SRB(Sulfate Reducing Bacteria) converts sulfate into sulfide using an organic carbon source as the electron donor. The sulfide formed precipitates the various metals present in the AMD (Acid Mine Drainage). This study is the fundamental research on heavy metal removal from AMD using SRB. Two completely mixed anaerobic reactors were operated for cultivation of SRB at the temperature of $30^{\circ}C$ and anaerobic batch reactors were used to evaluate the effects of carbon source, COD/sulfate($SO_4^=$) ratio and alkalinity on sulfate reduction rate and heavy metal removal efficiency. AMD used in this study was characterized by low pH 3.0 and 1000mg/l of sulfate and dissolved high concentration of heavy metals such as iron, cadmium, copper, zinc and lead. It was found that glucose was an organic carbon source better than acetate as the electron donor of SRB for sulfate reduction in AMD. Amount of sulfate reduction maximized at the COD(glucose)/sulfate ratio of 0.5 in the influent and then removal efficiencies of heavy metals were 97.5% of Cu, 100% of Pb, 100% of Cr, 49% of Mn, 98% of Zn, 100% Cd and 92.4% of Fe. Although sulfate reduction results in an increase in the alkalinity of the reactor, alkalinity of 1000mg/1 (as $CaCo_3$) should be should be added continuously to the anaerobic reactor in order to remove heavy metals from AMD.
산성광산배수(Acid Mine Drainage; AMD)는 낮은 pH조건에서 중금속 및 황산염이온 등이 다량 용존되어 환경오염 문제를 발생시킨다. 국내의 폐광산 일부에서는 산성광산배수를 처리하기 위해 정화시설이 운영되고 있으나 여전히 주변 하천에 영향을 미치고 있다. 본 연구는 산성광산배수 및 영향을 받는 하천에서 지표미생물의 특이적 유전자를 실시간 정량 중합효소 연쇄반응(Real-time quantitative Polymerase Chain Reaction; Real-time qPCR)을 이용하여 확인 및 정량함으로써 광산배수의 환경영향을 미생물학적으로 판단하고자 수행되었다. 지표 종으로 선정한 미생물은 16S rRNA 미생물 군집분석 결과 발견된 미생물 중 철환원균인 Rhodoferax ferrireducens T118, Acidiphilium cryptum JF-5이며 이 외에 기존에 광산에 존재하는 것으로 알려진 미생물 중 호산성 황환원균인 Desulfosporosinus orientus, 철산화균인 Leptosprillum ferrooxidans, 철 및 황산화균인 Acidothiobacillus ferrooxidans이었다. 최종적으로, 본 연구에서 각 광산의 광산배수가 하천에 미치는 영향을 정량적으로 판단하여 비교하기 위해 광산배수로 인한 하천에서의 미생물 변동 지수를 산정하였으며 연구 대상 4개 광산 중 광산배수 처리시설이 없는 삼탄의 광산배수의 경우 주변 방류 하천으로의 미생물학적 환경영향이 가장 큰것으로 나타났다
산업구조의 변화와 더불어 많은 수의 휴ㆍ폐광산이 생김에 따라 그에 따른 환경오염 문제가 발생되고 있다. 특히 주로 황철광에서 생성된 폐수의 중금속 이온과 낮은 pH는 생태계를 파괴하는 피해를 입힌다. 따라서 산성광산폐수의 처리를 위한 많은 방법들이 연구되고 개발되고 있다. 본 연구에서는 산성광산 폐수의 생물학적 처리에서 사용되는 4가지 유기물원들의 중금속 처리 능력을 비교 분석하였다. 버섯퇴비, 참나무 퇴비, 슬러지 cake, 우분의 4가지 유기물원 중 산성 광산 폐수의 처리에 효과가 있는 것은 참나무 퇴비와 우분이었다. 참나무 퇴비는 주로 이온 교환이나 -OH와 -COO-등의 작용기에 의한 흡착에 의해서 중금속을 처리하였으며, 우분을 사용한 경우는 자체 내에 존재하고 있는 황산염환원균의 활성에 의해서 중금속을 처리하였다. 따라서 이 두 가지 유기물원을 혼합하여 사용한다면 상호 보완 작용에 의해 효과적인 처리 효율을 얻을 수 있을 것이다.
폐금속광산폐수를 혐기성 생물학적 처리를 함에 있어서 석회석에 의한 화학적 전치리의 특성을 파악하고 SRB를 위한 탄소원으로서 제지 및 축산슬러지의 적용 가능성을 검토하였다. 혐기성 석회석층의 효능은 시간이 경과함에 따라 급격하게 감소하였지만 폐금속광산폐수의 혐기성 생물학적 처리에 있어서 전처리공정으로 활용할 경우에 초기에 중화능이 우수하여 후속처리 공정에 높은 pH를 제공함으로서 시스템의 안정화에 기여할 수 있을 것으로 여겨진다. R-1~R-3에 비하여 R-4에서 실험초기 HRT 5일에 유출 SCOD가 낮을 뿐만 아니라 시간이 경과한 후 HRT 1일에 오히려 높은 농도를 나타내어 유기물의 지속성과 공급 측면에서는 단기간 내에 다량의 분해에 의한 유기물 소실보다는 유용할 것으로 판단되어진다. 모든 반응조에서 전 HRT에 걸쳐 SRB의 성장에 적합한 안정적인 pH를 유지하였으나, ORP를 보면 HRT 2일 이후에 SRB의 생육을 위한 최적조건을 유지하고 있어 SRB의 활성이 가장 활발하였던 것으로 평가되었다. $SO_4{^{2-}}$ 환원효율에 따라 중담속 제거효율 또한 비슷한 경향을 보여주고 있으며, HRT 2일에 $SO_4{^{2-}}$ 환원효율과 중금속 제거효율이 비교적 높은 것으로 평가되었다.
간척지 논 토양에서 석고의 처리는 염의 농도에 관계없이 고염도와 저염도 전체 토양에서 무처리 대비 71.3~98.9%까지 메탄 발생을 저감 할 수 있었다. 석고 처리에 따른 황산염을 증가는 전자수용체, 즉 황산염이온의 양 증대에 따른 전자의 활성저하와 황환원균의 활성증가가 메탄 발생을 저감시키는 가장 큰 요인인 것으로 판단된다. 간척지 논에 석고를 시용할 경우 부족한 칼슘의 공급효과를 통하여 토양의 물리성 및 배수 개선을 통하여 메탄 발생 감소에 영향을 줄 수 있었다. 또한 석고의 시용은 간척지 토양의 높은 pH와 높은 나트륨 이온을 효과적으로 저감할 수 있어 식물 생육 및 수량에 긍정적인 영향을 주었으며, 물리성 개선을 통하여 메탄 발생을 저감 시킬 수 있었다. 간척지 토양에서 석고의 시용은 벼 수량을 13.2~39.1%까지 증수 효과가 있었으나, 과량 처리시 오히려 생산성을 감소시켰다. 결론적으로 간척지에서 토양 개량을 위해 사용되어 지는 석고는 토양의 물리 화학성을 개선할 뿐만 아니라 메탄 발생을 효과적으로 저감할 수 있는 우수한 토양 개량제로서 평가되었다.
다양한 환경조건에서 충진 유기성슬러지, 즉 하수슬러지와 제지슬러지의 분해측도를 추정하기 위한 모델을 개발하고 SRB 반응조의 운전시간에 따른 분해정도를 추정하여 탄소원으로 사용 가능한 유기성슬러지의 지속시간을 예측하였다. 유출 평균 TCOD는 28.7~63.2mg/L를 나타내어 유기성슬러지는 실험기간 동안에 그다지 많은 양의 탄소원을 공급하지 않았으나 지속성 측면에서 단기간내 다량의 유기물 분해에 의한 소모보다는 효율적인 것으로 평가되었다. $SO_4{^{2-}}$ 환원율이 증가함에 따라 고정경향이 가장 강한 Pb 제거율이 77~82% 로 가장 높았으며 그다음에 Fe가 33~59%의 제거율을 나타내었다. Al의 경우에는 수산화물로 침전하기 때문에 낮은 pH를 유지한 R-1~R-3에서는 약 $54{\pm}2%$ 정도의 제거율을 보였으나 높은 pH를 유지한 R-4의 경우에는 약 78%의 아주 높은 제거율을 보였다. Mn은 용해도적이 크기 때문에 다른 중금속에 비하여 아주 낮은 제거율을 나타내었다. 초기 SRB를 위한 탄소원의 공급과 장기간 지속성을 고려해볼때 하수슬러지에 비하여 세지슬러지의 혼합비율이 2배 많은 0.5가 보다 더 적합하며 이때 탄소완의 지속시간은 약 3.08년이었으나 유기성슬러지의 분해에는 다양한 인자가 작용하므로 안전율을 고려하여 적용해야할 것으로 평가되었다.
분리막을 침지한 혐기성소화조의 물질분해의 거동과 세균군의 분포 등을 검토하였다. HRT 1.0일과 0.5일의 조건에서 운전하였으며, 온도는 $30^{\circ}C$로 설정하였다. 1.0일 및 0.5일의 HRT에서 탄수화물의 제거율은 각각 99.8~99.9%, 98.0-99.6%를 나타냈다. 1.0일 및 0.5일의 HRT에서 운전개시 후 58일 경과후에는 약 6.050 mg/L, 7,750 mg/L 정도의 MLVSS농도를 나타냈다. 최확수법(MPN)에 의해 각 세균군을 계수한 결과로서 Acidogenic bacteria는 $10^9MPN/mL$ 정도 계수되었고 $H_2$-utilizing methanogenic bacteria 및 Acetalte-utilizing methanogenic bacteria는 각각 $10^7{\sim}10^8$, $10^6{\sim}10^8MPN/mL$ 정도 계수되었으며, $CH_4$의 조성은 46~50%를 나타냈다. Sulfate-reducing bacteria는 $10^7{\sim}10^8MPN/mL$ 정도 계수되었으며, 주로 Acetogenic bacteria의 일원으로 작용하는 것으로 나타났다.
This study, collaborated Gifu University, Japan, was performed to analyze chemical pollutants and microorganism and to clarify the distribution of sulfate-reducing bacteria and their insolubilization of heavy metal ions in leachates sampled seasonally between 1994 and 1996 from Nanjido waste landfill site, sampled 4 times between 1995 and 1996 from Pusan and Daejeon waste landfill site, and sampled 1 time between 1992 and 1994 from Hokkaido, Nagoya, Osaka and Hukuoka waste landfill site in Japan. The results were as follows: 1. The temperatures of internal leachate and leachate effluent were 40$\circ$C and 30$\circ$C, respectively, and the pH values of both leachates were about 8.0 at Nanjido waste landfill site. The concentration of SO$_4^{-2}$ gradually increased with the degree of stabilization and that of NO$_3$-N was detected in a part of sampling sites at one and half years, and in all sampling sites at 3 years after completion of landfill. 2. The organic substances in leachate of Nanjido waste landfill site decreased with the degree of stabilization and they were very fluctuated with measuring point and time. The concentration of organic substance and heavy metals in internal leachate were higher than in leachate effluent and those of Cd, Hg, and Pb were lower than detection limit except a part of samples in 1996. 3. APCs in internal leachate and leachate effluent were not much different and the minimum of APCs in internal leachate and leachate effluent were $1.0\times 10^4$/ml and $4.0\times 10^1$/ml, respectively. 4. The maximums of SRBs in Nanjido, Pusan, and Daejeon waste landfill site were 9180 MPN/ml, 24000 MPN/ml, and 348 MPN/ml, respectively and the maximum of SRBs in Japan waste landfill site was 9300 MPN/ml. 5. During 2-week-SRB culture, the values of MPN were high at 50$\circ$C for initial culture period and at 30$\circ$C for last culture period. MPN started to appear at first day and rapidly increased between 7th day and 9th day. 6. Cadmium and copper were insolubilized by SRB within 6 hr and iron and zinc were done within 48 hr. The rates of insolubilization of Cd, Cu, Fe, Zn, T-Cr were 100%, 99.5%, 95.0%, 99.8%, 16.1% after 48 hr treatment with SRB, respectively.
오염된 퇴적물로부터 인 용출 저감을 위한 최적의 capping 소재를 개발하기 위해 lab-scale 실험을 25 L 아크릴 컬럼을 이용하여 실시하였다. 실험에 사용된 퇴적물 내 입도는 8.8 $\Phi$로 매우 세립한 clay로 조성되어 있으며, 유기탄소 함량($C_{org}$)은 2%로 높다. Batch 실험에 사용된 capping 소재는 Brucite($Mg(OH)_2$), Sea sand($SiO_2$), Granular-gypsum($CaSO_4{\cdot}2H_2O$), Double layer(brucite+sand)와 Control을 30일 동안 비교 평가하였다. 실험기간 동안 용출된 인의 flux는 14.6 $mg{\cdot}m^{-2}{\cdot}d^{-1}$, 9.5 $mg{\cdot}m^{-2}{\cdot}d^{-1}$, 5.2 $mg{\cdot}m^{-2}{\cdot}d^{-1}$, 4.2 $mg{\cdot}m^{-2}{\cdot}d^{-1}$, 3.1 $mg{\cdot}m^{-2}{\cdot}d^{-1}$로 Control>Sea sand>Granular-gypsum>Double layer>Brucite 순으로 각각 나타났다. Brucite를 적용한 컬럼의 경우, 인 용출 제어 효율이 70% 이상 높게 나타났으며, Sea sand를 적용한 경우에는 35%의 효율만을 보였다. 특히, Brucite를 적용한 컬럼의 표층 퇴적물내 pH는 $8.0{\sim}9.5$로 다소 높게 유지되었으며, 이러한 효과는 퇴적물을 약알카리성으로 유지하여 황산염환원균이 증식할 수 없는 환경을 조성하여 생물에 독성이 있는 $H_2S$ 발생을 억제시킬 수 있다. Gypsum을 적용할 경우, 퇴적물내 빠른 초기 속성화작용의 진행과 충분한 $SO_4^{2-}$-의 공급으로 methanogenesis 진행를 저하시킬 수 있다. 따라서 Brucite와 Gypsum을 적용할 경우, 퇴적물 내 인의 존재형태가 광물(mineral)의 형태인 $Mg_5(OH)(PO_4)_3$, pyrite, apatite-mineral의 형태로 진행되어 퇴적물로부터 인의 용출을 줄일 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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