연소공정에서 카드뮴과 납과 같은 유해중금속이나 세슘과 같은 방사성 핵종은 고온에서 증기화 하고 배가스의 온도가 낮아짐에 따라 여러 경로를 거쳐 입자 화 하지만 최종적으로는 0.1-0.5$\mu\textrm{m}$ 크기의 미세한 입자로 존재하게 된다. 널리 상용화되고 있는 cyclone, electrostatic precipitator, bag house 등의 집진 설비로는 집진 메커니즘상 이 크기범위의 입자들의 효과적으로 제거할 수 없다. (Barton, 1990). 고온에서 이러한 증기상 유해중금속을 입자화 하기 전에 흡착제거화 하는 기술이 미세한 입자의 생성을 근본적으로 방지하는 효과적인 제어기술로 개발이 기대되고 있다. (중략)
논-쌀-사람 경로에서 동적모델을 이용하여 Cs-137과 Sr-90의 거동을 분석하고 쌀 섭취에 의한 내부피폭 선량을 계산하였다. 토양 흡착력이 큰 Cs-137이 더 오랫동안 논 토양에 잔류하였다. 벼 성장기간 중에 침적이 있을 때는 엽면침적경로에 의한 오염이 지배적이었다.
세슘은 물속에서 고상보다는 이온이나 착염 등 용존 형태로 존재하는 특성이 강하여, 오염 수계로부터 세슘 제거가 어려운 것으로 알려져 있다. 최근 많은 연구들이 수계 내에서 세슘의 제거효율이 높은 흡착제를 개발하는데 집중하고 있다. 본 연구에서는 대나무 활성탄을 흡착제로 사용하여 수계 내에 존재하는 세슘을 효과적으로 제거하는 실내실험을 실시하였다. 수용액으로부터 대나무 활성탄의 세슘 제거효율을 측정하고, 최적의 세슘 제거능을 가지는 흡착 조건을 도출하고자 다양한 조건에서 흡착 배치실험을 수행하였다. 국내에서 유통되고 있는 5 종류의 대나무 활성탄의 표면 특성을 SEM-EDS와 XRD 분석으로 규명하였으며, 이 중에서 비표면적이 큰 3 종류의 대나무 활성탄을 대상으로 세슘 제거 배치실험을 실시하였다. 다양한 초기 세슘 농도를 가지는 인공수(0.01~10 mg/L 범위)를 대상으로 대나무 활성탄에 의한 수용액 내 세슘 제거량을 측정하여 제거효율을 계산하였고, 두 종류의 흡착 등온식들을 흡착 배치실험 결과에 대응시켜 흡착 상수값을 결정함으로서, 대나무 활성탄의 세슘 흡착 특성을 규명하였다. FE-SEM 분석 결과, 대나무 활성탄은 표면이 다수의 기공을 포함하는 대나무의 섬유질 조직을 그대로 유지하는 입자들로 구성되어, 이들 섬유질 조직 내 다양한 형태의 기공들과 엽상조직 표면들이 주요 세슘 흡착공간인 것으로 밝혀졌다. 흡착 배치실험 결과, C type 대나무 활성탄의 세슘 제거효율이 가장 높았는데, 특히 수용액의 세슘 초기 농도가 1.0 mg/L 이하인 경우에도 75 % 이상(최고 82 %)을 나타내어, 원전사고 등에 의해 오염된 현장 지하수나 지표수(해수 포함)의 세슘농도가 대부분 1.0 mg/L 이하임을 고려하면, 실제 오염수 정화 가능성이 높을 것으로 밝혀졌다. 수용액의 온도는 $5-15^{\circ}C$ 범위, pH는 3-11 범위에서 높은 세슘 제거효율이 일정하게 유지되는 것으로 나타나 다양한 오염수에 적용할 수 있을 것으로 판단되었다. 흡착 배치실험 결과는 Langmuir 흡착모델과 유사하였으며, C type 대나무 활성탄의 최대흡착농도($q_m:mg/g$)값은 63.4 mg/g으로 기존의 상용화된 흡착제 값보다 높았고, 수용액의 초기 세슘 농도가 1.0 mg/L이하인 경우 표면흡착률(surface coverage) 값도 낮게 유지되어, 적은 양의 세슘으로 오염된 수계를 효과적으로 정화할 수 있음을 입증하였다.
순수 베타 핵종인 90Sr 분석은 화학적 거동이 유사한 알칼리 토금속(Ca, Ba, Ra)등 방해 원소를 제거할 분리 공정이 필요하다. 본 연구는 Sr을 추출/정제하기 위해 추출크로마토그래피법을 이용한 최적의 절차를 마련하는 것을 목적으로 한다. Sr resin 1.5 mL BV(Bed Volume)의 최대 Sr 흡착량은 6 mg이었다. 유량 1 mL min-1과 Ca 200 mg 이하에서는 Sr resin 1.5 mL(BV)의 Sr 회수는 정량적이었으나, 유량을 5 mL min-1으로 중가 시키면 Sr 회수율이 감소하였다. 같은 양(BV)의 Sr resin을 사용할 경우, 컬럼의 단면적이 작을수록 Sr resin의 분리능이 향상되었다.
원자력 사고 후 대기로 누출된 방사성물질이 지표 토양내 침적된 후 강우에 의하여 주변 환경으로 이동하여 지표수계를 오염시킨다. 지표 토양내 침적된 방사성핵종의 거동 평가를 위하여 수립된 지표 수계 및 토양 유실 모델의 주요 입력자료를 수집하여 분석하였다. 월성 원전이 위치한 낙동강권역의 하천과 호수에서의 물리적 특성과 주요 생물상의 변화를 파악하기 위해서 원전 주변 수생 환경의 조사 및 분석을 수행하였다. 이를 위해 국내 여러 기관에서 제공하는 수치지도, 수문자료, 수질 및 생태환경자료 등을 수집 분석하여 자료간 상호 연계성을 갖도록 체계적인 DB를 구축하였다. 구축된 수생환경 자료는 지표수계에 흡착된 방사성물질의 중장기 거동 평가를 위하여 수립된 지표수계 유동, 토사유실 및 생태계 모델의 기본 입력자료로 제공되어 종합적인 방사선영향평가에 활용될 예정이다.
수계 내 세슘(cesium: Cs)을 제거하기 위하여 개발된 대부분의 기존 Cs 흡착제들은 원재료 값이 고가라는 단점과, 해수와 같이 높은 이온 강도와 낮은 Cs 농도를 가지는 대규모의 오염수를 실질적으로 정화하는데 한계를 가지고 있었다. 본 연구에서는 석탄광산배수를 처리하는 과정에서 생성되는 슬러지(CMDS)에 Na와 S를 첨가하여 친환경적이고 높은 Cs 제거 효율을 가지는 Cs 흡착제를 개발하였다. Fe 및 Ca 함량이 풍부한 CMDS를 1차 소재로 사용하였고, 열처리 과정으로 Na와 S를 첨가하여 새로운 Cs 흡착제를 제조하였다(이하 본 연구에서 개발한 흡착제는 Na-S-CMDS라 명명함). Na-S-CMDS의 Cs 흡착능 및 흡착 기작을 평가하기 위해 실험실 규모의 실험과 흡착 동역학 및 등온 모델링 연구를 수행하였으며, XRF, XRD, SEM/EDS, XPS 등의 분석을 통해 Na-S-CMDS의 물리화학적, 광물학적 특성을 조사함으로써 Cs 흡착 기작을 규명하였다. 흡착 배치 실험 결과, Cs은 빠르게 Na-S-CMDS에 흡착되어 1시간 내 평형에 도달하였으며, 낮은 Cs 농도(0.5 mg/L) 조건에서도 높은 Cs 제거 효율(> 90.0%)을 보였다. 흡착 등온 모델링 결과, 단일 흡착을 가정하는 Langmuir 흡착 등온 모델에 대응되는 경향을 보였으며, 흡착 동역학 모델링 결과 흡착 경향이 유사 2차 속도(pseudo second order kinetic) 모델과 일치하는 경향을 보였고, 이러한 결과는 단순한 물리적 흡착보다 이온 교환과 같은 화학적 흡착이 우세함을 의미한다. 고농도의 Cs 용액으로 반응시킨 Na-S-CMDS의 XRF/XRD 분석 결과, Na-S-CMDS 내 Na 함량은 감소하고 흡착 전 존재하던 erdite (NaFeS2·2(H2O))가 관찰되지 않는 것을 통해, Na+과 Cs+ 사이에서 활발한 이온 교환 반응이 진행되었음을 알 수 있었다. XPS 분석 결과, Na-S-CMDS에서 Cs와 S 사이의 강한 결합 작용이 관찰되었으며, 이러한 Cs와 S(또는 S-복합체)내 결합에너지 감소도 Na-S-CMDS의 Cs 흡착능을 증가시키는 요인으로 판단되었다. 본 연구를 통해 기존에 폐기물로 처리되었던 석탄광산배수슬러지를 개량하여 제조한 Na-S-CMDS는 기존의 Cs 흡착제보다 제조 비용이 저렴하고, 해수 및 지하수와 같이 이온 강도는 높지만 Cs 농도가 낮은 대규모 오염 수계에서도 Cs 흡착능이 높게 유지되어, 현장에서 효과적인 Cs 흡착제로 사용할 수 있을 것으로 기대한다.
원전 해체 공정 중 다량의 콘크리트 방사성 폐기물의 절단 과정에서 불가피하게 방사성 에어로졸이 생성된다. 방사성 에어로졸은 인체 호흡기 흡착에 의한 내부피폭을 유발하기 때문에 작업자의 방사선 방호를 위한 내부피폭평가가 필수적으로 시행되어야 한다. 그러나 실제 작업환경의 에어로졸 특성값을 사용하기에는 선행 연구가 미비하며 콘크리트에 포함된 방사성 핵종의 수가 많기 때문에 정확한 작업자 내부피폭평가를 위해서는 상당한 시간과 인력이 필요하다. 따라서, 본 연구에서는 사전 연구된 콘크리트 에어로졸 특성값을 활용하여 원전 해체 전 절단 작업자의 내부 피폭량을 빠르게 예측할 수 있는 새로운 방법론을 제시하고자 한다. 본 연구팀은 콘크리트 절단 시 발생하는 사전 연구에서 발표된 에어로졸의 수농도 크기 분포데이터를 뉴턴-랩슨법을 이용하여 피폭평가 계산에 필요한 방사능중앙 공기중역학직경(Activity Median Aerodynamic Diameter)값으로 변환하였다. 또한 원전 정지 10년 후 비방사능 값을 ORIGEN code로 계산하였으며, 최종적으로 핵종별 예탁유효선량을 IMBA 프로그램을 이용하여 계산하였다. 핵종별 예탁유효선량값을 비교한 결과 152Eu에 의한 최대 예탁유효선량은 전체 선량값의 83.09%를 차지하고, 152Eu를 포함한 상위 5개 원소(152Eu, 154Eu, 60Co, 239Pu, 55Fe)의 경우 최대 99.63%를 차지함을 확인하였다. 따라서 원전 해체 전 콘크리트의 구성 원소 중 상위 5개 주요 원소 측정을 먼저 시행한다면 더 빠르고 원활한 방사능 피폭관리 및 해체 작업 안전성 평가가 가능할 것으로 판단된다.
후쿠시마 원자력 발전소의 사고로 인해 일본 동부 지역에 다량의 방사성 핵종이 축적되었다. 이러한 방사성 물질은 숲, 도시, 하천, 호수를 포함한 넓은 범위에서 관측되고 있다. 방사성 세슘의 토양 입자에 강하게 흡착하는 특성 때문에 방사성 세슘은 침식된 토사와 함께 이동하여, 인구가 밀집한 하천 하류지역으로 그리고 연안으로 서서히 이동한다. 본 연구에서는 수생환경의 오염된 토사의 이동을 재현하기 위한 수치모델을 개발하고, 그 성과의 일부를 한국원자력연구원 내에 위치한 침식된 토사 관측 장비에서 관측된 결과와 비교하였다. 수집된 토사 시료의 입경 특성을 분석하기 위해서 표준 체분석과 이미지 분석법을 적용하였다. 수치 모델은 초기 포화도, 강우의 토사 침투율, 멀티 레이어, rain splash 등을 고려하여 현실의 강우에 따른 토사의 이동을 시뮬레이션 할 수 있도록 개발하였다. 2019년 연구에서는 수치모델에 나무에 의한 강우 쉴드 효과, 증발효과, 표면물의 쉴드 효과 등이 추가될 계획이다. 토사 유실 관측 장비를 2018년부터 월성 원전 인근에 설치해 지속적으로 관측 자료를 수집하고 있다. 이러한 관측자료를 기반으로 방사성 핵종의 강우, 하천, 연안으로 이동하는 장기 영향 평가 수치모델을 개발할 계획이다.
사용후핵연료(Spent nuclear fuel; SNF) 심지층 처분장의 완충재 소재로서 WRK (waste repository Korea) 벤토나이트가 적합한 지를 평가하기 위하여, 대표적인 방사성 핵종인 U (uranium)에 대한 WRK 벤토나이트의 흡/탈착 특성과 흡착 기작을 규명하는 다양한 분석, 흡/탈착 실내 실험, 동역학 흡착 모델링을 다양한 pH 조건에서 수행하였다. 다양한 특성 분석 결과, 주성분은 Ca-몬모릴로나이트이며, U 흡착 능력이 뛰어난 광물학적·구조적 특징들을 가지고 있었다. WRK 벤토나이트의 U 흡착 효율 및 탈착율을 규명하기 위한 흡/탈착 실험 결과, pH 5, 6, 10, 11 조건에서 WRK 벤토나이트와 U 오염수(1 mg/L)가 낮은 비율(2 g/L)로 혼합되었음에도 불구하고 높은 U 흡착 효율(>74%)과 낮은 U 탈착율(<14%)을 보였으며, 이는 WRK 벤토나이트가 SNF 처분장에서 U 거동을 제한하는 완충재 소재로서 적절하게 사용될 수 있음을 의미한다. pH 3과 7 조건에서는 상대적으로 낮은 U 흡착 효율(<45%)이 나타났으며, 이는 U가 용액의 pH 조건에 따라 다양한 형태로 존재하며, 존재 형태에 따라 상이한 U 흡착 기작을 가지기 때문으로 판단된다. 본 연구 실험 결과와 선행연구를 바탕으로 WRK 벤토나이트의 주요 화학적 U 흡착 기작을 pH 범위에 따라 용액 내 U의 존재 형태에 근거하여 설명하였다. pH 3 이하에서 주로 UO22+ 형태로 존재하는 U는 벤토나이트 표면의 Si-O 또는 Al-O(OH)와의 정전기적 인력(예: 이온 결합)에 의해 흡착되기 때문에 pH가 감소할수록 음전하 표면이 약해지는 WRK 벤토나이트 특성에 의해 비교적 낮은 U 흡착 효율이 나타났다. pH 7 이상의 알칼리성 조건에서 U는 음이온 U-수산화 복합체(UO2(OH)3-, UO2(OH)42-, (UO2)3(OH)7- 등)로 존재하며 비교적 높은 흡착 효율이 나타내는데, 이들은 벤토나이트에 포함된 Si-O 또는 Al-O(OH)의 산소원자를 공유하거나 리간드 교환에 의해 새로운 U-복합체가 형성되어 흡착되거나 수산화물 형태의 공침(co-precipitation)에 의해 벤토나이트에 고정되기 때문이다. pH 7의 중성 조건에서는 pH 5와 6보다 오히려 낮은 U 흡착 효율(42%)이 나타났는데, 이러한 결과는 용액 내 존재하는 탄산염(carbonate)에 의해 U가 U-수산화 복합체보다 용해도가 높은 U-탄산염 복합체로 존재하는 경우 가능하다. 연구 결과 pH를 약산성 또는 염기성 조건으로 유지하거나 용액 내 존재하는 탄산염을 제한함으로써 WRK 벤토나이트의 U 흡착 효율을 높일 수 있는 것으로 나타났다.
Ru-103, Cs-137 그리고 Ce-144를 차례로 분리하는 방법을 유기양이온 교환체 Amberite CG-120, 무기이온 교환체, silica gel과 montmorillonite를 가지고 검토하였다. Amberite CG-120으로 Ru-103, Cs-137 그리고 Ce-144를 흡착 및 탈착하는 최적조건은 각각 0.01M-, 0.01M-, 0.1M-HCl과 3M-, 3M-, 5M-HCl이다. Silica gel로 Ru-103, Cs-137 그리고 Ce-144를 흡착 및 탈착하는 최적 조건은 각각 pH 8, pH 8, pH 8과 3M-, 1M-, 1M-HCl이다. Montmorillonite로 Ru-103, Cs-137 그리고 Ce-144를 흡착 및 탈착하는 최적 조건은 각각 pH 8, 0.01M-HCl, pH 4와 1M-, 5M-, 3M-HCl이다. 낮은 이온강도에서 일어나는 흡착 그리고 탈착 이온강도의 차이는 연속적인 실험에서 혼합핵종의 분리를 위하여 이용된다. Ru-103, Cs-137 그리고 Ce-144 혼합물의 개별분리는 Amberite CG-120, silica gel에서보다 montmorillonite에서 더욱 효과적이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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