pore by hydrostatic equilibrium. From the results, the relationship between pore size and adsorbed layer thickness could be derived and adsorbed layer thickness represents $0.299{\sim}2.700nm$ according to pore size $1nm{\sim}1{\mu}m$. Especially, disjoining pressure rapidly Increased in less than 10 nm pore size according to adsorbed layer thickness. Therefore, it is interpreted that autogenous shrinkage of cement paste is highly increases in formation of less than 10 nm pore size. Predictions of autogenous shrinkage in cement paste considering driving force for autogenous shrinkage with capillary pressure and disjoining pressure was low in comparison with experiment values between $1{\sim}4$ days and high in later period. These tendency could be thought that pore damage by mercury injection in early age makes shrinkage driving force underestimate and assumption for unsaturated independent pore makes overestimate. These interactions might be needed corrections considering on hydration or pore replacement model.
For the study of environmental application of natural zeolites (NZ) and red mud (RM), which are discharged from various industrial fields, the catalytic ozonation of 2-butaone (methyl ethyl ketone, MEK) was performed using the Mn-loaded NZ prepared according to the Mn content of 1, 3, 5, 7, and 10 wt%. By the addition of Mn to NZ, the BET (Brunaure-Emmett-Teller) specific surface area of Mn/NZ catalysts decreased while the ratio of Mn3+/[Mn3++Mn4+] intensively increased. Besides, the addition of Mn component to NZ increased the ratio of adsorbed oxygen (Oadsorbed) toward lattice oxygen (Olattice), Oadsorbed/Olattice from 0.076 of NZ to 0.465 of 10 wt% Mn/NZ according to the amount of Mn. It is known that the proportion of two species, Mn3+ and Oadsorbed, would greatly affect the catalytic activity. However, the balancing between the paired species, Mn3+ vs. Mn4+ and Oadsorbed vs. Olattice might be more essential for the catalytic ozonation of MEK at room temperature. Among the Mn-loaded NZ catalysts, the 3 wt% Mn/NZ showed the best activity for the removal of MEK and ozone. The 5, 7, and 10 wt% Mn/NZ catalysts are slightly inferior to the 3 wt% Mn/NZ. Compared to the pristine NZ, the Mn/NZ catalysts showed better activity for the catalytic ozonation of MEK. In addition, the 3 wt% Mn/NZ was confirmed to have the most available acid sites among them by the analysis of NH3-TPD (temperature programmed desorption). This might be the major reason for the best catalytic activity of 3 wt% Mn/NZ together with the adjusted distribution ratios of Mn3+/Mn4+ and Oadsorbed/Olattice. Considering the result of 3 wt% Mn/NZ, the 3 wt% Mn/RM was prepared to perform the catalytic activity for the removal of MEK and ozone, but the efficiency of 3 wt% Mn/RM was significantly lower than that of the 3 wt% Mn/NZ.
The surface-enhanced Raman scattering(SERS) of benzylcyanide in a silver sol was investigated. It was concluded that the molecule adsorbed onto the silver surface via the ${\pi}$ system of the CN group. The molecule was assumed to coordinate with either a single atom or two silver atoms. According to the SERS selection rule, the benzene ring of the adsorbed species seemed to assume a flat stance with respect to the silver surface.
The surface-enhanced Raman scattering(SERS) of benzonitrile in a silver sol was investigated. It was concluded that the molecule adsorbed onto the silver surface via the nitrogen lone pair electrons. Using the surface selection rule, the orientation of the benzene ring with respect to the surface plane could not be determined conclusively. However, it seemed likely that benzonitrile is adsorbed edge-on to the surface. It was demonstrated that the SERS technique provides a useful method for detailed characterization of the chemisorbed layer.
Yu, Jeong Hwan;Lee, Cheol Wi;Wang, Bo;Park, Sang On
Bulletin of the Korean Chemical Society
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v.22
no.3
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pp.263-266
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2001
Isopropylation of phenol with 2-propanol has been carried out over Na-exchanged ZSM-5 zeolites to determine the effect of catalyst acidity on phenol conversion and product selectivity. The acid type and strength of the catalyst such as Lewis, weak and strong Bronsted acid sites are measured by pyridine adsorbed XPS and the catalytic properties are interpreted in terms of the acid properties. The active site and mechanism for the reaction are suggested based on evidence of study from the reactant adsorbed FT-IR.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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