자연습지 토양에서 소수성 유기화합물(염화벤젠 및 페난쓰린)의 흡착동력학을 실험실규모의 회분식 반응기를 이용하여 조사하였다. 단일영역 물질전달모델 (one-site mass transfer model, OSMTM)과 두영역 1차속도모델 (two compartment first-order kinetic model, TCFOKM)을 사용하여 흡착속도를 분석하였다. OSMTM 분석결과 염화벤젠의 경우 10${\sim}$75시간 이내에, 페난쓰린의 경우 약 2시간 이내에 각각 겉보기 흡착평형에 도달하였다. 염화벤젠의 경우, 표면 토양에서의 흡착평형시간이 하부 토양보다 길게 나타났는데, 이는 토양 유기탄소의 물리화학적 특성의 차이에 기인한다. 그러나, 페난쓰린의 경우 각 토양간에 흡착평형시간의 차이는 없었다. 관련 모델매개변수의 수에서 기대되듯이 변수가 3개인 TCFOKM이 변수가 2개인 OSMTM보다 흡착속도를 더 잘 표현할 수 있었다. 실험결과에 대한 TCFOKM의 곡선맞춤으로부터 얻은 매개변수인 빠른 흡착영역의 분율($f_1$)과 빠른 흡착영역과 느린 흡착영역의 1차 흡착속도 상수($k_1$,및 $k_2$)를 얻을 수 있었다. TCFOKM 분석결과 빠른 흡착영역에서의 흡착속도 상수는 느린 흡착영역에서의 흡착속도 상수 보다 큰 것으로 나타났다. 빠른 흡착영역의 분율 ($f_1$)과 흡착속도상수 ($k_1$)는 $k_{ow}$ 값이 증가(페난쓰린>염화벤젠)함에 따라 증가하였다. 빠른 흡착영역과 느린 흡착영역에서의 1차 흡착 속도상수는 각각$10^{-0.1}\;-10^{+1}$과 $10^{-4}\;-10^{-2}$의 범위에서 변화하였다.
Eosin yellow는 유용한 염료나 색소로 사용되지만 유해한 독성을 가진 물질이다. 본 연구에서는 활성탄을 사용하여 eosin yellow를 흡착하는데 필요한 흡착평형과 흡착동역학에 대하여 pH, 초기농도, 접촉시간 등을 변수로 하여 조사하였다. 등온흡착평형관계를 검토한 결과 평가된 Langmuir 상수값, $R_L$=0.067-0.083과 Freundlich 상수값 $\frac{1}{n}=0.237-0.267$로부터 활성탄에 의한 eosin yellow의 흡착조작이 적절한 처리방법이 될 수 있음을 알았고, Temkin 상수값, B=1.868-2.855 J/mol과 Dubinin-Radushkevich 식 상수값, E=5.345-5.735 kJ/mol로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 반응속도식의 적용결과는 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식에 비해 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 입자내확산식에 의해 흡착공정은 경계층확산과 입자내확산의 2단계로 진행되는 것을 알았다.
본 연구는 입상활성탄을 사용하여 수용액으로부터 cibacron brilliant red 3B-A의 흡착 거동과 동력학적 특성에 대해 회분식 실험을 통해 알아보았다. 흡착변수로는 흡착제의 양, pH, 초기농도와 접촉시간과 온도를 사용하였다. 평가된 Langmuir 상수($R_L$)과 Freundlich 상수(1/n)로부터 활성탄에 의한 cibacron brilliant red 3B-A의 흡착조작이 적절한 처리방법이 될 수 있음을 알았고, Temkin 상수(B)와 Dubinin-Radushkevich 상수(E)로부터 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 반응속도식의 적용결과는 유사이차반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. Gibbs 자유에너지와 엔탈피값으로부터 입상활성탄에 대한 cibacron brilliant red 3B-A의 흡착은 자발적인 물리흡착 및 흡열과정으로 진행되었다.
본 연구는 흡착과정의 열역학적 특성을 이해하는데 이용되는 각종 흡착모델의 적용성을 평가하는데 목적이 있다. 이를 위해 다양한 실험조건(상이한 흡착질 초기농도, 흡착제 투여량, 온도)에서 구한 질산성 질소에 대한 상용 음이온교환수지의 흡착등온자료를 열역학 상수 및 흡착에너지 평가에 이용하였다. 흡착과정의 Gibbs의 자유에너지(${\Delta}G^0$)는 비록 실험조건에 따라 그 값이 달라지지만 Langmuir 상수 또는 Ships 상수, $b_M$를 이용하여 계산할 수 있었다. Gibbs의 자유에너지(${\Delta}G^0$)는 물론 표준 엔탈피(${\Delta}H^0$), 표준 엔트로피(${\Delta}S^0$)와 같은 열역학적 상수들은 다른 온도조건에서 얻은 흡착실험자료를 이용하여 계산할 수 있다. 다만 이를 위해서는 실험자료가 Langmuir 등온식을 따라야 하고 각 반응온도에서 산출한 Langmuir 상수($lnb_M$)와 반응온도(1/T)의 관계가 직선으로 수렴되어야 한다. 이를 만족하지 못할 경우 Langmuir상수 대신 흡착평형상태에서 $q_e/C_e$로 정의되는 실험적 평형상수(K)를 이용한 열역학적 상수의 평가는 매우 유용한 대안이 될 수 있다. 다양한 조건에서 얻은 흡착실험 결과들을 D-R모델과 Temkin모델에 적용하여 흡착에너지를 평가한 결과, D-R 등온식이 Temkin 등온식에 비해 적용성이 높았으며, Temkin 모델의 경우 실험조건에 따라 그 적용성이 크게 제한됨을 알 수 있었다. D-R 등온식으로부터 얻은 흡착에너지는 실험조건에 따라 상당히 다른 값을 나타내었지만 흡착반응이 흡열반응이고 이온교환반응임을 증명하는데 충분하였다.
본 연구에서는 입상 활성탄($8{\times}30mesh$, $1,578m^2/g$)을 사용하여 quinoline yellow 염료를 흡착하는데 필요한 흡착평형과 흡착동역학 및 열역학에 대하여 조사하였다. 등온흡착평형관계를 검토한 결과, 평가된 Langmuir 식의 상수($R_L=0.0730{\sim}0.0854$)와 Freundlich 식의 상수(1/n = 0.2077~0.2268)로부터 입상 활성탄에 의해 quinoline yellow를 적절하게 흡착처리 할 수 있음을 알았고, Temkin 식의 상수(B = 15.759~21.014 J/mol)와 Dubinin-Radushkevich 식의 상수(E = 1.0508~1.1514 kJ/mol)로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 반응속도식의 적용결과는 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식에 비해 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 흡착공정은 입자내세공확산과 표면확산의 두단계로 진행됨을 알았다. 유사이차반응속도식을 적용한 열역학적 해석을 통해 평가된 엔탈피 변화값(+35.03 kJ/mol)과 활성화에너지값(+35.137 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 흡열반응으로 진행됨을 알았다. 또한 엔트로피 변화값(+134.38 J/mol K)은 흡착공정의 무질서도가 증가한다는 것을 나타내었고, 온도가 올라갈수록 자유에너지값이 감소하는 경향을 보인 것은 활성탄에 대한 quinoline yellow의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아지는 것으로 판단되었다.
ACF을 이용한 컬럼흡착에서 유기물의 액상흡착을 크로마토그래피에 의하여 측정하였다. 박테리아가 없는 상태에서의 텍스트로스의 흡착평형상수 Ka는 $72.5cm^3/g$이었으며 박테리아 공존상에서의 Ka값은 $87.9cm^3/g$을 나타내였다. 이것은 ACF상(床)의 박테리아의 존재가 유기물의 흡착평형상수 증가에 기여함을 알 수 있었다. 축방향혼합확산계수 Ez는 박테리아의 유무에 의존하지 않았다.
본 연구에서는 불용성 토양 휴믹물질(HS)인 토양 휴민(Hu)을 대상으로 페난트린(PHE)과의 흡착상수($K_{OC}$, n)를 조사하였고, 각 휴민 분자의 물질특성과 흡착상수와의 상관관계를 조사하였다. 토양 휴민은 한라산 토양을 포함한 국내 5개 지역의 토양과 국제휴믹학회(IHSS) 표준토양 및 이탄토(Peat)에서 분리한 7종을 사용하였으며, 원소성분비 및 고체 $^{13}C$ NMR을 이용한 탄소형태별 분포(%) 등을 조사하였다. 토양 휴민은 알킬탄소를 주요 성분으로 하는 높은 지방족 탄소함량(57.1~72.3%)을 가진 분자구조 특성을 보였으며, 추출원별 알킬탄소의 함량($C_{Al-H,C}$, %)은 화강암 기원의 토양 Hu (26~42) > 화산재토양 기원의 HL Hu (23.9) > Peat Hu (14.0)의 순으로 나타났다. 토양 휴민의 물질특성과 PHE 흡착상수의 상관성 해석결과, 유기탄소 표준화분배계수($K_{OC}$, mL/g) 값은 알킬탄소 함량(%)과 높은 상관성($r^2$ = 0.77, p < 0.05)을 보인 반면, Freundlich plot을 통해 얻은 비선형 흡착상수(n)는 H,C-치환 방향족탄소 함량($C_{Ar-H,C}$, %)과 높은 상관성($r^2$ = (-)0.74, p < 0.05)을 보였다. $K_{OC}$ 값은 분자 극성도(PI, N+O)/C)와도 높은 상관성($r^2$ = (-)0.74, p < 0.1)을 보여, 분자극성도 값도 소수성유기물의 흡착능 예측에 유용한 물질특성 인자임을 확인하였다. 이상의 결과로 부터 토양휴민 분자 내 알킬탄소의 함량이 높거나, 분자극성도가 낮을수록 PHE의 흡착능이 증가하며, 방향족탄소 함량이 높을수록 흡착의 비선형성(nonlinear sorption)이 증가하는 경향이 있음을 알 수 있었으며, 이러한 토양 휴민의 PHE 흡착특성은 dual reactive mode 흡착모델에 적용하여 해석하였다.
정수 슬러지를 재활용하여 제조한 펠렛형 흡착제의 트리메틸아민과 암모니아의 흡착 특성을 연구하였다. 펠렛형 흡착제를 $110^{\circ}C$에서 건조 처리 했을 때보다 $500^{\circ}C$에서 소성했을 때 BET 표면적과 기공 부피가 증가하는 것을 알 수 있었다. 정수 슬러지를 재활용하여 제조한 펠렛형 흡착제는 브뢴스테드 산점과 루이스 산점을 보유하는 것을 확인하였다. 흡착질 가스인 트리메틸아민과 암모니아가 일정한 농도로 흡착제 층으로 유입되고, 흡착제의 중량과 흡착질의 선속도를 변화시키면서 흡착질 가스의 파과시간을 측정하였다. Wheeler의 흡착속도식을 사용하여 트리메틸아민과 암모니아의 동적흡착용량과 흡착속도상수를 결정하였다. 동적흡착용량과 흡착속도상수가 흡착질 가스의 선속도에 따라 변화함을 알 수 있었다. 정수 슬러지를 재활용하여 제조한 펠렛형 흡착제 상에서, 다양한 흡착조건에서 트리메틸아민과 암모니아의 파과시간을 예측하기 위한 실험식을 도출하였다.
부식산(humic acid)은 토양 환경내에서 중금속의 용액내 이온종(chemical speciation) 분포 및 이동성(transport)에 커다란 영향을 미친다. 부식산에 대한 카드뮴과 구리의 경쟁흡착을 파악하기 위하여, 상이한 농도의 배경 전해질 조건에서 피트에서 추출한 부식산의 전하발현 양상을 조사하고, 수소이온흡착모델을 통하여 부식산 표변에서의 양성자결합 상수(proton binding constant) 금속이온 흡착모델의 기본상수로 하여 부식산 표면에 대한 카드뮴, 구리흡착과 두 이온의 경쟁흡착을 해석하고자 하였다. 구리는 카드뮴에 비하여 카르복실기에 더 강한 흡착력이 있음을 보여 주었으며 페놀성 수산기에 대한 흡착력은 카드뮴에 비하여 약함을 보여 주었다. 여러 금속이온이 복합적으로 존재하는 환경에서 이온 간의 경쟁을 고려하였을 때 단일 이온만이 존재할 경우를 대상으로 구한 상수를 직접 적용시켜 경쟁효과를 예측하는 데는 어려움이 있음을 알 수 있었지만, 금속이온 각각을 통해 얻은 상수값은 부식산의 표면에 흡착할 수 있는 금속이온의 양을 제시 할 수 있으므로 금속이온간의 상대적인 흡착능의 비교는 가능하다고 생각된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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