본 연구 목적은 석탄 가스화를 통해 얻어진 합성가스를 이용하여 국내에서 개발된 DME 합성 촉매를 사용하여 DME 전환 공정에 대한 특성을 파악하는 것이다. 특히, DME 합성 반응에 가장 큰 영향을 미치는 합성 반응로의 온도 제어를 위하여 thermosyphon 시스템을 개발하여 DME 합성 반응에 최적온도로 알려진 $230{\sim}260^{\cdot}C$ 범위에서 제어가 가능함을 확인 하였다. 석탄 40 kg/h를 공급하였을 때 합성가스 유량은 $80{\sim}100$$Nm^3/h$ 정도를 얻었다. DME 합성 반응에 사용한 촉매는 합성가스로부터 메탄올을 얻기 위한 촉매와 메탄올의 탈수 촉매(Cu/Zn/Al+r-$Al_2O_3$)를 혼합한 촉매를 사용하였다. DME 합성 반응로의 GHSV(1/kg$^{\cdot}C$cat h)는 $2500{\sim}3000$ 정도이며, 운전 압력 60기압에서 $H_2$ 전환율 $65{\sim}75%$, DME 선택도는 $69{\sim}79%$ 정도를 얻었다.
석탄의 가스화는 촉매 도입 시 온순 조건에서 가능하나, 석탄 내 회분에 의한 비활성화에 의해 반복적인 촉매 활용이 힘들다. 이에 본 연구에서는 삼화 원탄에서 회분을 제거하여 삼화 무회분탄(ash-free coal, AFC)을 제조한 후 가스화 반응성을 원탄과 비교하여 알아보았다. 우선 원탄을 대상으로 고정층 반응기에서 수증기 공급량, 공간 속도(space velocity), 온도 및 촉매를 변수로서 가스화 조건을 결정하였다. 고체상 혼합법으로 다양한 촉매 도입 시, 유동성을 갖는 $K_2CO_3$가 가장 높은 활성을 보였다. 무회분탄은 원탄보다 낮은 반응성을 보였으며, 이는 용매(1-methylnaphthalene, 1-MN)를 이용한 고온 추출 및 건조 공정 중에 소모된 산소 기능기 함량과 증가된 탄화도(carbonization)에 기인한다. $K_2CO_3$ 가 혼합된 무회분탄의 반응성은 급격히 증가하여 낮은 온도 ($700^{\circ}C$)에서도 높은 전환율을 보였다. 이때 $H_2/CO$와 $CO_2/CO$ 비율도 증가하는데, 이는 촉매에 의해 수성가스전환(water-gas shift) 반응이 활성화됨에 기인한다. 본 연구에서는 무회분탄의 저온 촉매 가스화 반응을 통해 석탄 가스화 공정의 경제성이 개선될 수 있음을 확인하였다.
본 연구에서는 천연 광물질 촉매를 사용하여 $CO_2$ 석탄가스화의 반응특성을 조사하였다. Meng Tai지역의 갈탄에 4종류의 천연 광물질(Dolomite, Silica sand, Olivine, Kaolin)을 각각 5 wt%로 물리적으로 혼합한 후 Thermogravimetric Analyzer (TGA)를 이용하여 800, 850, $900^{\circ}C$에서 $CO_2$ 가스화 반응을 수행하였다. 실험 결과를 Volumetric Reaction Model (VRM), Shrinking Core Model (SCM), Modified Volumetric Reaction model (MVRM)을 이용하여 분석하였다. MVRM이 가장 적합하였다. 반응 온도가 올라감에 따라 반응속도상수가 커졌다. 천연 광물질 촉매를 사용할 경우가 촉매를 혼합하지 않은 경우에 비해 반응속도상수는 커지고 활성화 에너지 값이 낮아졌다. Silica sand를 혼합한 시료의 활성화 에너지 값은 114.90 kJ/mol로 가장 낮은 활성화 에너지 값을 보였다. Kaolin을 혼합한 시료의 경우 $850^{\circ}C$와 $900^{\circ}C$에서 각각 가장 높은 반응속도상수를 보여주다가 $800^{\circ}C$에서 낮은 반응속도상수를 나타냈다. 따라서 Kaolin을 혼합한 경우, 반응 온도가 높아질수록 $CO_2$ 가스화에 좋은 효과가 있을 것이다.
분포지역과 매장량이 한정되어 있는 석유에 비하여 석탄은 가채년수가 길고 세계 전역에 널리 분포되어 있으므로 향후 안정적인 에너지 공급으로 각광받고 있다. 석탄을 이용하여 CWM을 제조하는 기술은 석유에 비하여 저장, 수송, 분진 비산등의 문제점을 개선하여 위하여 1980년대부터 석탄 물 혼 합연료(Coal-Water Mixture)의 기술개발을 위한 연구가 진행되었다. 이는 미분탄(유연탄)에 30%정도의 물과 약간의 첨가제를 혼합하여 유체화하여 수송성은 액체연료와 같고 연소성은 석탄의 성상을 갖는 특징을 가지게 된다. 본 연구에서는 당센터에서 보유하고 있는 습식 분류층 가스화장치에 적용하기 위한 CWM(Coal Water Mixture)제조 특성을 연구하였다. 습식 석탄 가스화기에 사용되는 CWM은 미분되어진 석탄과 물, 첨가제를 일정비율로 혼합하여 사용하게 된다. 이때 공급되어지는 미분의 입도와 분쇄 형태에 따른 입자 형태, 입자의 분포에 따라서 CWM의 특성이 각각 다르게 나타나게 된다. 이때 만들어진 CWM의 농도와 점도 특성에 따라서 버너의 성능 및 가스화기 운전 조건등에 많은 영향을 미치게 된다. 습식 석탄 가스화에 적용된 예정인 대상탄을 대상으로 하여 석탄분쇄 형태에 따른 CWM의 제조 특성을 실험하였다.
국내에서 발생하는 생활폐기물 발열량이 최근 3,000 kcal/kg 정도를 웃돌고 있고 사업장 폐기물의 경우는 4,000~7,000 kcal/kg 정도로 높아 이러한 가연성 폐기물 들은 자원화하여 에너지원으로 사용가능하다. 폐기물 자원화 기술의 하나인 가스화 기술을 적용하면 폐기물 내의 가연분은 CO, $H_2$가 주성분인 합성가스로 전환되어 화학원료 또는 발전원료로서 활용이 가능하다. 본 연구에서는 합성가스의 다양한 활용분야 중에서도 메탄올과 CO의 합성을 통해 얻어지는 초산제조 공정에서 폐기물의 가스화를 통해 발생되는 합성가스 내의 CO를 적용하여 기존 초산제조공정에서 필요한 CO를 생산하기 위해 소모되는 고가의 납사 원료를 절감하고자 하는 방안이 검토되고 있다. 초산은 CO와 메탄올($CH_3OH$)을 금속이온계 귀금속촉매 상에서 메탄올카본닐레이션(Methanol carbonylation)반응으로부터 합성되는 것으로, 초산에스테르, 염료, 안료, 의약품 등의 원료로 사용되는 화학원료이다. 일반적으로 초산을 제조하기 위해 사용되는 CO를 생산하기 위하여 납사(Naptha)를 가스화하는 부분산화공정을 이용하거나 촉매를 사용한 Steam reforming공정을 적용하고 있는데, 가스화 및 Steam reforming의 원료가 되는 납사가 고가이고, 원유가가 상승하면 납사의 가격도 상승할 수 있고, 결국 초산제조 비용의 상승을 초래할 수 있다. 폐기물의 가스화를 통해 발생하는 합성가스 내의 CO를 활용하여 초산제조의 원료로 사용할 수 있다면 초산제조 공정에서의 CO 제조 비용 절감 및 폐기물 자원화의 효과를 동시에 달성할 수 있을 것으로 생각된다. 본 연구에서는 초산제조의 원료로 폐기물의 가스화를 통해 발생한 합성가스 내의 CO를 적용가능성을 검토하기 위하여 사업장 폐기물 및 사업장폐기물과 폐유, 건조슬러지 등을 혼합한 복합폐기물의 가스화를 통해 CO의 발생 특성을 분석하였다.
난류 고리가 장착된 가스발생기의 난류 생성을 연구하기 위하여 LES 코드가 개발되어 검증을 하였다. 난류 고리의 형상과 길이를 변경에 따른 난류 발생 정도를 비교하였으며, 혼합 정도를 비교하기 위하여 유동장의 변동 속도를 이용한 두 가지 변동량의 값을 구하였으며, 혼합 정도를 정량화 하였다.
이산화주석은 리튬 이온 전지의 Anode 전극물질, 또는 $H_2$, NO, $NO_2$ 등의 가스 분자가 표면에 흡착되면 전기저항이 변하는 특성을 이용하여 가스센서로 활용되고 있으며, 나노구조를 갖는 이산화주석의 합성과 관련하여 많은 연구가 활발하게 이루어지고 있다. 나노구조물의 경우 Bulk 상태보다 체적 대비 표면적비가 높기 때문에 기체분자의 흡착확률을 높일 수 있으므로 고감도 가스 센서의 구현이 가능하고, Li-ion 이차전지의 경우에도 비정전용량을 향상시킬 수 있다. 본 연구에서는 열화학기상증착 장비를 이용하여 기상수송방법으로 $SnO_2$ 나노구조물을 Si 기판 위에 직접 성장시켰다. 이때 이송가스로 이용되는 고순도 Ar 가스에 고순도 산소가스를 혼합하였고, 산소가스의 혼합량에 따라 다른 형태의 산화주석 나노구조물이 성장되는 것을 확인하였다. 기상수송방법으로 성장된 산화주석 나노구조물의 결정학적 특성은 Raman 분광학 및 XRD 분석을 통하여 확인하였고, 표면형상을 주사전자현미경을 통하여 확인하였다. 분석결과 산화주석 나노구조물은 산소가스 혼합량에 민감하게 영향을 받았으며, 이송가스로 이용되는 고순도 Ar 1000 SCCM에 고순도 산소가스 10 SCCM을 혼합하였을 때, 적당한 두께를 가지면서 Nanodots 형태의 표면형상을 갖는 $SnO_2$ 결정상의 나노구조물이 성장되는 것을 확인하였다.
저분자량의 가스와 물이 물리적 결합으로 이루어진 가스 하이드레이트는 상대적으로 많은 양의 가스가 포집될 수 있다는 특성을 이용하여 다양한 분야에서 활발한 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 매립지에서 발생되는 매립가스를 하이드레이트의 원리를 이용하여 효율적으로 저장 및 수송하기위한 공정에 적용하기위해 필요한 매립지 가스 하이드레이트의 상평형에 대한 특성을 분석하고자한다. 일반적으로 매립지 가스에는 메탄이 약 50%, 이산화탄소가 약 35%, 질소가 약 6% 포함되어 있으며 그 밖에 산소, 수분, 암모니아 황화수소 메르캅탄 등 할로겐 계통을 포함한 탄화수소계화합물 수십여종이 포함되어 있다. 이러한 매립지가스를 하이드레이트화 하기위해서는 매립지가스에 포함된 다양한 성분들이 하이드레이트 형성에 미치는 영향을 알아볼 필요가 있다. 특히 황화수소의 경우 독성이 있으며, 실제 플랜트에서 장비의 부식등 악영향을 미치므로 이와 관련한 기초 연구가 필요하다. 따라서 본 연구에서는 메탄, 이산화탄소, 황화수소가 각각 49.9%, 50.05%, 500ppm의 조성으로 이루어진 혼합가스를 이용하여 하이드레이트 생성 및 해리 시 거동을 측정하고 그 상평형 영역을 기존데이터와 비교분석 하였다. 25bar, 36bar에서 측정한 상평형 데이터는 한국해양대학교 에서 측정한 결과와 마찬가지로 실제 상평형 영역이 CSMHYD 프로그램으로 예측한 것보다 하이드레이트의 안정영역이 약 2bar 정도 높게 형성되는 것을 확인하였으며, $CH_4+CO_2+H_2S$ 혼합가스 하이드레이트의 생성 시 mol consumption은 $CH_4+CO_2$ 혼합가스 하이드레이트와 유사하게 나타났다. 이 결과로 유추하건대, 황화수소의 첨가는 하이드레이트의 형성 압력을 높이지만, 하이드레이트 형성률에는 크게 영향을 미치지 않는다고 할 수 있다.
질소, 아르곤, 이산화탄소와 같은 불활성가스 및 이들의 혼합물을 소화약제로 하여 n-Heptane을 연료로한 cup-burner test 장치에서 불꽃소화농도와 연소시 배가스의 조성을 측정하였다. 이성분 불활성가스계 혼합소화약제의 소화농도는 혼합물의 구성비를 이용한 모델에 의해 잘 예측됨을 알 수 있었다. 불활성 가스계 혼합 소화약제에 의한 소화작용에 있어서 혼합가스의 평균비중이 클수록 소화 성능이 우수하였다. 또한 밀폐된 공간의 구조가 소화에 영향을 미칠 수 있음을 확인하였다. 연소시 배가스 중 이산화탄소 조성은 사용하는 소화약제의 양이 증가할수록 감소하였다. 일산화질소 발생은 소화약제의 질소 함량과는 상관이 없으며 공기유량을 크게 하여 불꽃을 크게 했을 때 검출되었다.
아민계열 화학흡수제와 다른 화합물과의 혼합용액이 중화반응을 통해 악취가스를 제거하는 사실이 알려져 왔다. 이러한 혼합용액 중 식물추출물의 식물정유 성분은 그 자체로 만으로도 악취가스 20~40% 이상 제거능을 가지며 0.2% 아민계열 흡수제와의 혼합용액은 악취가스의 98% 이상의 제거효율을 갖는 것으로 나타났다. 악취가스인 암모니아가스와 황화수소가스를 제거하기 위해 온도와 pH 운전조건에 따라 식물정유물질과 아민계열의 화학흡수제 등을 이용하여 적정운전조건을 위한 실험을 수행하였다. 식물정유 성분 중 모노테르펜의 성분을 분석하기 위하여 GC-MS분석방법을 사용하였으며 그들의 반응메카니즘의 일부가 규명되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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