생물학적 효소 반응 산업의 발전으로 인해 바이오매스 자원으로부터 젖산을 대량 생산하는 것이 가능해짐에 따라 젖산의 추가적인 탈수 반응을 통해 고흡수성 수지 SAP, 디스플레이의 점접착제 등의 원료가 되는 아크릴산을 생산하는 친환경 공정이 많은 주목을 받고 있다. 본 연구에서는 젖산 탈수 반응에서 높은 활성을 가지나, 비활성화가 빠른 단점을 가지는 NaY 제올라이트 촉매의 산점 및 염기점을 조절하여, 높은 아크릴산 선택도를 장시간 유지 가능한 촉매를 개발하고자 하였다. 첫번째로 NaY 모촉매에 부분적으로 칼슘을 치환하여 산/염기도를 변화시키고자 하였으며, 이온 교환법과 초기습식 함침법을 모두 적용하여 그 효과를 탐색하였다. 그 결과 직접적으로 Ca를 함침하는 것이 선택도 및 안정성 측면에서 우수한 것을 확인하였으며, 16시간 반응 동안 40% 수율의 AA를 안정적으로 생산하였다. 산/염기 특성 분석 결과, 함침된 Ca는 주로 CaO 형태로 촉매 외피에 존재하면서, 젖산 탈수 반응을 위한 추가적인 염기점으로 작용하는 것으로 나타났다. 추가적으로 NaY 모촉매의 산세기를 약화시키면서 기공 내외적으로 Ca을 고르게 분산시키기 위해, KOH 처리를 통한 탈규소화 후, Ca를 함침하였다. 그러나 기존 Ca-NaY 촉매 대비 아크릴산 선택도가 증진되는 효과는 관찰하지 못하였다. 최종적으로 KOH 처리 촉매에서 Ca 담지양을 1 wt%에서 5 wt%로 증가시켜 염기점 양을 증진시켜 보았다. 그 결과, 기존 1 wt% Ca가 함침된 촉매에 비해 아크릴산 선택도를 65%까지 증진시킬 수 있었으며, 24시간 반응 동안 촉매 안정성 또한 꾸준하게 유지되어, 젖산 탈수 반응에서 염기점 조절이 선택도 및 안정성 향상에 중요한 변수임을 제시하였다.
본 연구에서는 고염/고방사성 폐액 내 함유된 주요 고방사성핵종인 Cs 제거를 목적으로 고효율의 복합 흡착제(potassium cobalt ferrocyanide (PCFC)-loaded chabazite (CHA)) 합성 및 이의 적용성을 평가하였다. 복합 흡착제는 Cs을 비롯한 다른 입자를 수용할 수 있는 CHA를 지지체로 선정하였으며, $CoCl_2$ 및 $K_4Fe(CN)_6$ 용액의 단계적인 함침/침전을 통해 PCFC를 CHA 세공 내에 고정화함으로써 합성하였다. 복합 흡착제의 합성 시 평균 입자크기가 $10{\mu}m$ 이상의 CHA를 지지체로 사용할 경우, PCFC 입자는 안정적인 형태로 고정화되었다. 또한, 합성 시 복합 흡착제의 정제를 증가시키는 세척 방법을 최적화함으로써, 복합 흡착제의 물리적 안정성이 향상되었다. 최적의 합성법을 통해 얻은 복합 흡착제에 의한 Cs 흡착 시, 담수(무염조건) 및 해수(고염 조건)에서 모두 빠른 흡착 속도를 보였으며, 염 농도와 무관하게 비교적 높은 분배계수 값($10^4mL{\cdot}g^{-1}$ 이상)을 나타내었다. 그러므로, 본 연구에서 합성한 복합 흡착제는 CHA 및 PCFC가 각각 가지고 있는 물리적 안정성과 Cs에 높은 선택성 등을 고려하여 촤적화한 소재이며, 고염/고방사성폐액에 함유되어 있는 Cs을 고효율로 신속하게 제거할 수 있음을 알 수 있다.
양이온이 교환된 Y형 제올라이트에 담지된 니켈촉매상에서 이산화탄소의 메탄화반응을 상압과 $200{\sim}550^{\circ}C$의 온도범위, 수소와 이산화탄소의 몰비가 4인 조건에서 수행하였다. Y형 제올라이트에 이온교환된 양이온에 따라 이산화탄소와 니켈간의 결합력의 차이를 보였으며, TPD(Temperature-programmed desorption) 결과 Ni/NaY>Ni/MgY>Ni/HY 순으로 결합력이 작아지는 것으로 나타났고, TPSR(Temperature-programmed surface reaction)의 결과로부터 이산화탄소와 니켈의 결합력이 강할 때 반응의 활성이 좋음을 알 수 있었다. 니켈의 환원온도가 높을수록 반응활성이 증가하는 것으로 보아 이산화탄소의 메탄화반응은 환원된 니켈금속입자가 커질수록 유리한 것으로 나타났고, 니켈의 담지량이 3.3wt%일 때 최대의 활성을 나타내었다. 반응온도 조건의 전범위에서 일산화탄소가 부생성물로 생성되었으며, 반응물과 촉매의 접촉시간이 길어질수록 생성물질중의 일산화탄소가 감소하는 것으로 미루어 이산화탄소가 일산화탄소를 경유하여 메탄으로 전환됨을 알 수 있었다. $410{\sim}450^{\circ}C$의 온도범위에서 메탄의 생성속도는 이산화탄소의 분압에 대하여 3.3에서 -0.5 지수승에 비례하고 수소의 분압에 대하여 1.4에서 3.6 지수승에 비례하며, 이산화탄소와 수소가 경쟁적으로 니켈에 흡착함을 알 수 있었다.
벼 직파재배나 육묘에서 종자소독, 병충해방제, 시비 등에 요구되는 생산비절감기술로 개발된 기존 규산코팅볍씨(규산/Zeolite)의 단점 보완으로 신규 규산코팅기술이 개발되었다. 신규 규산코팅볍씨의 제조 및 이용특성과 육묘상자에서 건묘육성 및 벼 키다리병 경감효과를 명확하게 하기 위하여 벼 키다리병 이병성 감염종자를 소독 없이 마른 상태로 코팅한 볍씨와 중도저항성 소독된 보급종자를 마른 상태로 코팅한 볍씨를 토경조건과 수경조건에서 시험이 수행되었다. 1. 신규 규산코팅볍씨는 종자 100 g에 코팅 바인더 점액성 수용성규산 18 ml을 충분히 묻히고 거기에 Dolomite 80 g/철 5 g의 혼합분말을 고루 뿌려서 코팅되었다. 2. 신규 규산코팅볍씨의 특성은 종자무게의 1.84배이었고 중량, 코팅강도와 코팅색택 등이 기존 규산코팅볍씨보다 훨씬 개선되었다. 3. 신규 규산코팅볍씨의 묘는 무코팅볍씨에서 자란 묘의 연한 엽색과 늘어지는 초형에 비하여 짙은 엽색(SPAD치)으로 직립되었고 엽신의 규질화가 현저히 높았으며 묘소질(w/cm)은 유의하게 증가되었다. 특히 생육량과 엽색도는 토경조건에서 보다 영양이 결제된 수경조건에서 뚜렷하였다. 4. 47일간 육묘 중 벼 키다리병 발생은 파종 후 38일에 peak를 보였고 무코팅볍씨 발병률 54.2%에 비하여 신규 규산코팅에서는 68.8~70.7%의 방제가를 나타내었다. 이상을 종합하여 보면 벼농사에서 가장 많이 요구되는 규산질 비료를 Dolomite와 철분으로 종피에 코팅시켜서 만든 신규 규산코팅볍씨로 종자소독, 건묘육성 및 벼 키다리병 경감 효과 등은 친환경 저비용과 안전 쌀 생산에 크게 기여되리라 본다. 또한 장기 영양결제에도 육묘 중 뿌리 활력이나 엽의 노화 없이 정상생육이 지속되어 육묘시비량 절감 가능성도 보였고 금후 묘의 노화경감을 위한 최소 영양공급 연구가 요구되었다.
연약지반의 점토퇴적물을 시멘트와 함께 생석회, 소석회, 석고, 고령토, 제올라이트, 규조토 등의 광물재료를 혼합하여 고화 반응시킨 후 양생시간에 따른 물성변화와 반응생성물을 조사하였다. 그 결과, 시멘트로는 포틀랜드 시멘트보다는 슬래그시멘트가 점토의 고화반응에 따른 강도발현이 큰 것으로 나타났다. 그리고 슬래그시멘트와 함께 각종 광물재료와 고화 반응시킨 실험결과에서는, 석고가 가장 높은 강도발현을 나타냈다 따라서 슬래그시멘트와 석고에 대해 이들의 혼합비를 달리하여 고화 실험을 수행하였다. 그 결과, 슬래그시멘트 $70\%$, 석고 $30\%$의 비율에서 가장 좋은 강도발현을 보이는 것으로 나타났다. 이 실험의 고화반응물에서는 에트린자이트 등의 반응생성물이 포함되었다. 이것은 석고가 슬래그시멘트의 효율적인 수화반응을 촉진시켜서 높은 강도 발현에 기여 한 것으로 생각된다. 이러한 실험 결과는 연약지반의 안정화 처리에 유용한 자료로 이용될 것으로 보인다.
메탄 속에 포함되어 있는 TBM, THT, DMS 등의 유기 황 화합물에 대한 흡착 제거가 NaY와 CuNaY 제올라이트를 이용하여 303 K, 대기압 조건하에서 수행되었다. 삼성분계 흡착시스템 실험을 통해, NaY에서는 THT의 선택적 흡착이 목격되었으며, CuNaY에서는 모든 유기 황 화합물의 동시 흡착이 일어났다. 이러한 현상은 파과흡착곡선, 승온탈착, 겉보기 탈착 활성화 에너지 등의 실험결과로 부터 설명될 수 있었다. 황에 대한 흡착능은 CuNaY(2.90~3.20 mmol/g)가 NaY(0.70~0.90 mmol/g)보다 매우 우수하였다. 본 연구결과는 CuNaY에 존재하는 $Cu^{1+}$ 흡착점과 강한 산의 세기가 황 원자와의 강한 상호작용을 유발하여 높은 황 흡착능을 갖게 하는 것으로 이해된다.
고농도의 1-부텐을 생산하기 위하여 흡착 분리제의 개발이 필수적인데, 본 연구에서는 메조포러스 실리케이트인 MCM-41을 지지체로 하여 $AgNO_3$를 함침시켜 흡착제를 제조한 후, 1-부텐과 n-부탄의 흡착 특성을 연구하였다. 또한, 열처리 조건에 따른 $Ag^+$ 이온의 형성 비율과 1-부텐의 결합 능력을 알아보았다. MCM-41 흡착제의 경우, 13X 제올라 이트에 비하여 매우 높은 흡착량을 보여주었으며, 은이 담지되었을 때, n-부탄의 흡착량은 감소하는 반면에 1-부텐의 흡착량은 증가함으로써 1-부텐과 n-부탄의 흡착 분리에 매우 좋은 성능을 갖음을 확인할 수 있었다. 또한, 진공 분위기에서 373 K로 열처리한 Ag/MCM-41의 경우 가장 높은 1-부텐/n-부탄 흡착비를 보였으며, 특히 저압에서 매우 높은흡착비를 보여주었다.
Synthesis of Fe-Co/meso-HZSM5 catalyst, intended to be applied in Fischer-Tropsch (FT) reaction was investigated. The study emphasized the effect of desilication agents, NaOH and KOH, on the catalyst materials properties. Impregnation composition of active metal (Fe and Co) was also examined. HZSM-5, converted from ammonium ZSM-5 through calcination, was treated with NaOH and KOH for desilication, followed by impregnation with 10% metal loading. Fe composition in the initial mixture was varied at 10-50% from total composition. After impregnation, reduction was applied by flowing hydrogen gas at 400 ℃ for 10 hours. The use of KOH solution induced greater mesoporous volumes; however, it had a detrimental effect on zeolite crystal structure. NaOH solutions, on the other hand, increased mesopore area as high as 100%, indicated from surface area increase from 266.28 m2/g of HZSM-5, to 526.03 m2/g of NaOH-desilicated HZSM-5. In addition, the application of NaOH solution increased pore volume from 0.14 cc/g to 0.486 cc/g. Further, more Fe-Co alloys and less oxide of iron (Fe2O3) as well cobalt (Co3O4) had been commonly observed in the produced catalysts. The largest Fe-Co alloys could be found in 50Fe-50Co/HZSM-5
니켈(Ni)이 담지된 촉매상에서 이산화탄소와 부탄의 직접반응에 의한 합성가스와 탄화수소화합물의 생성을 검토하였다. $CO_2$와 $C_4H_{10}$의 반응에서 니켈 담지촉매는 백금 담지촉매와 유사한 활성을 나타내었으며, 부탄의 탈수소에 따큰 코크의 누적이 현저하게 나타났다. 담체로 알루미나나 Y형 제올라이트를 사용하면 일산화탄소와 수소가 주생성물이었다. 반면에 니켈을 ZSM-5형 제올라이트에 담지한 경우에는 생성물 중에 다량의 방향족화합물이 얻어졌다. Ni/ZSM-5, Ni/NaY 및 Ni/알루미나 촉매상에서 반응물 중의 이산화탄소/부탄 몰비의 증가와 함께이산화탄소의 전환율도 증가하다가 2이상에서 다시 감소하였다. 담체로 ZSM-5를 사용하고 이에 담지되는 니켈의 양을 다르게 하였을 때, 반응물의 전환율은 니켈금속의 담지량이 5wt% 부근에서 가장 높았다. 코크가 누적된 촉매상에 $CO_2$ 가스나 수증기를 흘리면 코크의 양은 감소하였다. 촉매상에 누적된 코크는 활성이 높은 상태로 결합되어 있으며, 표면의 활성탄소는 반응의 중요한 중간체로 작용하는 것으로 해석된다.
본 연구에서는 2021년 WP21 탐사를 통해 수집한 마리아나 해구 주변 해양퇴적물(WP21GPC04)에 대한 깊이 별 원소 분포 및 광물 구성에 대한 분석을 수행하였다. 마이크로 X선 형광법(μ-XRF)을 통해 분석된 WP21GPC04 해양 퇴적물의 평균 화학조성은 깊이에 따른 특징적인 변화 없이 평균 SiO2 53.91 wt%, FeO 4.48 wt%, Al2O3 16.56 wt%, MgO 2.56 wt%, CaO 4.79 wt%, Na2O 3.52 wt%, K2O 5.48 wt%를 보이며, 이를 Mariana pelagic clay와 평균 해양 퇴적물의 원소 분포인 GLOSS (global subducting sediment)의 성분과 비교하였다. 방사광 X선 회절법(Synchrotron-XRD)을 이용하여 분석된 광물 구성은 깊이에 따라 다소 차이가 있음을 확인하였다. 석영, 운모, 사장석은 모든 깊이에서 확인된 반면 녹니석은 상대적으로 얕은 깊이에서만 확인되었고, 제올라이트 계열인 필립사이트와 휼란다이트는 퇴적 깊이에 따라 점진적인 함량의 변화를 보였다. 이는 해양 퇴적물의 퇴적 시기에 따른 환경에 변화가 있었거나 유사한 상 안정성에 의한 공생관계로 해석될 수 있다. 본 연구 결과는 서태평양 마리아나 해구 주변의 퇴적 환경 변화와 섭입하는 해양 퇴적물의 상 분포 및 거동에 따른 섭입대 특성 연구에 대한 기초 자료를 제공할 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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