전세계적으로 해체 대상 원자력 시설이 증가하고 있으며, 이러한 원자력 시설을 해체하게 되면 수십만 톤의 콘크리트, 토양, 금속 등의 폐기물이 발생한다. 따라서 고상 방사성 폐기물 감용 및 재활용 기술에 대한 기존 연구를 면밀히 검토할 필요가 있다. 폐콘크리트 미분말은 소성 및 분쇄와 같은 추가적인 공정을 통하여 재수화 반응이 일어나며, 시멘트 수화 반응 및 고화체 압축강도에 영향을 미치는 주요 화합물인 aluminate (C3A), C4AF, C3S, -C2S가 생성된다. 기존 연구를 통하여 폐콘크리트 미분말을 재생 시멘트로 재활용할 수 있음을 확인하였으나, 골재의 혼입으로 인한 고화체의 강도 저하와 같은 문제점에 대한 해결방안은 현재까지 연구되지 않았다. 이러한 문제점을 보완하기 위하여 산업부산물인 고로슬래그, 비산회를 성분 조정재로 혼합하여 재생 시멘트의 성능을 증진시키는 연구가 수행되었으며, 고화체의 압축강도가 증진되는 것을 확인하였다. 그러나, 폐토양을 재활용한 비소성 시멘트의 제조에 대한 연구는 많이 수행되지 않았다. 폐토양 내 함유된 일라이트와 제올라이트는 방사성 핵종에 대한 흡착능이 우수하며, 이를 고화재로 재활용하면 원전 해체 폐기물의 부피를 저감함과 동시에 방사성 폐기물을 안전하게 담지할 수 있는 효과를 도출할 수 있다. 이러한 이유에서 폐토양 내 점토 광물을 이용한 비소성 시멘트의 제조에 대한 연구가 필요하다. 본 연구에서는 기존에 수행된 국내외 연구를 통하여 원전 해체 폐기물인 콘크리트의 재생 시멘트로서 재활용 가능성 및 개선 방안과 더불어 폐토양 내 점토 광물을 이용한 비소성 시멘트 제조에 대한 연구 필요성에 대하여 고찰하였다.
덕음광산 광미야적장과 인접한 논토양의 토양수를 채취하여 토양분석결과와 함께 오염영향을 조사하였다. 시료는 광미야적장을 기준으로 거리별로 채취하였으며 동일지점에서는 깊이별(0, 30, 50cm)로도 채취하였다. 광미야적장과 거리에 따른 원소농도변화는 토양보다 토양수에서 더 뚜렷이 나타나 토양보다 토양수에서의 반응이 더 빠름을 시사한다. 대부분의 토양시료에서 Cd, Pb, Zn, Cu등은 자연배경농도에 비하여 부화되었으나 As과 Ni은 자연농도한계를 넘지 않았다. 국내 토양환경보전법의 기준에 의하면 Pb만이 농경지 오염정화 기준을 초과하였으나 전체용출방법을 채택한 네덜란드 기준과 비교할 때 일부시료에 대해 Cd, Pb 및 Zn의 경우 intervention value를 Cu의 경우 target value를 초과하여 실제 오염영향이 더 클 수 있을 것으로 평가되었다. 토양과 토양수 모두 광미야적장 가까운 곳의 시료들에서 중금속의 농도가 높으며, 연속추출결과 중금속 농도가 높은 토양의 경우 교환 가능한 형태의 비율이 더 높아 광미에서 토양으로 인입된 오염물질들이 주로 교환가능 또는 산화가능과 같이 쉽게 재 용출될 수 있는 형태로 많이 존재함을 알 수 있었다. Cd, Cu, Pb 및 Ni 등의 중금속 원소들이 토양에서 자연농도에 비해 부화되어 있음에도 불구하고 토앙수내 농도는 일반적으로 매우 낮은 농도를 보인다. 이는 산화/환원 상태의 변화에 따라 중금속의 좋은 흡착제인 환원철 황화물 또는 산화철 등이 형성되어 토양수에 존재하는 미량원소들을 제거하기 때문인 것으로 생각된다. 토양수 중금속은 토양표면에 흡착되거나 교환 가능한 형태 등으로 제거되며 pH, Eh와 같은 지구화학조정인자들의 변화에 따라 다시 토양수로 방출되어 식물체에 흡수될 것으로 예상된다. 지구화학모델링 결과, Pb와 Cu에 대해 농도를 조정하는 고형물질이 존재하는 것으로 예측되며, 반면 Zn와 Cd은 흡/탈착에 의해 농도가 조정될 것으로 예상된다. 따라서 토양수를 통한 오염물의 이동은 표면 흡착과 침전등과 같은 반응으로 제한되어 확산범위는 상대적으로 적을 것으로 생각된다. 그러나 중금속들이 토양과 토양수 사이를 반복적으로 거치면서 주변 생태에 미치는 영향이 지속적인 면은 고려되어야 한다.
충남 서천군 춘장대에서 채취한 갯벌을 통수칼럼에 넣고 오염물질 정화능력을 평가 해 보았다. 각 칼럼에 사용된 시료수는 하수를 G2여과지(6$\mu\textrm{m}$)로 여과한 여액(R1), 생하수를 GF/C여과지(12$\mu\textrm{m}$)로 여과 후 하수중의 미생물에 의한 영향을 제거하기 위하여 고압멸균기(autoclaver)로 12$0^{\circ}C$에서 15분간 멸균한 하수(R2), 여과ㆍ멸균된 하수를 membrane filter로 여과한 해수와 1:1 (하수:해수)로 혼합한 시료수(R3) 그리고 R3에서 사용된 하수와 해수를 이용해 그 비를 1:2로 혼합한 시료수(R4)를 이용하였다. 4종류로 조제된 시험수를 이용한 통수실험 결과를 요약하면 다음과 같다. 통수실험에 의해 제거된 COD 양은 시료수에 하수의 함유량이 증가할수록 증가하였다. 암모니아질소의 경우 각 칼럼에서 580분 실험한 후 총 누적 제거양은 R1 90.1mg, R2 81.0mg, R3 27.6mg, R4 4.1mg이었다. R1과 R2에서 총 누적 제거 양이 해수가 1:1로 함유된 R3보다는 약 3배 높았고, 생하수와 해수가 1:2로 함유된 R4보다는 약 20배 높아 시료수에 하수의 함량이 높을수록 COD와 마찬가지로 암모니아질소가 잘 제거되는 것으로 판단되었다. 총인의 경우 각 칼럼에서 580분 실험한 후 제거된 총 누적 양은 R1 3.4mg, R2 4.2mg, R3 5.6mg, R4 2.0mg이었다. 평균 유입수 농도와 평균 유출수 농도로 구한 Pb의 평균 제거율은 R3와 R4에서 94.6%와 94.9%로 R1과 R2에서의 65.5%와 77.0%보다 약간 높았고, Cd의 평균 제거율도 R3와 R4에서 93.1%와 88.5%로 R1과 R2에서의 61.2%와 82.7%보다 약간 높았다. 이상과 같이 칼럼실험에서 중금속은 해수가 첨가된 시료에서 제거율이 높았다. 하지만 초기 20분간 흡착된 중금속의 양은 580분 동안 흡착된 총 양의 3~4%로 유사한 값을 나타내었다.
본 연구는 낙엽송을 이용한 반탄화 펠릿의 제조 가능성을 확인하기 위하여 수행하였다. 낙엽송 칩을 230, 250, $270^{\circ}C$ 및 30, 50, 70분의 조건에서 반탄화 처리를 각각 실시하였으며, 반탄화 낙엽송 칩의 함수율, 수분흡착률, 발열량, 회분을 측정하여 각 조건에 대한 반탄화 조건의 영향을 분석하였다. 또한 반탄화 낙엽송 칩의 표면을 광학현미경, FE-SEM, SEM-EDXS를 이용하여 관찰하였다. 낙엽송 시편의 리그닌 함량은 반탄화 온도 및 시간 증가와 함께 증가한 반면, 전섬유소 함량은 감소하였다. 함수율은 반탄화 처리하지 않은 칩과 비교하여 급격히 감소하였으며, 수분흡착률은 반탄화 온도가 높을수록 감소하였다. 낙엽송의 발열량 및 회분함량은 반탄화 온도가 높아짐에 따라 증가하였으나, 반탄화 낙엽송 펠릿의 내구성은 무반탄화 낙엽송 펠릿과 비교하여 현저히 낮았다. 낙엽송 칩의 단면을 광학현미경 및 FE-SEM으로 관찰한 결과 반탄화 조건이 강해질수록 재색의 농색화 및 세포벽의 부분적 붕괴를 확인할 수 있었으며, SEM-EDXS 분석을 통하여 반탄화에 따른 리그닌의 분포 확산 및 양의 증가가 확인되었다. 결과를 종합하면, 연료적 특성의 측면에서 $270^{\circ}C$/50분이 낙엽송의 최적 반탄화 조건인 것으로 판단되나, 낙엽송 반탄화 펠릿의 내구성 결과에 따르면 $230^{\circ}C$/30분과 같이 반탄화 처리조건이 강하지 않은 경우에 대하여 고려할 필요성이 있을 것으로 생각한다.
산화탈황반응은 디벤조티오펜(dibenzothiophenes, DBTs)과 같이 제거하기 어려운 구조의 황화합물들을 선택적으로 산화하여 설폭사이드(sulfoxide)와 설폰(sulfone) 등의 형태로 전환하고, 이들을 추출과 흡착에 의해 제거할 수 있기 때문에 최근 많은 주목을 받고 있다. 본 연구에서는 선박용 경유의 산화탈황반응을 회분식반응기에서 산화제 과산화수소($H_2O_2$)와 함께 다양한 헤테로폴리산 담지촉매에 의해 수행하였다. 제조 촉매들은 X-선 회절분석(XRD), X-선 형광분석(XRF), X-선 광전자분광분석(XPS) 및 질소 흡착등온선 등의 기법에 의해 특성분석이 이루어졌다. 유망한 지지체인 실리카에 30 wt% 담지된 헤테로폴리산 촉매 활성 순위는 황 제거율 기준으로, $30\;H_3PW_{12}/SiO_2$ > $30\;H_3PMo_{12}/SiO_2$ > $30\;H_4SiW_{12}/SiO_2$ 순으로 나타났으며, 이는 헤테로폴리산의 고유 산세기에 기인한 것으로 판단된다. $30\;H_3PW_{12}/SiO_2$ 촉매는 반응 온도 $30^{\circ}C$, 촉매량 $0.025g\;mL^{-1}$ (cat./oil), 반응 시간 1 h의 반응조건 하에서 약 66%의 가장 높은 초기 황 제거율을 보였다. 그러나 $H_3PW_{12}/SiO_2$ 촉매의 재사용성 실험을 통해 확연하게 활성이 저하됨을 확인하였으며 이는 활성 성분인 $H_3PW_{12}$의 용출에 기인한 것으로 보인다. $H_3PW_{12}/SiO_2$ 촉매로의 세슘 양이온($Cs^+$) 도입에 의한 용해도의 변화와 함께 촉매의 안정성이 개선되었으며, $Cs^+$ 이온교환 된 촉매는 최소 5회 이상 재사용이 가능함을 확인하였다.
차세대 전지로 주목받는 리튬-황 전지는 높은 에너지 밀도를 갖는 반면, 황의 절연 특성, 셔틀 현상 그리고 부피팽창으로 인하여 상용화에 어려움이 있다. 본 연구에서는 경제적이고 간단한 진공여과 방법으로 바인더와 집전체가 없는 프리스탠딩 전극을 제조하였고 탄소나노튜브(CNT)를 황의 전기전도도 향상을 위하여 사용하였다. 여기서 CNT는 집전체와 도전재 역할을 동시에 수행하였다. 추가로 리튬폴리설파이드의 흡착에 용이한 금속산화물(MOx, M=Ni, Mg)을 CNT/S 전극에 첨가함으로써 리튬-황 전지의 셔틀반응을 억제하였다. MOx@CNT/S 전극은 금속산화물을 도입하지 않은 CNT/S 전극에 비해 높은 용량 특성과 사이클 안정성을 나타내었으며, 이는 금속산화물의 우수한 리튬폴리설파이드 흡착 특성으로 인하여 황 활물질의 손실을 억제한 결과이다. MOx@CNT/S 전극 중에서 NiO를 도입한 NiO@CNT/S 전극은 1 C에서 780 mAh g-1의 높은 방전용량을 나타내었고 200 사이클 후 134 mAh g-1으로 극심한 용량 감소가 나타났다. MgO@CNT/S 전극은 비록 초기 사이클에 544 mAh g-1의 낮은 방전용량을 나타냈지만, 200 사이클까지 용량을 90% 유지하는 우수한 사이클 안정성을 나타내었다. 고용량과 사이클 안정성 확보를 위하여 Ni:Mg를 0.7:0.3의 비율로 혼합한 Ni0.7Mg0.3O@CNT/S 전극은 755 mAh g-1 (1 C)의 초기 방전용량과 200 사이클 후에도 90% 이상의 용량 유지율을 나타내었다. 따라서 이원 금속산화물의 CNT/S 프리스탠딩으로의 적용은 고용량 특성뿐만 아니라 가장 큰 문제인 리튬폴리설파이드의 용출을 효과적으로 개선하여 경제적이고 고성능 리튬-황 전지의 개발이 가능함을 시사한다.
$trans-[Co(en)_2X_2](ClO_4)_n$의 전극환원 반응메카니즘(X : 시아나이드, 나이트라이트, 암모니아, 그리고 이소티오시아네이트)을 순환전압전류법 및 폴라로그래피법으로 조사하였다. 수은전극일 때 Co(III)상태에서 Co(II) 상태로 되는 확산지배적인 1전자 비가역반응 이후에 착물의 분광화학적 흡수파가 큰 시아나이드가 배위된 착물은 (en), CN-가 해리되지 않았으며 전극반응 생성물이 전극에 흡착되었고, $NO_2\;^-,\;NH_3$는 해리되었다. 그 후 모든 Co(II) 착물상태가 금속상태로 2전자 비가역 과정으로 환원되면서 (en)이 해리되었다. 수은전극에서 $NO_2^-$가 배위된 착물은 ECE 반응기구이며 전극환원 후 $NO_2^-$가 해리되는 속도가 57${\sim}$100m sec 이상으로 측정되었다. 탄소전극일 때 이들 착물의 첫단계 환원은 확산지배적인 1전자 비가역 과정이며 분광학적 흡수파수가 증가할 때 환원 피이크전위$(-E_p)$가 증가하였다.
본 연구는 반변천 상류에 위치한 현동, 산성, 금촌 그리고 금학 지역의 토양을 이용하여 물속에 존재하는 Cu(II), Zn(II) 및 Cd(II)과 같은 중금속 이온의 제거능을 조사하였다. 조사 지역에서 채취한 토양의 pH는 8.8~9.2로서 약알칼리성을 나타냈으며, 토양의 화학적 구성 성분 중 $SiO_2$, $Al_2O_3$ 및 $K_2O$는 양적으로 비슷한 분포를 보였으나, $Na_2O$, $TiO_2$$Fe_2O_3$ CaO 및 MgO는 토양마다 약간의 차이를 나타냈다. 이 지역의 토양을 XRD로 측정 결과, 석영과 장석은 공통된 광물질로 확인되었으나, 카올린, 일라이트, 몬모릴로나이트, 버뮤큘라이트 및 칼사이트는 토양에 따라 다소의 정성적 차이를 나타냈다. 또한 이들 지역의 토양을 사용하여 중금속 제거 실험을 한 결과 Cu(II), Zn(II) 및 Cd(II)의 제거 효율은 98% 이상으로 나타났으며, 특히 다른 중금속에 비하여 Cu(II)의 제거율이 가장 높게 나타났다. 이러한 결과로 보아 본 조사지역의 토양을 폐광과 같은 중금속 상시 유출 지역의 제방 및 복토재로 활용할 경우 폐광 유출수내 중금속을 보다 효율적으로 제거할 수 있을 것으로 사료된다.
5 nm의 중형기공(mesopore)을 지녔으며 5~7 nm 굵기의 산화주석($SnO_2$) 나노선 다발이 잘 정렬된 meso-$SnO_2$를 주형합성법을 이용해서 제조하였다. 또한 주형합성법을 변형시켜서 5~7 nm 굵기의 동일한 나노선 다발 사이에 존재하는 중형기공에 주형으로 사용되었던 실리카($SiO_2$)를 일부 남긴 meso-$SnO_2$와 실리카의 복합체인 meso-$SnO_2$/$SiO_2$도 제조하였다. X-선 회절, 질소흡착법, 투과전자현미경을 이용해서 meso-$SnO_2$와 meso-$SnO_2$/$SiO_2$의 구조를 확인하였다. meso-$SnO_2$/$SiO_2$는 meso-$SnO_2$에 비해서 충방전시 발생하는 부피 팽창을 완화할 수 있을 것으로 예측했으며, 순환전압전류곡선, 교류 임피던스 분석, 충방전 전압 Profile 변화를 통해 부피 팽창 완화 효과를 확인하였다. 하지만, 수명 특성 측면에서는 구조 제어 효과가 미비하여, 향후 이를 개선하는 연구가 진행되어야 한다.
본시험은 한국산항생물질 또는 항생균의 개발이용을 목적으로 한 기초연구로서 주로 전년도의 계속연구와 아울러 토양시료로부터 새로히 항생세균을 분리하였다. 청주부근의 토양시료 500점으로부터 83점의 항생균을 분리하였으며 이들은 주로 gram음성균인 Escherichia coli에 유효한 것을 선별하였다. 이들에 대한 연구는 앞으로 계속할 것이며 수년간 계속 연구중인 우수항생균 JS7501은 그동안 수차에 걸쳐 재선별하였기 때문에 JS901로 개칭하여 본시험에 공시하였으며 항균작용법 위도 재확인하였으며 주로 추출을 목적으로 용매추출, 흡착, TLC, 이온교환 수지 등을 총동원하였으나 TLC에 의하여 활성이 확인된 4 spot를 분리할 수 있었다. JS7901의 배양배지로서는 Soytone Sugar배지가 가장 높은 항균력을 보였으며 Soytone보다는 Sugar가 활성물질 증가와 관계가 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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