체르노빌과 후쿠시마와 같은 원자력 사고를 통해 환경으로 방출되는 방사성 세슘($^{137}Cs$)은 화학적 독성과 ${\gamma}$ 선 방출, 그리고 긴 반감기($t_{1/2}=30.2$ 년) 때문에 주된 감시대상 방사성 핵종 가운데 하나이다. 1족 알칼리 금속인 세슘은 점토광물에 잘 흡착되며, 특히 운모류 광물인 일라이트와 특이적 흡착을 하는 것으로 알려져 있다. 이는 일라이트의 frayed edge sites 에 세슘이 선택적 흡착을 일으키기 때문이며, 이러한 흡착 지점은 일라이트의 풍화 정도 및 결정도에 따라 달라질 수 있다. 따라서 본 연구는 인공 풍화 실험(pH=2.0 at $50^{\circ}C$)을 통해 일라이트 표면을 개질함으로써 세슘의 흡착 성능을 증가시키기 위해 수행되었다. 일라이트의 층간 양이온들(K, Ca)은 반응 1일 이내에 다량 용출되는 반면, 결정 구조를 구성하는 Si와 Al은 점진적으로 용출되었다. 또한 일라이트 시료의 결정도가 감소하여 인위적인 화학적 풍화가 발생하였음을 지시하였다. 저농도의 세슘과 흡착 실험을 진행한 결과, 흡착분배계수가 기존에 비해 약 2배 증가하였다. 이러한 결과는 비교적 저온에서 손쉽게 일라이트의 흡착 성능을 개선할 수 있음을 암시한다.
대나무 활성탄을 흡착제로 사용하여 우라늄으로 오염된 지하수를 정화하는 흡착 배치실험을 수행하였다. 국내에서 판매되는 두 종류의 대나무 활성탄을 사용하여 다양한 우라늄 농도를 가지는 인공오염수를 대상으로 활성탄 투입량에 따른 제거효율 변화를 측정하였다. 인공오염수의 다양한 pH, 온도, 흡착 시간 조건에서 흡착실험을 반복하여, 최적의 제거효율을 나타내는 대나무 활성탄의 적용 조건을 결정하였다. 실험 결과, 인공오염수에 대한 대나무 활성탄의 우라늄 제거효율은 70 ~ 97 %를 나타내었으며, 우라늄 농도가 0.14 mg/L인 실제 우라늄 오염지하수에 대한 제거효율도 84 %로 매우 높았다. 오염수의 온도의 경우 $10{\sim}20^{\circ}C$ 범위, pH는 5 ~ 9 범위에서 우라늄 제거효율 변화가 크지 않아, 현장에서 별도의 추가 처리 없이 오염지하수에 적용할 수 있을 것으로 판단되었다. 흡착실험 결과로부터 대표적인 흡착등온선을 도시한 결과, 우라늄에 대하여 대나무 활성탄은 Langmuir 흡착특성을 나타내었으며, A type과 C type 대나무 활성탄의 최대흡착농도($q_m:mg/g$)값은 각각 200.0 mg/g와 16.9 mg/g으로 높게 나타났다. 오염수 100 mL에 대나무 활성탄 2 g(2 wt%)을 첨가한 경우, 초기 우라늄 농도가 0.04 ~ 10.8 mg/L 범위에서 분리상수 값(separation factor: $R_L$)과 표면흡착률 값(surface coverage: ${\theta}$)이 1 이하로 낮게 유지되어, 다양한 우라늄 농도 범위를 가지는 오염지하수에 대하여 적은 양의 대나무 활성탄으로 효과적으로 정화할 수 있을 것으로 판단되었다.
The aim of this study is to investigate the sorption/ion exchange of radioactive nuclides such as $Cs^+$ and $Sr^{2+}$ by synthetic Na-micas. In order to prepare Na-micas, two natural micas (phlogopite and biotite) were used as precursor materials. XRD, SEM, and EDS analyses were used to examine material characterization of synthetic Na-micas. Analyses of materials revealed that Na-micas were successfully obtained from natrual micas by K removal treatment. On the other hand, single solute (Cs or Sr) and bi-solute (Cs/Sr) sorption experiments were carried out to determine sorption capacity of Na-micas for Cs and Sr under different pH and ionic strength conditions. Uptake of Cs and Sr by micas in bi-solute system was lower than in single-solute system. Additionally, Langmuir and Langmuir competitive models were applied to describe sorption isotherm of Na-micas. bi-solute system was well described by Langmuir competitive models. For the results obtained in this study, Na-micas could be promising sorbents to treat multi-radioactive species from water and groundwater.
본 연구는 고방사성해수폐액 (HSW)으로부터 Barium (Ba)이 함침된 4A 제올라이트 (BaA)에 의한 고방사성핵종 중에 하나인 Sr의 흡착 제거를 수행하였다. BaA에 의한 Sr의 흡착 (BaA-Sr)은 Ba의 함침농도 20.2wt% 이상에서 Ba의 함침농도가 증가할수록 감소하며 Ba 함침농도는 20.2wt% 정도가 적당하였다. 그리고 BaA-Sr 흡착은 BaA 내 4A에 의한 Sr 흡착 (4A-Sr)에 $BaSO_4$ 침전에 따른 Sr 공침이 첨가되어, Sr의 농도가 0.2 mg/L 이하 (HSW 내 실제 Sr 농도 수준)에서 BaA는 m/V (흡착제량/용액 부피)=5 g/L, 4A는 m/V >20 g/L에서 99% 이상의 Sr 제거가 가능하였다. 이는 흡착제 단위 g 당 Sr의 처리용량 및 2차 고체폐기물 (폐흡착제 등) 발생량 저감화 차원에서 BaA-Sr 흡착이 4A-Sr 흡착보다 우수함을 나타낸다. 또한 BaA-Sr 흡착이 증류수보다 해수폐액에서 Sr의 제거능이 우수하여 HSW로부터 직접 Sr을 제거하는 데 효과적일 것으로 보인다. 반면에 BaA에 의한 Cs의 흡착 (BaA-Cs)은 주로 BaA 내 4A에 의해서 이루어지고 있어 함침 Ba의 영향은 거의 없는 것 같다. 한편 BaA-Sr 흡착속도는 유사 2차 속도식으로 표현할 수 있으며, Sr의 초기농도 및 V/m 비 증가에 따라서 속도상수 ($k_2$)는 감소하지만 평형흡착량 ($q_e$)은 증가하고 있다. 그러나 용액의 온도증가에 따라서는 반대로 $k_2$는 증가하지만 $q_e$는 감소하고 있다. BaA-Sr 흡착 활성화에너지는 약 38 kJ/mol 로 강력한 결합 형태를 이룬 화학흡착은 아니더라도 물리적 흡착보다 화학적 흡착이 지배적일 것으로 보인다.
Carboxymethyl-${\beta}$-cyclodextrin(${\beta}$-CMCD)은 소수성과 친수성의 성질을 모두 가지고 있는 생분해성 계면활성제로 복합오염토양의 동시 처리에 적용이 가능한 장점이 있다. 본 연구에서는 코발트(Co), 스트론튬(Sr) 및 세슘(Cs) 등의 방사성 핵종 중금속으로 오염된 토양에서 이들의 탈착 거동을 살펴보고, 탈착제로서 CMCD의 효과를 평가하였다. 탈착속도 실험에서 Co, Sr 및 Cs 모두 1~3시간 이내에 탈착평형에 도달하였으며, 카올린에서의 탈착률이 자연토양에서 보다 높게 나타났다. 또한 탈착용액으로 CMCD를 2 g/L를 첨가한 경우 탈착률이 5~20 %가량 증가하였으며, 핵종 중금속별 탈착률은 Co > Cs > Sr 순으로 나타났다. 탈착실험 결과를 다양한 탈착속도 모델에 적용한 결과, pseudo-second order kinetic model을 가장 잘 따르는 것으로 나타났으며, 탈착속도는 Cs > Co > Sr 순으로 나타났다. 흡/탈착 간 이력현상은 Sr > Co > Cs 순으로 탈착속도가 느릴수록 이력현상이 커지는 것으로 나타나, 탈착속도가 흡/탈착 간 이력현상을 야기하는 주요 요인 중 하나로 판단되었다. CMCD의 주입으로 탈착량이 증가하고 흡/탈착 간 이력현상이 감소하는 효과를 보였으나, 과량 주입 시에도 토양에 흡착된 핵종 중금속을 완전히 탈착시키지는 못하는 것으로 평가되었다.
대전광역시 유성구 덕진동 한국원자력연구소에 위치한 지하처분연구시설은 2003년 부지조사를 시작으로 최근에 완공하였다. 이 곳의 지질은 약한 변성작용을 받은 지역으로 소규모 단열이 잘 발달되어 있는 곳이다. 단열을 따라서 많은 종류의 이차충전광물들이 존재하지만, 그 중에서 광범위하게 분포하고 지하 핵종 이동에 상당한 영향을 끼치는 방해석의 광물학적 특징을 살펴보았다. 지하처분연구시설 암석 단열에 분포하는 방해석은 다른 이차광물들과 유사하게 단열대를 따라 분포하며, 부분적으로 두꺼운 층을 형성하기도 한다. 방해석으로 충전되어 있는 대부분의 단열대에는 석영, 철 산화물 및 돌로마이트 등이 소량 부성분 광물로 존재하고 있다. 방해석 결정은 일정한 방향성을 가지고 성장한 모습을 보여주고 있으며, 피복 물질로 산화철 광물인 침철석이 방해석 표면으로부터 성장하는데, 주로 방해석 결정의 가장자리 부근과 상부 표면의 용식된 부분에서 과밀하게 성장하고 있다. 터널 벽체의 숏크리트에서 녹아 나온 성분들이 침전되어 새로운 방해석 결정들이 형성되었는데, 지하수의 성분 및 흐름에 의해 형태 변화가 있었다. 단열충전광물 중 방해석은 지하수 화학특성을 변화시키고 핵종의 흡착 거동에 큰 영향을 끼치는 광물로, 본 연구에서 관찰된 방해석의 결정학적 구조 및 표면 특성은 추후 핵종 이동 실험시 중요한 기초 자료로 활용될 것이다.
천연(天然) 제오라이트, 벤토나이트, 버미큐라이트에 의한 $^{42}K$, $^{45}Ca$ 흡착(吸着)이 Frendlich와 Langmuir 등온흡착방식(等溫吸着方式)에 맞는지, 또한 이들 흡착체(吸着體)에 흡착(吸着)된 방사성(放射性) 핵종(核種)이 $NH_4$에 의해서 탈착(脫着)되는 정도(程度)를 이들 광물(鑛物)의 결정구조적(結晶構造的) 특성(特性)과 관련시키면서 상호(相互) 비교(比較)해 봤다. 우선 $^{42}K$, $^{45}Ca$ 흡착(吸着)은 두 가지 흡착방식(吸着方式)에 잘 맞는다. Langmuir 최대흡착량(最大吸着量)은 버미큐라이트를 제외(除外)하고는 제오라이트와 벤토나이트 모두 $^{42}K$ 흡착량(吸着量)이 $^{45}Ca$ 흡착량(吸着量) 보다 많다. $^{42}K$ 흡착량(吸着量)의 크기를 보면 zeolite(Zt) > Bentonite (Bt) > Vermiculite (Vt)의 순(順)이고 $^{45}Ca$의 경우는 Bt>Vt>Zt이다. 제오라이트가 $^{42}K$를 $^{45}Ca$ 보다 더 많이 흡착(吸着)하는 것은 이온반경(半徑)과 제오라이트 공동(空洞)의 크기와 밀접한 관계가 있는 것으로 보여진다. Ca 이온반경(半徑)은 작기 때문에 공동(空洞)으로 부터 빠져 나온다. 벤토나이트가 $^{45}Ca$를 더 흡착(吸着)하는 것은 하전밀도(荷電密度)가 K의 하전밀도(荷電密度) 보다 크기 때문이라고 본다. $^{42}K$, $^{45}Ca$의 흡착강도(吸着强度)는 Langmuir 정수(定數)(k)와 비교(比較)해 보면 $^{42}K$의 경우는 k값이 $^{45}Ca$의 k값 보다 작다. k값이 작으면 흡착강도(吸着强度)는 약(弱)하다고 본다. $^{42}K$의 탈착율(脫着率)은 Zt>Bt>Vt 의 순(順)이고 $^{45}Ca$는 Vt>Zt>Bt 의 순(順)이다. 버미큐라이트의 $K^+$에 대한 선택적 고정은 제외하고 k값이 작은 것이 탈착율(脫着率)은 높다. 결론적(結論的)으로 제오라이트는 다른 개량재(改良材)보다 $^{42}K$를 더 흡착(吸着)하고 방출(放出)도 많다. 벤토나이트는 다른 개량재(改良材)보다 $^{45}Ca$를 더 흡착(吸着)하나 탈착(脫着)은 적다.
국내 경상북도 포항 및 경주지역에서 채취한 4종의 천연 제올라이트를 X-선 회절, X-선 형광분석, 열시차 분석, 열중량 분석 및 양이온교환능 분석을 통해 특성분석을 수행하였다. 이들 제올라이트의 주성분은 구룡포(Ku)는 휼란다이트, 포항(Po)은 클라이놉틸로라이트와 석영이 혼합된 모데나이트이며 양북A (Ya-A)는 휼란다이트, 클라이놉틸로라이트 및 석영이 함유된 일라이트이며, 양북B (Ya-B)는 휼란다이트와 클라이놉틸로라이트가 혼합된 일라이트이다. 4종의 제올라이트는 Si, Al, Na, K, Mg, Ca, Fe을 함유하고 있었다. 구룡포 (Ku) 제올라이트의 양이온 교환능이 다른 지역의 제올라이트 보다 높게 나타났다. Cs 및 Sr의 흡착실험은 $25^{\circ}C$에서 수행하였으며, 흡착자료를 기초로 Langmuir와 Freundlich 흡착등온식에 대한 적합성을 평가하였다. 흡착공정은 Langmuir 흡착 등온식이 잘 맞았으며, 양북 A 제올라이트가 다른 제올라이트 보다 $Cs^+$ 및 $Sr^{2+}$ 이온의 제거에 가장 효과적임을 보여주었다.
The sorption behavior of Cs(I), Sr(II), and U(VI) on representative single minerals(oxide and clay) and rocks were comparatively studied by using batch type sorption experiment. The effects of pH, ionic strength and the sorption mechanism were also discussed. It was found that mineral structure played as a main factor governing the sorption characteristics of Cs(I), Sr(II). The sorption of Cs(I) and Sr(II) on minerals showed ionic strength-dependency, which is a indirect sign of weak binding between metal cation and mineral surfaces. However, the sorption behavior of U(VI) was quite different compared with that of Cs(I), and Sr(II). Fe-oxide minerals showed strong tendency for U(VI) sorption, dominating the sorption in the composite/mixture systems. The surface characteristics which arise from mineral structure, and the affinity of metal ions to the sorption sites of minerals are the key to understand the role of minerals in the radionuclide sorption.
고리 원자력 1호기 14주기(‘95년도) 운전기간 중 증기발생기 세관 열전달 용량 저하로 전출력 운전 기간동안 정격출력보다 15% 감발 운전한 경험이 있었는데, 이 기간중 냉각재내 방사성 부식생성물(CRUD) 농도가 약 80% 감소됨을 발견하였다. 이때 출력감소 비율보다 많은 CRUD 감소현상 규명을 위해 냉각재 수질관리인자와 EPRI 피복재 부식모델인 PFCC코드를 사용한 피 복재 산화물 두께변화 등을 비교한 결과, 운전중 용출되는 방사성 부식생성물은 핵연료 표면의 피복재 산화물에 흡착된 Co핵종이 피복재 산화물 이탈시 함께 거동하는 것으로 확인되었으며, 피복재 산화물 이탈은 산화막 두께 및 열유속에 주로 의존함이 밝혀졌다. 따라서 냉각재내에서 방사성 부식 생성물의 생성률 저감을 위해서는 정상운전시 핵연료 표면의 산화막 증가를 억제할 수 있는 수질 조건을 도출하고 그에따른 운전을 통해 원전 작업자의 방사선 피폭량 저감 및 방사성폐기물의 발생을 줄일 수 있을 것으로 여겨진다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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