3-피콜린과 파라치환 브롬화벤질류의 반응을 온도와 압력 및 치환기 변화에 따라 속도론적으로 연구하였다. 속도상수로부터 활성화 파라미터들과 Hammett .rho.값을 계산하였다.결과적으로 반응중심에는 양의 전하가 진전되고 결합형성 보다는 결합파괴가 촉진됨을 알 수 있었다. 압력증가에 따라 반응 속도와 전하이동능력은 증가하고, 낮은 온도에서의 전하이동에 대한 압력효과가 더욱 크게 작용하고 있음을 알 수 있다.
25℃와 35℃에서 메탄올-아세토니트릴 혼합용매계에 대한 할로겐화 펜아실과 피리딘 치환체와의 친핵성치환반응을 속도론적으로 연구하였다. 전이상태 파라미터인 ΔH≠와 ΔS≠ 및 Brosted β값으로 보아 $S_N2$반응 메카니즘을 예상할 수 있었고, 이탈기 변화에 따른 QM모형의 적용으로 이들 반응의 전이상태 역시 생성물 닮은 구조임을 알 수 있었다.
Dimethylsulfamoyl chloride의 할라이드 교환반응을 무수 아세톤 용매속에서 방사성 할라이드 이온을 사용하여 두 온도에서 속도론적으로 연구하였다. 그 결과를 benzensulfonyl chloride의 경우와 비교해 보면 친핵성에 있어서는 거의 비슷한 경향성을 나타내나, 반응속도는 dimethylsulfamoyl chloride 쪽이 $10^{-2}$배 이상이나 느린 경향을 나타낸다. 또한 활성화 파라미터, ${\Delta}H^{\neq}$나 ${\Delta}S^{\neq}$는 benzensulfonyl chloride의 경우와는 반대로 dimethylsulfamoyl chloride의 경우는 $Cl^-\;>\;Br^-\;>\;I^-$의 순서로 감소함을 나타낸다. 이 결과를 bond-breaking, bond formation, electronic requirment 및 HSAB 원리로 설명하였다.
여러 가지 치환기를 가지는 망간 포피린착물을 촉매로 사용하여 CH$_2$Cl$_2$ 용매하에서 styrene과 NaOCl간의 반응에 대한 수율을 구하였다. ortho 위치에 치환기를 가지는 망간 포피린 착물과 전자받게성의 치환기를 가지는 망간 포피린착물일 때 반응속도와 에폭사이드에 대한 선택성이 증가했다. 또한 망간 포피린착물에 축상 리간드로서 이미다졸을 도입할 때 반응속도와 에폭사이드에 대한 선택성이 증가했다. Michealis-Menten식을 이용한 반응속도론적 연구에 의하면 착물의 촉매능에 더 큰 영향을 주는 요소는 $K_m$ 임을 알았다. $K_m$ 값이 작을수록 더 큰 결합친화도를 가진다. 이론적인 연구로 EHMO계산에 의해 나온 결과와 실험에 의해 나온 결과는 좋은 일치를 보여주었다.
향상되어진 93-PCGC-2는 기존의 PCGC-2와 같이 미분탄 연소를 포함하는 다양한 반응성흐름과 비반응성 흐름을 설명하기 위해 2차원 정상상태 모델로 제시되어 졌다. 93-PCGC-2는 실린더형의 축 대칭계에 응용되어질 수 있고, 난류(Turbulence)는 유체역학식과 연소기구 양쪽을 위해 고려되어졌으며, 불연속 세로좌표 방법(Discrete Ordinates Method)을 이용하여 기체, 벽 및 입자들로부터의 복사열(Radiation)을 모사하였다. 입자상은 입자 무리들의 평균 경로들을 따라 해석하는 Lagrangian계의 해석법으로 모델화되어졌다. 석탄의 팽윤(Swelling)과 촤의 반응성에 관한 부모델과 더불어 새롭게 일반화된 석탄 탈휘발화 부모델 (FG-DVC)도 첨가되어졌다. 비균일 반응기구는 확산과 화학반응 둘 모두를 고려하였다. 주요 기상반응은 국부 순간 평형을 가정하여 모델화하였다. 그래서 반응속도는 혼합의 난류속도에 의해 제한되어진다. Thermal NOx과 Fuel NOx의 유한속도 화학론(Finite Rate Chemstry)에 대한 부모델은 화학반응속도론와 난류성의 통계치를 통합하여 만들어져 있다. 기상은 반복적인 line-by-line기교에 의해 풀려지는 elliptic partial differential equation으로 묘사되어진다. 수치적인 안정을 고려하기 위해 under-relaxation이 이용되어졌다. 이렇게 코드화된 93-PCGC-2는 연소를 위해 모사되어졌다. 또한 더 나아가 이 수치모델의 활용범위는 미분탄의 가스화에도 활용되어질 것으로 기대되어진다.
G. melanogenus로부터 분리한 폴리올 탈수소 효소는 이미 알려진 바의 다른 폴리올 탈수소 효소와는 달리 조효소로서 2,6-dichlorophenolindophenol (DPIP)와 같은 인위적 전자 수용체를 필수로 요구하고 있음으로 이 특수 효소의 반응메카니즘을 반응속도론적 연구를 통하여 규명코저 시도하였으며, 폴리올 산화반응에 대한 초기속도 측정실험과 효소반응 산물인 케토산에 의한 저해 실험을 통하여 이 반응은 Ping-Pong Bi-Bi형의 반응메카니즘으로 진행됨을 확인하였다. 따라서 두 기질 즉 포리올로서 D-mannitol 및 전자수용체로 DPIP가 효소에 의하여 반응이 진행될 경우 D-mannitol이 우선 효소와 작용하며 첫 반응산물로서 해당하는 케토산인 D-fructose가 생성될 것으로 기대되며 이 반응이 전체 반응속도를 조절하는 과정일 것이라고 추측하였다.
여러가지 수용성 혼합용매내에서 파라 치환체인 acyl chloride류와 alkyl chloride류의 가용매분해 반응속도를 여러 온도와 압력하에서 전도도 방법에 의하여 측정하였다. 이들 속도상수로 부터 활성화 파라미터들(${\Delta}V^{\neq},\; {\Delta}H^{\neq},\; {\Delta}S^{\neq}$)을 구하였다. 또한 활성화 부피와 활성화 엔트로피 관계로 부터 이들 반응에 대한 반응성을 조사하였다.
질화 알루미늄을 AlO(OH)로부터 가장 낮은 온도에서 얻은 γ- alumina와 무수 염화 알루미늄 그리고 금속 알루미늄 분말을 출발물질로 하여 합성하는 연구를 하였다. 특히 반응온도에 주목하고 질화 알루미늄을 합성하였고 그 반응 조건들을 결정하였으며 그 결과에 대하여 논의하였다. 금속 알루미늄과 질소 가스의 반응은 비교적 낮은 온도에서 진행 되었고, 이 반응에 대한 반응 파라미터를 속도론적으로 연구하였다.
본 총설에서는 마이크론 사이즈 이하 제품에 대한 최적화적인 화학공정의 스케일업을 위한 전략을 소개한다. 최적화된 화학공정의 스케일업을 위해 구해야 할 스케일업 인자의 정의와 이를 도출하는 방법을 소개하였으며, 특히 무반응 시스템, 유반응 시스템으로 분류하여 각각에 대해 서로 다른 스케일업 인자를 찾은 기준을 소개하고, 예시를 들어 논의하였다. 본지에서 소개된 스케일업 인자를 구하는 방법론이 마이크론 사이즈 이하 제품에 대한 화학공정을 스케일업하고자 하는 엔지니어들에게 초기 지침서가 될 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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