사용후핵연료 파이로프로세싱에서는 방사성 희토류 염화물($RECl_3$)을 함유한 LiCl-KCl 공융염폐기물이 발생되며, 핫셀시설에서 운영을 목적으로 단순한 형태의 공융염폐기물 처리공정을 개발하는 것이 필요하다. 본 연구에서는, LiCl-KCl 공융염폐기물 내 희토류 핵종 분리/고화공정의 단순화를 목적으로 $Li_2O-Al_2O_3-SiO_2-B_2O_3$계의 무기합성매질을 이용하여 LiCl-KCl 공융염 내 희토류 핵종(Nd)을 분리한 후 분리생성물을 바로 고화하는 시험을 실시하였다. 공융염 내 희토류 염화물($NdCl_3$) 대비 0.67의 무게비에 해당하는 무기합성매질의 양으로도 Nd 핵종을 98wt% 이상 분리할 수 있었고, 이 때 얻은 희토류 핵종 포집생성물은 약 50wt% 수준의 희토류 산화물 함량을 보유하고 있었으며, 이 포집생성물을 화학적 내구성이 우수한 단일상의 균질한 유리고화체로 제조할 수 있었다. 이 결과들은 LiCl-KCl 공융염폐기물 내 희토류 핵종의 분리/고화공정을 단순화하기 위한 방안수립에 활용될 수 있을 것이다.
Nd-Fe-B 폐 영구자석으로부터 회수한 염화희토류용액을 PC88A에 의한 경희토류(Pr, Nd)/중희토류(Tb, Dy) 분리정제에 대한 용매추출 연구를 진행하였다. 회분식 실험 단계에서 추출제(PC88A) 농도 0.5 M, 추출 후 평형 pH는 0.8~1.0(feed의 초기 pH 1.3), 세정액(HCl)의 농도는 0.1 M, 탈거액(HCl)의 농도는 2 M 이상일 때 분리 효율이 좋은 것을 확인하였다. 이 결과값을 혼합침강조에 적용하여 초기 조건에서 운용 조건을 변화시키면서 180시간 운용하여 3N급의 경희토류(Pr, Nd)/중희토류(Tb, Dy)금속 이온으로 분리정제 후 회수하였다.
ICP-MS로 화강암질 암석내 희토류원소의 함량 분석시 표준시료의 선택이 어느 정도 영향을 주는 지를 밝혀내기 위해, 상업용 표준시료(ACCU-standard, No. Cal-1), 화강암의 한국산 표준시료(KG-1), 미국산 표준시료(G-2), 일본산 표준시료(JC-1a, JC-2)를 각각 기준시료로 하여 각각의 희토류원소 함량을 측정하였다. 실험결과에 의하면, 경희토류(La-Gd) 분포도는 표준시료의 변화에 관계없이 대체적으로 추천값과 측정값 모두 일치하였다. 그러나 G-2 혹은 JG-2를 기준으로 측정했을 시, 다른 표준시료의 추천값과 측정값에 의한 중희토류(Gd-Lu)의 분포도는 많은 차이가 발생되었다. 이는 표준시료의 추천값의 오류 혹은 표준시료 암석의 지구화학적 특성에 기인된다. KG-1 혹은 JG-1a를 기준시료로 하여 희토류원소 함량을 측정했을 경우에는 G-2나 JG-2를 기준시료로 했을 때보다 추천값과 측정값에 의한 희토류원소의 분포도의 어긋남이 비교적 약한 편이다. 이는 국내 화강암류의 희토류원소 함량분석에 있어서의 표준시료로서 KG-1 혹은 JG-1a가 보다 더 유용함을 지시해준다.
석탄재로부터 희토류 회수에 관한 연구 자료를 분석 및 검토하였다. 석탄재로부터 희토류 회수를 위해 적용된 선별 실험은 주로 PC 보일러로부터 발생된 석탄재를 대상으로 입도분리, 자력, 비중 및 부유선별법 등을 이용해 연구하였다. 선별 공정을 통해 희토류 성분의 농축 가능한 수준은 수 천 ppm 정도로 낮게 확인되었고, 선별 공정 이후 회수된 산물을 대상으로 습식 제련 공정을 통한 추가 농축 처리가 필요한 것으로 확인되었다. 침출 공정에서는 석탄재의 희토류 성분을 침출 향상을 위해 알칼리 용융과 같은 전처리 후, 침출공정에 적용하는 것이 효율적인 공정으로 확인되었다. 세계적 희토류 회수 시스템의 개발이 아직은 미흡한 것으로 확인되었으나, 석탄재에 포함된 희토류 회수 연구는 계속 진행될 것으로 보고되었다. 국내에서는 석탄재 중 희토류 회수를 위한 회수 기술이 매우 부족한 상황으로 선별, 침출 등의 기술 개발이 시급한 실정이다.
이온교환수지로 희토류원소들을 분리 하기 위해 용리액으로 iminodiacetic acid(IMDA)를 사용하였다. 용리액의 pH변화에 따른 음이온교환수지와 양이온교환수지에서 희토류원소들의 IMDA 화학종변화와 이들의 분리조건을 밝히고저 하였다. 희토류원소들의 가장 좋은 분리조건은 양이온교환수지에서 0.0301M IMDA의 pH를 8.00에서 9.00까지 단계적으로 변화시키면서 용리시켰을 때였고 용출순서는 원자번호순서와 일치하였다. 용리액의 pH변화에 따른 희토류원소와 IMDA간의 화학종 변화를 용리곡선과 자외선 흡수 스펙트럼으로 부터 추정하였다.
최근 Lee et al.$^{l-2)}$ 은 화강암질 편마암내 균열면의 방해석이 Eu의 변화에 큰 영향을 주며, 아울러 Eu 은 Am의 유사체로서 매우 적합한 원소라고 제안하였다. 이 논문에서는 1)희토류원소와 액티나이드 원소의 이온반경, 배위수 등의 상호비교와 2) 응집력(cohesive energy)의 유사성과 물리적/화학적 특성 그리고 3) 희토류원소 지구화학의 최근 연구결과를 토대로 하여, 고준위 방사성 핵종원소인 Am의 지질매체내 거동을 예측하기 위한 유사체(analog)로서 Eu이 매우 유용한 역할을 해준다는 가설2)을 검증한 결과를 보고하고자 한다. 연구방법으로서, 핵종원소의 지질매체별 흡착특성을 밝혀내기 위해 금번 실험에서는 희토류원소 암상별 분포의 특성을 고려하여 4종류(화강암질 편마암류 2종, meta-basalts, 응회암)의 시료를 선별하였다. 방사화학적 흡탈착 실험의 핵종동위원소로서는 152Eu와 241Am을 선택하였다. 이는 본 연구팀의 연구결과, Eu과 Am의 밀접한 물리적/화학적 상관관계 그리고 지질환경내에서의 거동특성을 고려한 것이다. 실험결과 양 동위원소의 지질매체와의 흡착 반응 특성을 비교해 볼 때, 시간의 경과에 따라 서로간에 매우 유사한 양상의 증감을 보여주면서 변화함을 알 수가 있었다. 이 결과는 희토류원소가 액티나이드 원소의 지질환경내 거동예측을 위한 유사체로서 매우 훌륭한 도구라는 것을 입증해 주는 것이라 할 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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