몇 가지 식물섬유, 합성섬유 및 혼합섬유를 원료로 하여 비표면적 차이가 나는 세가지 등급의 활성탄소섬유를 제조하고 입상활성탄을 대조흡착제로 하여 페놀 및 메틸렌블루의 액상흡착특성을 비교 검토하였다. 이들 흡착질 수용액의 활성탄소섬유에 대한 흡착등온선, 흡착속도 및 컬럼통액실험을 통하여 돌파점곡선을 측정하였다. 페놀 및 메틸렌블루의 흡착등온은 모두 type I을 나타내었으며 낮은 평형농도에서도 높은 흡착량을 나타내었다. 흡착질에 대한 활성탄소섬유의 흡착속도는 활성탄에 비하여 100배 이상 빠른 흡착속도를 보이며 유효확산계수도 20배 이상 높았다. 컬럼통액 실험결과 활성탄소섬유의 흡착용량은 활성탄에 비해 10배 이상으로 나타났다. 유해성 유기 오염물질 10종을 포함한 조제수를 자연여과방식으로 50 L씩 처리한 결과 2단에서 이들 유기성 오염물질을 완전히 제거하여 활성탄에 비하여 수처리 효율이 훨씬 높은 결과를 보였다.
1. 서론 : 막내부에서 물질전달을 설명하는 이론으로 현재 solution-diffusion model과 pore-flow model 두 가지가 있다. 이 중에서 흡착, 확산, 탈착의 3과정을 거치는 solution-diffusion model이 주로 사용되고 있다. 본 연구에서는 solution-diffusion model 에서 상호확산계수를 구하기 위해서 Vrentas-Duda식을 이용하여 자기확산계수를 구하고 Bearman식으로부터 상호확산계수를 구하는 과정을 UNIFAC-FV와 modified UNIFAC-FV을 이용하여 계산하였으며 Flory-Huggins식을 이용한 기존방법과 비교하였다.(생략)
활성탄에 의한 Brilliant Green(BG), Quinoline Yellow(QY) 염료의 흡착에 대한 등온선, 동력학, 열역학적 특성치와 경쟁흡착을 흡착제의 양, pH, 초기농도, 접촉시간 및 온도를 변수로 하여 수행하였다. BG와 QY는 가지고 있는 atomic nitrogen 이온(N+)의 영향으로 pH 11에서 92.4%의 최고 흡착율을 나타내었고, QY는 sulfite 이온(SO3-)의 영향으로 pH3에서 90.9%의 최고 흡착률을 나타냈다. 등온흡착 데이터로부터, BG의 경우는 Freundlich 등온식에 잘 맞아서 다분자층 흡착이었고, QY는 Langmuir 등온식이 가장 높은 일치도를 나타내어 주로 단분자층흡착이었다. Freundlich 식과 Langmuir 식의 분리계수는 활성탄에 의해 이들 염료를 효과적으로 처리할 수 있는 공정임을 나타냈다. Temkin 등온식에 의해 평가된 흡착 에너지는 활성탄에 의한 BG와 QY의 흡착이 물리 흡착임을 확인시켰다. 동력학적 실험결과는 유사 이차 반응속도식이 유사일차 반응속도식보다 일치도가 높았고 평형흡착량에 대한 오차도 더 작았다. 입자내 확산식을 이용하여 도시한 그래프는 2단계의 직선으로 나타났는데 기울기가 낮은 입자내 확산이 율속단계임을 확인하였다. 흡착공정의 활성화 에너지와 엔탈피 변화는 흡착과정이 비교적 수월하게 일어나며 흡열반응임을 나타냈다. 엔트로피 변화는 활성탄에 대한 BG와 QY 염료의 흡착이 진행됨에 따라 흡착시스템의 무질서도가 증가함을 나타냈고, Gibbs 자유 에너지 변화로 부터 흡착반응이 온도가 높아질수록 자발성이 더 커진다는 것을 알았다. 혼합용액의 경쟁흡착 결과는 상대적으로 흡착률이 높은 QY가 BG에 의해 큰 방해를 받아 흡착률이 크게 감소하는 것으로 나타났다.
활성탄에 의한 acid fuchsin (AF) 염료의 흡착에 대한 등온선, 동력학 및 열역학적 특성치를 흡착제의 양, pH, 초기 농도, 접촉시간 및 온도를 변수로 하여 수행하였다. 활성탄을 사용한 AF의 흡착에 대한 pH의 영향은 산성(pH 8)에서 흡착백분율이 높은 욕조 현상을 나타냈다. 등온흡착 데이터는 Freundlich, Langmuir, Dubinin-Radushkevich 등온흡착식에 맞춰 보았다. Freundlich 식이 가장 높은 일치도를 나타냈으며, 흡착메카니즘이 다분자층 흡착임을 알았다. 흡착용량은 온도증가와 함께 증가하였다. Freundlich의 분리계수는 이 흡착공정이 적합한 처리공정임을 나타냈다. Dubinin-Radushkevich 등온흡착식에 의해 평가된 흡착 에너지는 활성탄에 의한 AF의 흡착이 물리 흡착임을 확인시켰다. 흡착동력학은 유사이차반응속도식에 잘 맞았다. 입자내 확산 모델에 의해 흡착점에서의 표면 확산이 율속단계로 평가되었다. 흡착공정의 활성화 에너지와 엔탈피 변화는 각각 21.19 kJ/mol, 23.05 kJ/mol 이었다. Gibbs 자유 에너지 변화는 흡착반응이 온도가 높아질수록 자발성이 더 진다는 것을 알려주었다. 양의 엔트로피는 이공정이 비가역적이라는 것을 나타냈다. 등량 흡착열은 본질덕으로 물리흡착임을 나타냈다.
본 연구는 원자의 주변 환경에 따른 각각의 확산 속도를 구할 수 있는 기구를 제시하였다. STM 또는 HRLEED 등의 실험과 kinetic Monte Carlo(KMC) 시뮬레이션 계산과의 비교를 통하여 테라스 위 흡착 원자의 확산장벽, step 끝 부착 원자의 탈착 확산 장벽, 잘 알려진 Schwoebel 장벽을 포함한 각각의 확산 장벽을 구할 수 있었다. 팔-넓이, 군집 밀도, 거칠기 등이 시뮬레이션 계산과 실험 결과를 비교하는 데에 가장 적절한 원자단위의 구조변수들임을 확인하였고, 특히 아직 잘 사용되지 않은 구조 계수인 가지폭이 확산 장벽을 구별하여 구하는 데에 중요한 역할을 하는 것을 확인하였다.
습윤 조건하에서 triethylenediamine (TEDA) 합침황성탄소층의 시간에 따른 methyl iodide제거 효율을 예측하기 위한 흡착모델이 제안되었다. 습윤 조건하에서 평형 흡착용량과 유효 가공 확산 계수의 감소가 고려되었다. 예측된 값은 실험결과와 비교되었다.
강우에 의한 경사지 토양으로부터의 농약 유출양상을 파악하고 그에 대한 농약의 특성, 환경적 요인 및 영농방법 등의 영향 정도를 평가하기 위하여 토양흡착실험과 인공강우유출실험을 수행하였다. 흡착실험을 수행하여 농약의 이동 가능성과 이동형태를 파악하고 인공강우시설을 이용한 유출실험으로 강우양상 및 경사도의 영향 정도를 파악하여 농약의 표면유출에 의한 유실 수준을 평가하고자 하였다. 각 농약의 Freundlich 흡착계수 K는 ethoprophos $1.2{\sim}2.2$, alachlor $1.5{\sim}2.6$, ethalfluralin $56{\sim}94$ 및 pendimethalin $104{\sim}189$ 순이었다. 일반적인 흡착실험 방법인 용액에 존재하는 농약을 토양에 흡착시키는 방법보다 농약을 토양에 혼화처리한 후 탈착시키는 방법에서 흡착계수 값이 높았고, Freundlich 등온흡착식의 직선성을 나타내는 1/n 값은 탈착방법의 경우 $0.96{\sim}1.02$이었고 흡착방법의 경우는 $0.87{\sim}1.02$로 나타나 탈착방법에 의한 흡착계수 측정방법이 물질의 처리농도에 의하여 영향을 적게 받는 것으로 확인되었다. 영국 SSLRC의 이동성 분류기준으로 판단하면 alachlor와 ethoprophos는 moderately mobile$(75{\leq}Koc<500)$ 등급에 해당하였으며, ethalfluralin 및 pendimethalin은 Koc 4000을 초과하여 non-mobile 등급에 속하였다. 인공강우 처리구의 유출수 및 유실토양에 의한 농약 유실율은 각각 alachlor $1.0{\sim}6.4%$ 및 $0.3{\sim}1.2%,\;ethalfluralin\;1.0{\sim}2.5%$ 및 $1.7{\sim}10.1%,\;pendimethalin\;1.3{\sim}2.9%$ 및 $3.8{\sim}10.8%,\;ethoprophos\;0.6{\sim}2.7%$ 및 $0.1{\sim}0.3%$이었다. 인공강우실험 후 공약의 토심별 분포를 살펴 본 결과 alachlor와 ethopropho는 토심 $10{\sim}15cm$까지 이동하였고, ethalfluralin과 pendimethalin는 대부분 토심 5 cm 이내에 잔류하였다. 경사도 30%의 경우가 10%에 비하여 각 농약의 유실량이 $0.2{\sim}1.9$ 배 증가하였는데 유출수에 의한 농약의 유실량 차이는 유출수 중 농도 차이로 판단되며, 유실토양에 의한 농약 유실량 차이는 토양 유실량과 관계되는 것으로 생각되었다. 농약의 강우에 의한 유실은 복잡하게 작용하는 많은 환경적 요인에 의하여 영향을 받지만 정교하게 구성된 환경 시나리오에 의하여 예측 가능할 것으로 판단되었다.
수용액에서 ${\sigma}-MnO_2$(s)에 대한 다염소치환페놀류의 흡착과 산활를 조사하였다. 제안된 메카니즘중에서 ${\sigma}-MnO_2$(s)에 대한 염소치환페놀류의 흡착반응은 용액의 pH와 염소치환페놀의 농도에 의존하였다. 흡착등온선은 Langmuir등온선의 형태이었다. 흡착분배계수의 pH의존성과 염소치환페놀의 옥타놀-물 분배계수와의 직선적인 관계로부터 흡착은 연소치환페놀류의 hydrophobicity에 지배되는 것으로 보였다. ${\sigma}-MnO_2$(s)의 환원성 용해속도로부터 구한 전자전이 반응속도는 염소치환페놀류의 농도와 매질의 pH에 거의 직선적으로 의존하였다. Meta위치 염소치환페놀류의 실험적인 속도상수($K_0$)는 염소치환페녹시 라디칼의 공명효과 때문에 ortho 및 para위치는 치환체보다 크게 작았다. 이것은 흡착반응 중 이 라디칼이 생성되며, 전자전이반응이 곧 속도결정단계임을 나타내는 것이다.
수계에 존재하는 인산염의 흡착제거 용량을 향상시키기 위하여, 참나무 기반 활성탄을 제조하였으며, 이때 $Fe^{3+}$와 $Al^{3+}$이온의 혼합물을 흡착제 표면에 담지 하였다. 금속담지 활성탄의 인산염의 흡착용량은 금속이온으로 표면을 개질 하지 않은 활성탄에 비해 약 8배 높게 나타났다. 흡착평형량은 흡착반응의 온도가 증가할수록 증가하였으며, Langmuir 흡착등온식의 경향과 일치하였다. 제조된 금속담지 활성탄의 인산염 흡착제거공정은 흡열의 자발반응으로 진행되었음을 확인하였다. 흡착공정의 거동과 제거속도를 평가하기 위하여, 세공확산모델을 통해 내부 확산계수를 산출하였으며, 이는 실험결과와 매우 일치하였다.
활성탄을 사용하여 흡착제의 양, pH, 초기농도, 접촉시간과 온도를 흡착변수로 acid green 27 염료의 흡착특성을 조사하였다. 흡착평형자료는 Freundlich와 Langmuir 등온식을 사용하여 해석하였는데, Freundlich 식이 더 좋은 일치도를 나타냈다. 평가된 Freundlich 분리계수(1/n=0.293~0.387)로부터 활성탄에 의한 acid green 27의 흡착조작이 효과적인 처리방법이 될 수 있음을 알았다. 흡착속도실험 결과는 유사이차 반응속도식에 잘 맞았으며, 유사이차속도상수($k_2$)값은 acid green 27 초기농도가 증가할수록 감소하였다. 활성화에너지값(10.457 kJ/mol)과 표준엔탈피변화값(76.946 kJ/mol)으로 흡착공정이 물리흡착이고 흡열반응임을 알았다. 298~318 K 범위에서 Gibbs 자유에너지값은 온도가 올라갈수록 감소하였기 때문에 흡착반응은 온도가 올라갈수록 더 자발적으로 일어났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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