혼합균에서 분리 배양한 황환원균에 의해 발생되는 황화수소가 염소계유기오염물질인 트리클로로에틸렌의 환원에 어떠한 영향을 미치는지, 또한 염소계유기오염물질에 대한 환원력이 있다고 알려진 2가철은 황화수소가 존재할 경우 트리클로로에틸렌의 환원과 어떠한 관계에 있는지를 알아보기 위하여 본 실험을 수행하였다. 황환원균에 독성을 나타내지 않는 수준의 트리클로로에틸렌의 농도에서 황화수소 발생 및 트리클로로에틸렌의 분해 실험을 수행한 결과 황산염의 환원으로 발생한 황화수소의 농도는 4.38 mM, 트리클로로에틸렌의 농도는 큰 변화가 없는 것으로 관찰되었으며 이를 통하여 황환원균에 의해 발생되는 황화수소의 농도가 트리클로로에틸렌을 환원시키기에는 부족하다는 것을 알 수 있었다. 그러나 황화수소의 농도가 위 실험에서 발생된 농도보다 100배 정도 높을 경우(438 mM)에는 트리클로로에틸렌에 대한 환원력이 있음을 확인하였다. 대표적인 산화철인 $Fe_2O_3$(3가철)를 첨가하였을 경우, 황환원균의 생장에 따라 황화수소, 2가철 및 트리클로로에틸렌의 농도변화를 관찰하였으며 이를 통하여 황환원균에 의해서 발생된 황화수소가 산화되면서 3가의 산화철을 2가철로 환원시키고 황화수소에 의하여 환원된 2가철이 트리클로로에틸렌을 분해하여 농도를 감소시키는 것을 확인하였다. 위의 실험결과를 바탕으로 낮은 농도의 황화수소는 트리클로로에틸렌의 환원에 영향을 미치지 못하며 다만, 황화수소에 의해 환원된 2가철이 트리클로로에틸렌을 분해시키는 주요한 요인임을 알 수 있었다. 또한 실제 해수중에서 황환원균과 $Fe_2O_3$가 공존할 경우의 트리클로로에틸렌의 제거 효과를 살펴보기 위한 실험을 한 결과 황환원균이 황화수소를 생성하여 트리클로로에틸렌의 제거에 영향을 줄 수 있는 반응들은 황환원균 생장에 필수적인 탄소원의 농도가 확보될 때 가능하다는 결론을 얻을 수 있었다.
이 연구에서 환원성 황 화합물의 시간적, 공간적 분포 패턴들이 매립과정에 크게 영향 받는 지역에서 조사되었다. 이러한 측정 연구에 기초하여 환원성 황 화합물이 이산화황으로 변환되는 광화학적 작용 규모를 광화학적 상자모델을 이용하여 평가하였다 이 연구는 2004년 3월에서 12월까지 대기 중 환원성 황 화합물 농도를 군산시의 매립장 내부와 인근에서 평가했다. 환원성 황 화합물의 분포가 일반적으로 $H_2S$, DMS, 또는 DMDS들이 대부분인 반해, 그 패턴들은 시료채취 지역과 기간에 따라 다양했다. 군산 매립장에서 $H_2S$, DMS는 연구기간 동안 가장 높은 농도를 나타냈다. 이 지점에서 DMS의 농도는 매립 과정 뿐만 아니라 해양 오염원에 영향을 받는다고 사료되었다. 모든 환원성 황 화합물이 아황산가스의 광화학적 부산물에 대한 상대적 기여도를 비교할 때, 세가지 환원성 황 화합물(DMDS, $H_2S$, 그리고 DMS)이 가장 중요한 물질로 조사되었다.
지구상의 대기환경 중에 가스상의 형태로 존재하는 황화합물은 크게 두 가지 유형으로 분류된다. 인류의 산업활동과 같은 여러 유형의 인위적 배출원을 통해 배출되는 황화합물의 절대적인 부분을 차지하며 가스상 산화물의 형태로 존재하는 이산화황과 같은 성분은 인위적 기원의 황성분을 대표한다 (Spiro et al., 1992). 그런데 이들과 달리 자연적인 조건에서 생물활동의 결과로 지구의 대기환경 중으로 유입되는 황화합물들은 그 종류가 다양할 뿐 아니라, 산화도가 낮은 환원황화합물 (reduced sulfur compounds)의 형태로 존재한다. (Andreae, 1990). (중략)
본 연구에서는 황철석과 흑운모를 이용한 회분식반응조실험(batch reactor experiment)을 통하여 수용성 Cr(Ⅵ)의 제거 및 반응속도를 살펴보았으며 이에 따른 산화환원 반응기작을 고찰하였다. 황철석 실험군이 흑운모실험 군에 비해 산화환원반응속도가 100배정도 빨랐으며, pH 3의 실험군이 pH 4 실험군에 비해 Cr(III)으로의 환원반응속도가 빠르게 나타났다. 황철석 실험군에서 Cr(Ⅵ) 초기농도치 90%이상이 제거되는데 걸리는 시간은 pH가 4일때 4시간, pH가 3일 때 40분 이내였다. 반면에, 흑운모 실험군의 경우 pH가 3인 조건에서도 Cr(Ⅵ) 초기농도의 90%이상이 제거되는데 400시간 이상이 걸렸다. 모든 조건에서 Cr(III)치 농도는 초기에 증가하는 경향을 보이다가 일정시간이 지나면 안정한 농도로 고정되었다. 산성의 반응용액에서 Cr(Ⅵ)의 환원반응속도는 이 두 광물이 포함하고 있는 2가 철의 해리속도와 관련이 있음을 의미한다. pH 4의 조건인 실험군에서는 용액 내 Cr(Ⅵ)이 Cr(III)으로 환원되고 Fe(II)가 Fe(III)로 산화된 후, (Cr, Fe)(OH)$_3$$_{ (s)}$와 같은 침전물을 생성하여 상대적으로 용액내 Cr(III)과 Fe(III)농도가 낮은 것으로 여겨진다. pH 3의 실험군을 화학양론적 고찰하였으며, 흑운모의 실험에서는 수용성 Fe(II)의 감소된 양과 Cr(Ⅵ)의 환원된 양의 이론적인 몰비가 [3Fe(II) : 1Cr(Ⅵ)]임에도 그 몰 비가 약 1:1로서 1 mole의 Cr(Ⅵ)을 환원시키는데 Fe(II)이 적게 소비되었으며, 이는 광물에서 해리되는 Fe(II)에 의한 Cr(Ⅵ)의 환원뿐만 아니라 흑운모 구조 내 Fe(II)이 용액 내 Fe(III) 이온을 Fe(II) 이온으로 환원시키는 불균질산화환원반응이 발생하고 이 반응으로 생성된 Fe(II) 이온이 다시 Cr(Ⅵ)의 환원반응에 기여하였기 때문이다. 그러나 황철석 실험의 경우, 그 몰비가 약 2.90:1 로서 3에 가까우며, 이는 황철석의 빠른 산화를 통하여 급속한 Fe(II) 이온이 공급됨으로서 Cr(Ⅵ)의 환원반응이 이론적 화학양론의 반응 몰비에 부합한 결과를 보인 것으로 판단된다.
고농도 황산염과 중금속을 함유한 피혁폐수를 처리하기 위하여, 반응조의 처리도, 황환원균과 메탄균 사이의 기질경쟁 및 크롬농도에 대한 메탄균의 활성을 평가하였다. COD는 $35^{\circ}C$의 반응조 온도에서 유기부하량 2.0 gCOD/l.day와 18시간의 수리학적 체류시간에서 70% 이상의 제거율을 얻을 수 있었다. 황환원균과 메탄균 사이의 기질경쟁에서 황환원균에 의해 이용된 COD는 운전초기 15%에서 실험종료시 43%까지 증가되었다. 이는 유기물 분해로부터 발생되는 대부분의 전자가 황환원균에 의해 이용되어 황산염 환원에 의한 황화물이 생성되므로 메탄균의 활성은 강력히 억제되었다. 전 실험기간 동안 크롬농도는 90% 이상 제거되었으며, 크롬농도의 높은 제거율에도 불구하고 반응조의 처리능력은 거의 감소되지 않았다. 이는 반응조내에서 제거된 3가 크롬이 미생물의 활성에 영향을 미치지 않은 점으로 볼 때 3가 크롬이 6가 크롬에 비해 미생물에 대한 독성영향이 심하지 않다고 볼 수 있다.
지난 수십여년간 대기권의 변화와 기후환경의 관계 등을 체계적으로 이해하기 위한 노력의 일환으로, 환원황화합물에 대한 연구가 꾸준히 이루어져 왔다. 대기 중에 존재하는 황화합물 중에는 인위적으로 배출되는 부분과 마찬가지로, 자연적으로 배출되는 황화합물이 동시에 존재한다. 인위적으로 생성ㆍ배출되는 황의 경우 사람들의 산업활동에 의해 주로 발생되는 이산화황 (SO$_2$)의 중요성이 잘 알려져 있다. 이에 반해, 자연적으로 생성ㆍ배출되는 황화합물로는 주로 해양환경에서 쉽게 발견되는 중메틸황(DMS), CS$_2$, H$_2$S, COS, DMDS, MeSH 등으로 대표된다. (중략)
본 연구에서는 고압조건에서 $SO_2$를 원소 황으로 전환하기 위한 촉매환원반응이 수행되었다. $SO_2$ 환원을 위한 촉매로 Sn-Zr계 금속복합산화물 촉매를 사용하였으며, 환원제로 CO가 사용되었다. 촉매환원반응성을 조사하기 위하여 반응온도, 반응물의 몰비([CO]/[$SO_2$]), 공간속도에 따른 $SO_2$ 전화율과 원소 황 수율 그리고 COS의 선택도를 상압조건과 20기압조건에서 비교되었다. 상압조건에서 $SO_2$ 전화율은 반응온도가 증가될수록 함께 증가되었으며, $CO/SO_2$ 몰비가 높을수록 증가되었다. 또한 $SO_2$ 전화율의 증가와 함께 COS의 선택도도 함께 증가되어, 원소 황 수율은 오히려 낮아졌다. 그러나 20 atm의 고압조건에서는 높은 $SO_2$ 전화율과 낮은 COS의 선택도가 얻어졌다. 이와 같은 결과는 높은 압력으로 인한 반응속도의 증가와 함께 생성된 원소 황이 응축되어 CO에 의한 COS 생성이 억제되었기 때문이라 판단된다. 이와 같은 결과로부터 $SO_2$ 촉매환원반응으로 높은 황 수율은 고압조건에서 더 유리하게 얻을 수 있다.
양파 재배 시 국내 토양에 절대적으로 부족한 황을 처리 횟수를 달리하여 재배 생산한 후, 황 함유 성분(sulfur-containing compounds)을 포함한 양파의 화학적 조성과 물리적 관능적 특성이 개선되었는지를 평가하였다. 선행연구를 토대로, 파종 시 토양에 직접 MSM 식이 유황을 1회 공통 처리하고 수확 2달 전황을 1회만 추가 처리한 군(Sulfur-1)과 수확 3달 전부터 수확 1달 전 까지 일정 간격으로 황을 총 4회 처리한 군(Sulfur-4)으로 구별하였으며, 황을 전혀 처리하지 않은 군(Control-S)과 타 지역 양파(Control-M)를 비교를 위한 대조군으로 선정하였다. 황 처리 횟수가 증가함에 따라, 수분은 감소하는 경향을, 총 질소로 측정된 조단백질과 무기질 총량인 회분(p<0.01), 그리고 식이섬유는 증가하는 경향을 나타내었으며, Mg, K, Fe, Zn 등이 증가하여(p<0.05), 전반적으로 무기질을 포함한 화학적 조성이 개선되었음을 시사하였다. 또한, 항산화력의 지표인 총 환원물질의 양도 2배 가량 유의적으로 증가하는 결과가 관찰되었다(p<0.05). 그러나, 황 함유 성분인 thiosulfinate와 함황 아미노산에서는 황 처리 효과가 관찰되지 않았고, 전자코로 측정된 향미 프로파일 역시 향미 성분의 차이를 시사하지 않았다. 이는, 본 실험에서 처리된 황 수준은 질소대사 및 토양의 pH를 변화시키는 간접적 경로를 통한 양파의 이화학적 조성 변화는 가능하게 할 수 있었으나, 황 함유 성분들을 직접적으로 증가시키기에는 충분하지 못했음을 시사하였다. 그럼에도 불구하고, 황 처리 횟수 증가와 함께, 함황 성분들에 의해 주로 인지되는 매운 맛과 매운 향 특성은 관능적으로 강해지는 것으로 평가되었다. 이러한 차이는, 양파 특유의 냄새 성분들이 지닌 낮은 역치에서 기인한 것으로 해석하였다. 한편, Control-S, Sulfur-1, Sulfur-4 양파들은 $4^{\circ}C$에서 4개월 동안 저장한 후, 모두 수분의 큰 증가 없이 총 환원력이 2배 가량 증가하였으며(p<0.01), 황 처리군이 무처리군에 비해 여전히 유의적으로 높았다(p<0.001). 반면, 동일조건에서 Control-M은 유의적 변화가 관찰되지 않았다. 이러한 차이는, 황 처리, 호흡작용으로 인한 환원당의 증가 이외에 지역적 영향이 관여했을 가능성을 시사하였다.
이 논문에서는 디젤자동차용 LNT와 SCR 촉매의 NO, $NH_3$ 흡착 및 탈리의 기본 특성과 수열화 온도와 시간 및 정량화된 황피독 농도에 대한 de-$NO_x$ 촉매의 내구성을 평가하였다. LNT 촉매는 열적으로 열화됨에 따라 Pt 및 Ba의 소결 및 응집으로 활성이 떨어져 $NO_x$ 전환율은 감소하였다. 반면에 Pt의 비활성화로 중간생성물인 $NH_3$ 생성량은 증가하였으며, 이때 생성된 $NH_3$는 LNT+SCR 복합시스템의 SCR 촉매의 환원제 역할을 담당한다. 1.0 g/L 이상의 황이 피독된 LNT 촉매는 탈황을 하여도 질소 산화물 흡장물질(Ba) 의 성능이 회복이 되지 않아 $NO_x$ 전환율은 회복되지 않았으며, 탈황 후 Pt 재활성화로 인해 NO2 및 SCR 환원제인 $NH_3$ 생성량은 증가하였다. SCR 촉매의 $NO_x$ 전환율은 $700^{\circ}C$ 36h, $800^{\circ}C$ 24h로 수열화 시킨 촉매는 전이금속 입자 성장 및 zeolite 구조 파괴로 인하여 급격하게 떨어졌으며, 0.36 g/L 황 피독된 촉매는 zeolite가 가지는 강산성 특정으로 내피독성이 강하여 탈황시 $NO_x$ 전환율은 회복되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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