As one of researches for the P & T purposes, a basic experiment on the recovery of actinide elements from the mixture with rare earth elements by means of electrorefining using a liquid cadmium cathode in the LiCl-KC1 eutectic melt was carried out. In order to examine the behaviors of electrodeposition of metal ions on a liquid electrode, recovery experiments of rare earth metals resulting from forming electrodeposits were performed by a galvanostatic electrolysis method at various current densities. A cyclic voltammetric technique was applied to determine reduction-oxidation potential of each metal element in the melt and to detect the changes of the multi component melt composition for on-line monitoring. Also, a collaboration study with RIAR was completed to test the preliminary feasibility on a recovery of actinide elements from the mixture with rare earth elements using a liquid cadmium cathode and actinide metals. Experimental results showed that the ratio of actinides to rare earths, 9: 0.5∼1 led to the rare earth content of about 5∼10 wt% in the deposit.
알칼리 및 알칼리토금속(Cs, Rb, Ba, Sr), 전이금속(Zr, Fe, Mo, Ni, Pd, Rh), 란탄족(La, Y, Nd, Ce, Eu) 및 악티늄족(Np, Am) 등 17개 원소로 구성된 질산매질의 모의 방사성용액에서 옥살산에 의한 란탄족과 악티늄족 원소의 공침전 연구를 수행하였다. 옥살산 농도 0.5 M에서 질산농도의 영향과 아스코빅산 첨가에 따른 원소들의 침전율이 조사되었다. 각 원소들의 침전율은 질산농도에 따라 약간 감소하였으나 란탄족과 악티늄족은 99% 이상 침전되었다. 옥살산 침전시 아스코빅산이 첨가되는 경우 Pd이 금속으로 환원 침전되었고, 이때 Mo, Fe, Ni, Ba의 경우는 침전율이 약 10~20% 감소하는 것으로 나타났으나, 기타 원소들에 대해서는 영향이 나타나지 않았다. Pd(II) 이온은 질산농도 1.0 M 미만의 모의용액에서 아스코빅산 첨가시 Pd 금속으로의 환원침전이 일어났으며, 아스코빅산 농도가 0.01~0.02 M 부근에서 가장 크게 나타났다. 하이드라진이 아스코빅산과 같이 첨가될 때 Pd의 환원침전을 억제하는 것으로 나타났다.
A geochemical approach to the long-term safety of waste disposal is discussed in connection with the significance of actinides, which shall deliver the major radioactivity inventory subsequent to the relatively short-term decay of fission products. Every power reactor generates transuranic (TRU) elements: plutonium and minor actinides (Np, Am, Cm), which consist chiefly of long-lived nuclides emitting alpha radiation. The amount of TRU actinides generated in a fuel life period is found to be relatively small (about 1 wt% or less in spent fuel) but their radioactivity persists many hundred thousands years. Geological confinement of waste containing TRU actinides demands, as a result, fundamental knowledge on the geochemical behavior of actinides in the repository environment for a long period of time. Appraisal of the scientific progress in this subject area is the main objective of the present paper. Following the introductory discussion on natural radioactivities, the nuclear fuel cycle is briefly brought up with reference to actinide generation and waste disposal. As the long-term disposal safety concerns inevitably with actinides, the significance of the aquatic actinide chemistry is summarized in two parts: the fundamental properties relevant to their aquatic behavior and the geochemical reactions in nanoscopic scale. The constrained space of writing allows discussion on some examples only, for which topics of the primary concern are selected, e.g. apparent solubility and colloid generation, colloid-facilitated migration, notable speciation of such processes, etc. Discussion is summed up to end with how to make a geochemical approach available for the long-term disposal safety of nuclear waste or for the performance assessment (PA) as known generally.
The liquid cathode processing is necessary to separate cadmium from the actinide elements in the pyroprocessing since the actinide deposits are dissolved or precipitated in a liquid cathode. Distillation process was employed for the cathode processing owing to the compactness. It is very important to avoid a splattering of cadmium during evaporation due to the high vapor pressure. Several methods have been proposed to lower the splattering of cadmium during distillation. A multi-layer porous round cover was proposed to avoid a cadmium splattering in our previous study. In this study, distillation behavior of $Cd-ZrO_2$ and Cd - Bi systems were investigated to examine a multi-layer porous round cover for the development of the cadmium splatter shield of distillation crucible. It was designed that the cadmium vapor can be released through the holes of the shield, whereas liquid drops can be collected in the multiple hemisphere. The cover was made with three stainless steel round plates with a diameter of 33.50 mm. The distance between the hemispheres and the diameter of the holes are 10 and 1 mm, respectively. Bismuth or zirconium oxide powder was used as a surrogate for the actinide elements. About 40 grams of Cd was distilled at a reduced pressure for two hours at various temperatures. The mixture of the cadmium and the surrogate was distilled at 470, 570 and $620^{\circ}C$ in the crucible with the cover. Most of the bismuth or zirconia remained in the crucible after distillation at 470 and $570^{\circ}C$ for two hours. It was considered that the crucible cover hindered the splattering of the liquid cadmium from the distillation crucible. A considerable amount of the surrogate material reduced after distillation at $620^{\circ}C$ due to the splattering of the liquid cadmium. The low temperature is favorable to avoid a liquid cadmium splattering during distillation. However, the optimum temperature for the cadmium distillation should be decided further, since the evaporation rate decreases with a decreasing temperature.
This study proposes a method of separating uranium (U) and minor actinides from rare earth (RE) elements in the LiCl-KCl salt system. Several RE metals were used to reduce UCl3 and MgCl2 from the eutectic LiCl-KCl salt systems. Five experiments were performed on drawdown U and plutonium (Pu) surrogate elements from RECl3-enriched LiCl-KCl salt systems at 773 K. Via the introduction of RE metals into the salt system, it was observed that the UCl3 concentration can be lowered below 100 ppm. In addition, UCl3 was reduced into a powdery form that easily settled at the bottom and was successfully collected by a salt distillation operation. When the RE metals come into contact with a metallic structure, a galvanic interaction occurs dominantly, seemingly accelerating the U recovery reaction. These results elucidate the development of an effective and simple process that selectively removes actinides from electrorefining salt, thus contributing to the minimization of the influx of actinides into the nuclear fuel waste stream.
본 연구는 nPr-BTP/nitrobenzene 추출 계에 의한 악티나이드(III)의 선택적 분리로, 우선 자연친화적 CHN 형 의 nPr-BTP (2.6-Bis-(5.6-n-propyl-1.2.4-triazin-3-yl)-pyridine)를 합성하고, 이의 희석제에 대한 용해성 및 질산에 대한 안정성 등을 평가하였다. 악티나이드(III)의 대표원소로는 Am을 선정하였으며, 0.1M nPr-BTP/nitrobenzene-1M $HNO_3$, O/A=2의 조건에서 Am은 약 85%, RE 원소는 Eu가 8%, 기타 Nd, Ce, Y 등은 3% 이하가 추출되어 (이때 Am/Eu의 상호분리 계수 약 60정도) 악티나이드(III)의 선택적 추출에는 별 문제가 없을 것으로 판단되었다. 그러나 Am의 역추출의 경우 0.05M 질산용액으로 O/A=1 에서 약43%가 역추출 되었으며, O/A=0.3에서도 65% 정도만이 역추출 되어 질산 이외의 다른 역추출제의 개발이 요구되고 있다.
New pyrochlore-type phases($A_2$$B_2$$O_{7}$) were synthesized in the systems: CaO-C$eO_2$-T$iO_2$, CaO-$UO_2$(T$hO_2$)-Z$rO_2$, CaO-$UO_2$(T$hO_2$)-$Gd_2$$O_3$-T$iO_2$-Z$rO_2$, 및 CaO-T$hO_2$-S$nO_2$. The starting materials were pressed with the pressure of 200~400 MPa and sintered at 1500~ 155$0^{\circ}C$ for 4~8 hours in air and at 1300~ 135$0^{\circ}C$ for 5 ~50 hours under oxygen atmosphere. The products were characterized using XRD, SEM/EDS and TEM. In the bulk compositions of CaCe$Ti_2$$O_{7}$, CaTh$Zr_2$$O_{7}$,($Ca_{0.5}$ Gd$Th_{0.5}$)(ZrTi)$O_{7}$) ($Ca_{0.5}$Gd$Th_{0.5}$)(ZrTi)$O_{7}$, ($Ca_{0.5}$G$dU_{0.5}$)(ZrTi)$O_{7}$ and CaTh$Sn_2$$O_{7}$ , pyrochlore was the major phase, together with other oxide phase $of_2$$O_{7}$ fluorite structure. In the samples with target compositions CaU$Zr_2$$O_2$및 $Ca_{0.5}$ G$dU_{0.5}$)$Zr_2$T$iO_{7}$ pyrochlore was not identified, but a fluorite-structured phase was detected. The formation factor as the stable phase depended on crystal chemical characteristics of the actinide and lanthanide elements of the system concerned.
The spent nuclear fuel is burned during the planned cycle in the plant and then generates elements such as actinide series, fission products, and plutonium with a long half-life. An 'interim storage' step is needed to manage the high radioactivity and heat emitted by nuclides until permanent-disposal. In the case of Korea, there is no space to dispose of high-level radioactive waste after use, so there is a need for a period of time using interim storage. Therefore, the intensity of neutrons and gamma-ray must be determined to ensure the integrity of spent nuclear fuel during interim storage. In particular, the most important thing in spent nuclear fuel is burnup evaluation, estimation of the source term of neutrons and gamma-ray is regarded as a reference measurement of the burnup evaluation. In this study, an analysis of spent nuclear fuel was conducted by setting up a virtual fuel burnup case based on CE16×16 fuel to check the total amount and spectrum of neutron, gamma radiation produced. The correlation between BU (burnup), IE (enrichment), and CT (cooling time) will be identified through spent nuclear fuel burnup calculation. In addition, the composition of nuclide inventory, actinide and fission products can be identified.
The electrorefining process is generally composed of two recovery steps in pyroprocessing - the deposit of uranium onto a solid cathode and the recovery of the remaining uranium and TRU elements simultaneously by a liquid cadmium cathode. The liquid cathode processing is necessary to separate cadmium from the actinide elements since the actinide deposits are dissolved or precipitated in a liquid cathode. Distillation process was employed for the cathode processing. It is very important to avoid a splattering of cadmium during evaporation due to the high vapor pressure. In this study, a multi-layer porous round cover was proposed and examined to develop a splatter shield for the Cd distillation crucible. Cadmium vapor can be released through the holes of the shield, whereas liquid drops can be collected in the multiple hemisphere. The collected drops flow on the round surface of the cover and flow down into the crucible. The crucible cover was fabricated and tested in the Cd distiller. The cover was made with three stainless steel round plates with a diameter of 33.50 mm. The distance between the hemispheres and the diameter of the holes are 10 and 1 mm, respectively. About 40 grams of Cd and about 4 grams of Bi was distilled at a reduced pressure for two hours at $470^{\circ}C$. After the Cd distillation experiment, cadmium was not detected and more than 90 % of Bi remained in the ICP-OES analysis. Therefore the crucible cover can be a candidate for the splatter shield of the Cd distillation crucible. Further development of the crucible cover is necessary for the decision of the optimum cover geometry and the operating conditions of the Cd distiller.
This study presents an effective method for additional recovery of residual actinides in liquid electrodes after the electrowinning process of pyroprocessing. The major distinctive feature of this method is a reactor with multiple reaction cells separated by partition walls in order to improve the recovery yield, thereby using the interelement difference in diffusion coefficients within the liquid electrode and controlling the selectivity and purity of element recovery. Through an example of numerical simulation of the diffusion scenarios of individual elements, we verified that the proposed method could effectively separate the actinides (U and Pu) and rare-earth elements contained in liquid cadmium. We performed a five-step consecutive recovery process using a simplified conceptual reaction cell and recovered 58% of the initial amount of actinides (U + Pu) in high purity (${\geq}99%$).
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[게시일 2004년 10월 1일]
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