미생물학적 황산염 환원은 황산염을 전자수용체로 이용하는 황산염 환원 박테리아에 의해 황산염이 황화이온으로 변환되는 과정이다. 형성된 황화이온은 주변의 용존 금속 이온과 결합하여 용해도가 낮은 금속 황화물로 침전된다. 이 연구에서는 비소와 중금속으로 오염된 송천 금은광산 일대 토양을 대상으로 하여 토착 박테리아에 의한 황산염 환원을 유도함으로써 독성 원소의 원위치 고정화 기술의 효율성을 평가하였다. 왕수 분해 결과, 대상 토양 내 비소, 구리, 납의 함량은 각각 1,311 mg/kg, 146 mg/kg, 294 mg/kg 등으로 나타나 특히 비소의 오염이 심각한 상태였다. 회분식 실험 결과, 미생물학적 황산염 환원에 의하여 pH 증가, 산화환원전위 감소, 황산염 함량 감소, 비소와 구리 함량 감소 등이 관찰되었다. 이 때 가장 높은 중금속 침전 효율을 유도하는 탄소원과 황산염의 농도 범위는 각각 0.2~0.5%, 100~200 mg/L로 나타났다. 미생물학적 또는 화학적으로 황화물 침전을 유도하게 고안된 컬럼 실험 수행 결과, 비소와 구리는 두 컬럼에서 모두 98% 이상 제거되었다. 그러나 산소를 다량 포함한 용액을 주입한 후, 화학적으로 황화물 침전을 유도한 컬럼에서는 즉각적인 비소와 구리의 재용출 현상이 나타났으나, 미생물학적 황산염 환원을 유도한 컬럼에서는 침전물이 30일 이상 장기간 안정성을 보였다. 미생물학적 컬럼 내에 형성된 검은색 침전물을 분석한 결과 FeS와 CuS로 나타났으며 비소는 대부분 철 황화물에 흡착되어 있는 것으로 확인되었다.
원자력발전소의 사용후핵연료(Spent Nuclear Fuel: SNF)에 대한 최종처분은 지하 심부의 지질학적 저장소에서 이루어진다. 사용후핵연료를 감싸는 금속처분용기는 주철과 구리 등으로 제작되어 방사성핵종을 장기간 격리할 예정이며, 공학적방벽과 천연방벽으로 구성된 다중방벽처분시스템에 의해 보호를 받도록 설계된다. 지하 심부의 환경(심층처분환경)은 점차 무산소의 환원환경으로 바뀌게 되며, 이러한 환경에서 구리처분용기의 부식을 일으킬 수 있는 유력한 물질 중 하나는 황화물이다. 황화물에 의한 응력균열부식은 구리처분용기의 안정성을 크게 저하시켜 처분장의 장기안전성에 큰 영향을 미칠 수 있다. 심층처분환경에는 황산염이 다양한 형태로 존재 또는 유입될 수 있으며, 황산염환원미생물에 의해 황화물로 전환되어 구리처분용기의 부식에 기여할 수 있다. 완충재와 뒤채움재의 유력한 후보물질인 벤토나이트에는 주로 석고(CaSO4)와 같은 산화형태의 황산염 광물이 포함되어 있다. 심층처분환경 내에 미생물이 생장할 만한 공간이 있고 유기 탄소 등 전자공여체가 충분히 공급된다면 미생물 활동에 의해 황산염이 황화물로 환원될 수 있다. 하지만 근계영역에서 생성된 황화물과 지권으로부터 유입되는 황화물 중 대부분은 완충재에 의해 차단되어 극히 일부만이 처분용기에 도달할 것이다. 처분환경에서 존재가능한 황화철 광물 중 하나인 황철석은 용해과정에서 황산염을 발생시켜 구리처분용기의 부식에 기여할 수 있다. 하지만 황철석의 극히 낮은 용해도로 인해 산화 생성물의 양은 매우 적을 것이고 포화된 벤토나이트의 낮은 수리전도도로 인해 처분용기로 산화 생성물의 이동은 제한될 것이다. 우리는 심층처분환경에서 황산염의 존재와 환원 그리고 황화물과 황철석의 형성 및 거동 특성 등에 관한 주요 연구 사례 등을 종합적으로 분석, 정리하였고, 고준위방사성폐기물 처분장의 장기안전성에 대한 황산염과 황화물의 영향을 이해하고자 하였다.
조간대 퇴적물 내에서 황화물의 형성과 그 행동을 고찰하기 위해 황해 경기만에 위치한 반월조간 대에서 1990년부터 1992년에 걸쳐 총 7번의 주상시료를 채취하여, 황 상염, 암모늄, 인산염, 황화수소, 철이온 등의 공극수 용존성분과 AVS, 원소황, pyrite sulfur 등의 퇴적물 내 황화물을 분석하였다. 공극수에서 황화수소, 암모늄, 인산염 등의 농도가 활발한 황산염환원의 결과로 이인해 깊이에 따라 증가하는 경향이 나타났다. 한편 철이온의 농도는 표 아래에서 급격히 감소했는데, 황화수소의 농도를 고려할 때 이는 황화물의 형성을 지시하는 것으로 생각된다. 퇴적물 내의 황화물을 분 석한 결과 총황화물의 양은 최고 7.9 mg/g 이었다. 황화물 중 가장 우세한 형태는 AVS 로 언제나 전체 황화물의 50%를 넘었으며, 가장 안정한 형태의 황화물로 알려진 pyrite sulfur가 element sulfuur보다 약간 많았다. 이 지역에서 퇴적물 내 황화물 중 ASV는 언제나 활발하게 만들 어지지만, ASV와 element sulfur의 반응으로 형성되는 pyrite sulfur 는 그 형성이 제한되기 때문으로 생각된다. 그리고 가장 중요한 제한 요소는 element sulfur의 양으로 생각된다.
유기농법과 관행 농법토양, 청정 갯벌과 오염 갯벌토양 그리고 청정 담수와 오염 담수 토양을 이용하여 계절의 변화에 따라 $^{35}SO_4^{-2}$을 이용한 황산염 환원율, 가스크로마토그래피를 이용한 황화수소 생성량, 최적확수 시험법을 이용한 황산염 환원세균의 분포, 공정시험법을 이용한 수분, 암모니아, 총 질소, 총 유기탄소, 총 탄소, 총 무기인, 총 인, 황산염 농도의 토양 성분조사를 실시하였다. 그 결과 황산염 환원율은 황산염의 농도보다 황산염 환원세균의 군집크기와 질소와 인과 같은 토양 성분과 서로 밀접한 관련이 있는 것으로 확인되었다. 그리고 황화수소 생성량은 10월 토양에서 가장 높게 나타났으나, 담수 토양 보다는 높은 황산염 농도를 함유한 갯벌 토양에서 더 높게 나타났고, 청정 지역보다는 오염 지역 토양에서 높은 값을 나타냈다. 따라서 혐기환경의 황산염 환원율과 황화수소 생성량은 황산염 환원세균의 군집과 토양 내 여러 가지 성분 그리고 온도에 의해 영향 받는 것을 확인하였다.
본 연구에서는 아연 코팅 스틸코드와 접착증진제가 적용된 배합고무와의 접착 특성을 연구하였다. 접착증진제로는 cobalt boroacylate (코발트 염), resorcinol-formaldehyde resin (RF resin) 그리고 hexamethoxymethylmelamine (HMMM)을 사용하였다. 코발트 염이 첨가된 배합고무에서는 코발트 염이 아연 코팅 스틸코드 표면에서 아연 황화물 성장을 촉진시켜 코발트 염이 포함되지 않은 배합고에 비하여 pullout force가 증가하는 것을 확인하였다. 또한 코발트 염, RF resin과 HMMM을 모두 적용한 배합고무의 경우, 코발트 염은 아연 황화물 성장을 촉진시키고, RF resin과 HMMM은 배합고무의 modulus를 높여 고무 matrix로 성장한 아연 황화물을 더 강하게 interlocking하기 때문에 pullout force와 스틸코드의 고무 부착율이 가장 높게 나타난다는 것을 확인하였다.
도시가스를 원료로 수소를 제조하여 연료전지에 활용할 경우에 도시가스에 포함된 황화합물이 개질기의 촉매와 연료전지의 전극에 독으로 작용하므로 금속이온이 담지 된 $\beta$-제올라이트(BEA)로 황화합물 흡착 제거를 수행하였다. 담지 된 금속염의 농도, 종류에 따라 파과흡착량이 달라졌으며, $AgNO_3$이 담지 된 흡착제가 실험에 사용된 흡착제 중 가장 높은 파과흡착량을 나타내었다(41.1 mg/g). 그러나 $Ni(NO_3)_2$, $Fe(NO_3)_3$, $Co(NO_3)_2$와 같은 금속염이 담지 된 BEA도 $AgNO_3/BEA$와 비교할 수준의 황화합물 흡착량을 나타냈다. $AgNO_3/BEA$ 흡착제 특성 분석과 온도 영향성 실험 및 X선 광전자 분광기(x-ray photoelectron spectroscopy, XPS) 분석을 통하여 흡착제와 황화합물 사이에 작용하는 힘은 금속이온과 황화합물간의 화학적 상호작용보다 물리적 상호작용이 우세한 것으로 나타났다.
대하 양식장과 같이 물의 유동이 작고, 폐쇄성이 강한 지역, 더구나 유기물 혹은 질소, 인등의 영양염류 농도가 높은 부영양화 지역에서는 저질 중의 유기물 분해에 따른 산소소비는 저질환경을 산화상태로부터 환원상태로 이동시켜 황산염 환원에 의한 황화수소가 발생한다. 따라서 황화수소의 발생은 용존산소의 저하를 나타냄과 동시에 그 자체가 강한 독성을 가지고 있으며, 질소화합물 중의 암모니아 및 아질산과 같은 형태도 양식장의 생산억제 요인으로 작용한다(Gavis and Grant, 1986; Thompson et al., 1989). 그러나, 지금까지의 이들 오염물질, 특히 황화수소에 대한 연구는 미비하며, 대부분의 연구도 성체를 중심으로 이루어지고 있다. (중략)
경남 고성군 삼산제일광산과 삼봉광산의 폐석 적치장 하류 하천에서 발견된 2차 침전물을 주사 전자현미경 관찰, 전자현미분석 및 X선회절분석을 실시하여 그 실체를 규명하였다. 이 두 광산은 모두 구리 황화염 광물을 주 대상으로 채광하던 곳인데, 현재는 모두 폐광 중이다. 삼봉광산의 경우 흰색 침전물과 청색 침전물, 삼산제일광산의 경우 녹색 침전물이 발견된다. 흰색 침전물은 장축 $10{\mu}m$, 단축 $3{\mu}m$ 정도의 규조류가 약 $30{\mu}m$ 두께로 기존 암석을 피복하고 있는 것인데, 이 규조류는 담수에 서식하는 우상류의 일종인 Fragilaria construens이다. 청색 침전물은 황동석이 용탈되어 변질된 것인데, 변질 결과 Cu:Fe 비가 약 5에서 13으로 증가한다. 녹색 침전물은 $200{\sim}300nm$, 지름은 $200{\sim}300nm$ 정도의 벌레 모양을 가지고 있는 물질이 피복하고 있는데, 이들은 2차적으로 형성된 woodwardite같은 구리의 황산염이 주를 이루고 있는 것으로 여겨진다. 구리의 함량이 현재까지 보고된 구리 황산염 광물에 비하여 월등히 높은 점으로 볼 때 미생물의 활동과 관련이 있다고 생각된다. 이 물질의 정확한 동정을 위해서는 추가적인 연구가 더 필요하다.
토양 및 지하수 등의 혐기성환경에 서식하는 황산염환원박테리아의 활동으로 생성되는 맥키나와이트가 용존산소에 의해 산화 및 용해되는 특성을 관찰하였다. 오염지역에 산화지하수 유입에 의한 용존산소량 증가로 인해 안정화된 핵종들(예: 환원우라늄)이 산화 및 용해되는 상황에서 일반적으로 같이 공존하는 황화광물의 역할을 알아보고자 하였다. '디설퍼비브리오 디설프리칸스(Desulfovibrio desulfuricans)'라는 황산염환원박테리아가 만든 맥키나와이트를 '과산화수소수'와 '아질산나트륨'으로 산화시키면서 발생되는 광물 용해 현상을 약 2주 동안 관찰하였다. 산화제의 종류에 따라 시료의 광물학적 산화 및 용해 반응 특성은 달랐으나, ${\mu}m$ 크기의 황화광물 입자들에 의한 용존산소의 소모와 그에 따른 황산염 농도의 증가로 인해 산화수가 초기에 안정화되었다. 이와 같은 결과로부터 알 수 있는 사실은, 황산염환원미생물에 의해 다량 만들어지는 황화광물이 지하수의 산소를 소모시켜 환원 환경의 교란을 예방할 뿐만 아니라 버퍼물질로써 환원/침전된 핵종들의 장기 안정화에 상당한 기여를 할 것으로 예상된다.
본 논문은 복합흡수제를 이용하여 유해가스를 처리하기 위해 식물정유의 주요구성성분을 파악한 식물정유로 황화수소가스의 처리효율을 규명하고자 하였다. 또한 복합흡수제와 황화수소가스에 의한 제거반응을 위한 적정조건을 분석하였으며 그 결과는 아래와 같이 요약 할 수 있다. 1) 황화수소가스는 중화반응으로 처리하고 져 할 경우, 식물정유의 화학구조에서 알코올기, 알데히드기, 에스터기 등이 중화반응에 관여한다. 실험결과 앞서 언급한 화학작용기가 포함되어 있는 경우에 아민계열의 2-아미노에탄올 및 식물정유의 복합흡수제와 황화수소 가스와의 중화반응으로 염을 형성하여 유해가스 제거효율이 98%에 도달한다. 2) 황화수소가스를 제거하는 중화반응의 경우에 온도와 pH에 따라 처리효율이 크게 달라졌다. 높은 온도보다는 낮은 온도에서 제거효율이 거의 98%이상 나타났다. 적정 pH는 중성영역에서 비교적 처리효율을 확인하였다. 3) 황화수소가스의 처리효율은 초기농도에 따라 처리효율이 크게 차이가 나타났다. 황화수소의 초기농도가 1,100 ppm 이상인 경우에 처리효율은 40%로 나타났다. 반면, 240 ppm 이상인 경우에는 10분이내에 황화수소 가스 처리 효율이 90%이상 처리되는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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