초미세 전자 소자에 대한 개발에 대한 요구는 최근 들어 원자 단위의 구조물 제작에 대한 연구로까지 나아 가게 하고 있다. 좋은 물리적 성장을 가지는 양자도선(quantum wire), quantum dot와 같은 nano 단위 구조물 제작에 대한 요구는 그 가능성의 하나로 , 기울어진 vicinal) 표면위에서의 박막 성장에 대한 연구로 이어지고 있다. 기울어진 표면은 한 원자층으로 된 많은 계단들을 가지고 있는 표면이고, 이러한 계단들의 존재는 박막 성장 시 흡착 원자가 계단 끝에 부착될 확률을 증가 시켜, stepflow 성장과 같은 준 층별 성장을 만들 가능성을 높여주며, sub-ML증착에 대해서 원자가 계단면을 따라 길게 늘어선 양자도선과 같은 성장이 가능한 표면이라는 점에서 관심을 갖게 한다. 그러나 최근의 연구들에 의하면 기울어진 표면 위에서의 성장도 Schwoebel 장벽과 같은 분산 장벽의 존재로 계단과 수직인 축 방향으로 거친 모양의 island가 형성되는 Bails-Zangwill 불안정성이 나타나는 것으로 보고되고 있고, 이것은 준 층별 성장이나 양자 도선과 같은 성장을 방해하는 것으로 알려져 있다. 이러한 불안정성을 해결할 가능성으로 최근 들어 한 계단의 높이가 큰 step bunching 이 생겨난 표면위에서의 성장이 제기 되고 있으나, 아직 확인되지 않았다. 본 연구는 이러한 기울어진 표면 위에서 박막을 성장 할 때 층흐름(step flow) 성장이 가능한 역학적 동역학적 조건을 구하고자 하며, 방법으로는 KMC 시뮬레이션을 이용한다. 단원자로 구성된 계단이 있는 기울어진 표면 위에서의 homoepitaxy의 경우, 성장 양식은 계단과 계단 사이의 테라스 간격에 크게 의존한다. 테라스 간격이 좁을수록 성장은 보다 층흐름 성장에 근접한다. 그러나 다층으로 성장시킨 시뮬레이션의 결과는 일반적인 장벽 조건 아래에서는 계단의 방향과 수직인 방향으로 평평한 면에서와 동일한 크기를 가지는 island가 성장하는 것을 볼 수 있고, 이 것은 Bails-Zangwill 불안정성이다. 그러나 계단 사이의 테라스 간격이 매우 좁은 경우 5-6ML 성장 이하에서는 층흐름 성장과 동일한 성장이 이루어지나 계단을 따라서 미소한 크기의 거칠기가 나타난다. 동일한 기울어진 경사면에 대해서는 분산속도가 좋을수록 보다 계단 면을 따라 보다 큰 크기의 island가 나타난다. 분산 장벽과 같이 동역학적인 요소만으로는 완벽한 층흐름 성장은 높은 온도, 극히 낮은 분산 장벽이라는 조건 이외에는 얻기 어렵다. 그리고 층흐름 성장의 가능성으로 제시된 step bunching 일 일어난 다층 높이의 계단을 가진 면도 다층의 수만큼 계단수를 늘려주는 것과 동일한 결과가 나타나며, 이 경우도 층흐름 성장에는 근접하지만 완전한 형태의 성장은 얻기는 역시 어렵다. 따라서 원자단위의 도선이나 층흐름 성장은 계단과 계단 사이의 인력 또는 척력과 같은 역학적인 요소를 고려할 때 만이 가능할 것으로 보인다.
III-V반도체 태양전지는 다양한 에너지 밴드갭을 만들 수 있으며 다중접합 태양전지의 경우 흡수 전류가 커져 효율이 증가한다. 태양전지의 효율의 증가는 태양광 발전시스템의 발전 단가를 낮추는 중요한 요인이다. 우리는 효율이 높은 III-V 태양전지를 제작하기 위해 일차적으로 Ge기판 위에 GaAs를 성장하고자 한다. Ge기판과 GaAs의 격자상수는 0.07%차이로 거의 일치하나 물질의 열팽창계수가 다르고 비극성인 Ge기판 위에 극성인 GaAs를 성장 시 위상불일치(Anti Phase Domain) 나타난다. 위상불일치 현상을 줄이기 위해 성장 시 온도와 V/III비율, 성장두께 등을 달리하여 성장한다. 표면의 상태가 좋아질수록 위상불일치 현상이 작으며 단일성장 보다 두 단계 과정으로 성장 했을 때 표면의 상태가 더 좋은 결과를 바탕으로[1], 20nm 이하로 얇게 seed층을 성장하고 그 위에 두꺼운 버퍼층을 성장하는 두 단계로 진행하였다. seed층의 성장온도는 $400{\sim}550^{\circ}C$, V/III 비율을 3.5~30으로 다양하게 바꿔가면서 표면의 상태를 비교하였다. 이때 버퍼층의 성장 온도와 V/III 비율은 $680^{\circ}C$, 192으로 일정하게 유지하였다. 표면은 SEM과 AFM을 통해 분석하였으며 결정질의 상태는 XRD 장비(Panalytical사)로 분석하고 광학적 특성은 LTPL(Accent Optical Technologies사)로 측정하였다. 실험의 결과는 seed층의 온도가 낮고 V/III 비율이 낮으며 성장률이 높았을 때 표면상태가 좋은 반면 버퍼층은 온도가 높고 V/III 비율이 높으며 성장률이 낮을 때 표면상태가 좋았다. seed층을 $450^{\circ}C$온도에서 V/III 비율이 3.5이고 성장률이 버퍼층에 비교하여 크게 하여 성장 했을 때 표면 거칠기가 3.75nm로 작아 표면의 상태가 좋음을 확인할 수 있었다. 두 단계 성장 시 표면의 상태는 seed층의 조건에 따라 결정됨을 알 수 있었다. 표면상태가 좋았을 때 결정상태 역시 좋았으며 성장률이 바뀜에 따라 반치폭이 42~45 arcsec의 값을 나타내었다. 광학적 특성은 10K에서 1.1512eV 밴드갭 에너지를 가지고 있어 양질의 GaAs가 성장됨을 알 수 있다.
실리콘 나노와이어는 높은 표면적으로 인해 뛰어난 감지 능력을 가지는 재료 중 하나로 다양한 센서 응용 분야에 사용되고 있다. 이를 제작하는 방법에는 Micro Electro Mechanical Systems (MEMS) 공정을 이용한 Top-down 방식과 Vapor-Liquid-Solid (VLS) 공정을 이용한 Bottom-up 방식이 널리 사용되고 있다. 특히 Plasma-Enhanced Chemical Vapor Deposition(PECVD)와 Au 촉매를 이용한 Bottom-up 방식은 수십 나노미터 이하의 실리콘 나노와이어를 간단한 변수 조절을 통해 성장시킬 수 있다. 또한 Au/Si의 공융점인 363$^{\circ}C$보다 낮은 온도에서 $SiH_4$를 분해시킬 수 있어 열적 효과로 인한 손실을 줄일 수 있는 장점을 지니고 있다. 하지만 PECVD를 이용한 실리콘 나노와이어 성장은 VLS 공정을 통해 표면으로부터 수직으로 성장하게 되는데 이는 센서 응용을 위한 전극 사이의 수평 연결 어려움을 지니고 있다. 따라서 이를 피하기 위한 표면 성장된 실리콘 나노와이어가 요구된다. 본 연구에서는 PECVD VLS 공정을 이용하여 $HAuCl_4$를 촉매로 이용한 표면 성장된 Tree-like 실리콘 나노와이어를 성장시켰다. 공정가스로는 $SiH_4$와 이를 분해시키기 위해 Ar 플라즈마를 사용 하였고 웨이퍼 표면에 HAuCl4를 분사하고 고진공 상태에서 챔버 기판을 370$^{\circ}C$까지 가열한 후 플라즈마 파워(W) 및 공정 압력(mTorr)을 변수로 두어 실험을 진행하였다. 기존의 보고된 연구와 달리 환원된 금 입자 대신 $HAuCl_4$용액을 그대로 사용하였는데 이는 표면 조도(Surface roughness)를 가지는 Au 박막 상태로 존재하게 된다. 이 중 마루(Asperite) 부분에 PECVD로부터 발생된 실리콘 나노 입자가 상대적으로 높은 확률로 흡착하게 되어 실리콘 나노와이어의 표면성장을 유도하게 된다. 성장된 실리콘 나노와이어는 SEM과 EDS를 이용하여 직경, 길이 및 화학적 성분을 측정하였다. 직경은 약 100 nm, 길이는 약 10 ${\mu}m$ 정도로 나타났으며 Tree-like 실리콘 나노와이어가 성장되었다. 향후 전극이 형성된 기판위에 이를 직접 성장시킴으로써 이 물질의 I-V 특성을 파악 할 것이며 이는 센서 응용 분야에 도움이 될 것으로 기대된다.
열전박막은 유비쿼터스 센서 네트워크에서 사용될 초소형 자가발전 장치로 각광받고 있다. 본 실험에서 는 상온에서 주로 사용되는 $BiSbTe_3$ 열전물질을 유기 금속화학 증착법(MOCVD)을 이용하여 (0001) Sapphire기판 위에 성장하였다. 일반적으로 사용되는 기판의 세척 및 에칭과정을 거쳐 성장된 $BiSbTe_3$ 박막의 표면형상은 부분적으로 성장되지 않으며 불규칙한 결정립을 포함하는 박막의 형상을 나타내었으나 성장 전 기판의 표면처리 통하여 성장된 박막의 표면 형상을 크게 개선시킬 수 있었다. 이는 표면처리를 통하여 기판표면에 미세 결함을 형성 시켜 초기 박막성장 시 핵생성이 용이하도록 하였기 때문으로 해석되었다. 이러한 표면 처리기법은 성장된 박막의 열전 특성에 크게 영향을 끼치지 않았다. 따라서 다양하고 저가의 박막형 열전소자의 제작에 응용될 수 있을 것으로 기대된다.
저차원 나노구조인 자발형성 양자점은 그 우수한 전기적, 광학적 특성으로 많은 주목을 받고 있다. 이미 양자점을 이용한 소자들의 우수성이 입증이 되고 있다. 그러나 양자점의 형성은 단결정 기판 위에서 Stranski-Krastanow 성장 방법을 통해 일어나기 때문에 성장표면에 존재하는 표면 계단구조 등의 국부적인 표면 불균일성에 의해서 모두 동시에 형성되는 것은 아니다. 표면 핵생성의 시간차에 의해 양자점의 크기 불균일성이 나타나게 되며 이는 양자점의 우수성을 저해하는 요인이 된다. 특히, 비정상적으로 크게 성장된 양자점은 내부에 전위 등의 결정결함을 내포하게 되고, 양자점의 우수한 광특성을 손상시키는 주 요인이 된다. 양자점의 우수한 광특성을 소자로 응용하기 위해서는 이러한 비정상적으로 큰 양자점이 없으면서 균일한 양자점을 성장하는 것이 매우 필요하다. 본 발표에서는 그 동안 본 연구실에서 제안한 새로운 양자점 성장 방법에 대한 소개를 하고자 한다. 유기화학금속화학성장(Metal Organic Chemical Vapor Deposition) 도중에 V족 소스가스인 $AsH_3$의 주입을 주기적으로 끊어 주는 새로운 성장 방법(Periodic Arsine Interruption; PAI)을 제안하였다. 이 방법을 통해서 비정상적으로 형성되는 큰 양자점을 완전히 제거할 수 있었다. $AsH_3$을 끊어주는 시간 동안에 표면에서 As의 탈착을 유도하여 표면을 In-rich 쪽으로 유도하였고, 이렇게 함으로써 성장 표면에너지를 높은 쪽으로 바꾸어 줌으로써 핵생성을 위한 표면 roughening이 시작되는 것을 억제하였다. 이렇게 함으로써 미리 핵생성이 되어 비정상적으로 크게 성장하는 양자점으로 억제하면서 거의 동시에 모든 양자점이 핵생성되게 유도하였다. $AsH_3$의 주입 방법의 변화에 따른 양자점의 형성 거동을 연구함으로써 PAI 의 메카니즘을 이해할 수 있었다.
Czochralski법에 의한 단결정 성장 시스템에서 초기 결정 성장시 복사열 방출 관계를 계산하였다. 복사열 계산을 위해 표면 요소 사이의 형상계수를 계산하였으며 표면은 diffuse-gray 면으로 가정하였다. 같은 표면상에서도 표면 요소의 위치에 따라 형상계수의 값이 크게 다르게 나타났다. 초기 성장시 액상 표면에서 방출되는 총 열량이 결정 표면에 비해 3.6배 크게 나타났고 표면 요소를 고려하지 않았을 때는 표면 요소를 고려하였을 때에 비해 상대적으로 큰 열량이 방출되었다. 대기와 액상의 표면과 공통으로 접하고 있는 결정의 맨 아래 부분은 결정에 제일 가까운 액상 표면에 의해 크게 영향을 받았다. 따라서 초기 성장 모사를 위해서는 반드시 표면 요소 사이의 복사 열전달 관계가 고려되어야 한다.
fcc(110) 표면이나 bcc(110) 표면과 같이 2-fold 대칭성을 갖는 표면 위에 초미세 박막을 성장시킬 경우 토대표면의 두 방향에 대한 비 대칭성으로 흡착물이 비대칭적인 cluster 형태로 성장되는 것이 보고되고 있다. 최근 STM에 의한 Ps(110) 표면 위에나 Si(100) 또는 W(110) 표면 위에 성장 실험은 흡착물이 길게 늘어선 한 줄 형태의 성장 또는 가로 세로가 비대칭적인 cluster 형태로 성장되는 것을 보고하고 있고, 이러한 특정 형태의 성장의 원인으로 흡착 원자의 방향에 따른 분산 속도의 비대칭성, 인접 원자와의 비대칭적인 상호작용, 또는 cluster 경계 방향의 분산 속도 등을 들고 있다. 그러나 아직 대부분의 물질계에 비해 흡착원자의 분산속도 또는 분산 장벽에 대해서는 잘 알려져 있지 않다. 원하는 원자 단위 구조물 제작을 위해서는 흡착물의 분산속도에 대한 이해가 필수적이며, 본 연구는 KMC 시뮬레이션과 실험 결과를 비교하는 방법을 통하여 위치와 조건에 따른 각각의 분산 속도를 구하고자 하는 시도이다. 특히 비대칭적 토대 위에서의 나타나는 다양한 형태의 미시적 성장구조에 관심을 가지며, 연구 방법으로는 KMC 시뮬레이션을 이용한다. 미시적 성장 양식은 분산 장벽 형태에 의해 크게 결정된다. 분산장벽 중에서 성장에 비교적 큰 영향을 미치는 것으로는 테라스 위의 원자가 이동할 때의 분산장벽인 Ed, 계단 끝에 부착된 원자가 분리될 때의 장벽인 Ep, 그리고 위 테라스에서 계단 아래로 떨어져 내려갈 때 만나는 Schwoebel 장벽들이 있다. 먼저 대칭적인 fcc(100) 표면 위에서의 성장 구조를 정리해보면 분산 장벽에 따라 다양한 미시적 성장형태를 볼 수 있었다. 다층 성장의 경우도 그 양식은 sub-ML 성장과 동일한 형태를 가지므로 sub-ML 성장구조로 전체 성장 양식을 예견할 수 있다. 일반적인 경향은 Ep가 커질수록 fractal 성장형태가 되며, Ed가 적을수록 cluster 밀도가 작아지나, 같은 Ed+Ep에 대해서는 동일한 크기의 팔 넓이(수평 수직 방향 cluster 두께)를 가진다. 따라서 실험으로부터 얻은 cluster의 팔 넓이로부터 Ed+Ep 값을 결정할 수 있고, cluster 밀도와 fractal 차원으로부터 각각 Ed와 Ep값을 분리하여 얻을 수 있다. 또한 다층 성장에 대한 거칠기(roughness) 값으로부터 Es값도 구할 수 있다. 양방향 대칭성을 갖지 않은 fcc(110) 표면과 같은 경우, 형태는 다양하지만 동일한 방법으로 추정이 가능하다. (110) 표면의 경우 nearest neighbor 원자가 한 축으로 형성되고 따라서 이 축과 이것과 수직인 축에 대한 상호작용이나 분산 장벽 모두가 비대칭적이다. 따라서 분산 장벽도 x-축, y-축 방향에 따라 분리하여 Edx, E요, Epx, Epy 등과 같이 방향에 따라 다르게 고려해야 한다. 이러한 비대칭적인 분산 장벽을 고려하여 KMC 시뮬레이션을 수행하면 수평축과 수직축의 분산 장벽의 비에 따라 cluster의 두께비가 달라지는 성장을 볼 수 있었고, 한 축 방향으로의 팔 넓이는 fcc(100) 표면의 경우 동일한 Ed+Ep값에 대응하는 팔 넓이와 거의 동일한 결과가 나타나는 것을 볼 수 있다. 따라서 이러한 비대칭적인 모양을 가지는 성장의 경우도 cluster 밀도, cluster 모양, cluster의 양 축 방향 길이 비, 양 축 방향의 평균 팔 넓이로부터 각 축 방향의 분산 장벽을 얻어낼 수 있을 것으로 보인다.
GaN 에피택시 층의 전기적, 광학적 특성 및 표면 형상의 향상을 위한 전처리 공 정으로서 사파이어 기판의 질화 처리가 많이 행해지고 있는데 이는 표면에 질화 충올 형성시킴으로서 GaN 충과의 계면에너지 및 격자상수 불일치를 줄여 GaN 충의 성장을 촉진시킬 수 있기 때문이다 본 실험에서는 고 진공 하에서 유도 결합 플라즈마를 이용하여 사파이어 기판의 질화 처리를 행한 후 XPS와 AFM을 이용하여 기판 표면의 질소 조성과 표면 형상을 관찰하였다. 기판 표면의 질소 조성은 질소 가스의 유입량과 기판의 온도보다 칠화 시 간 및 RF-power에 의해 크게 좌우되나 표면 형상은 기판의 온도에 크게 영향올 받는 것으로 나타났다. 따라서 본 실험에서는 기판의 온도를 낮춤으로서 protrusion이 없는 매끈한 표면의 질화 충을 얻올 수 있었다. 핵생성 충의 성장 없이 450 oC의 저온에서 GaN 충올 성장시킨 결과 육방 대청성 의 wurtzite구조를 가지며 bas허 plane이 사파이어 기판과 in-plane에서 300 회전된 관계 를 갖고 있는 것올 XRD -scan으로 관찰하였다. 또한 GaN 충의 성장이 진행됩에 따라 결정성이 향상되고 있는 것이 뼈S ali맹ed channeling 실험올 통해 관찰되었으며 이는 G GaN 충의 두께 중가에 따라 결정성이 향상된다는 것올 의미한다 사파이어 기판의 질 화 처 리 시 간이 증가함에 따라 후속 성 장된 GaN 층의 bas외 pI뻐e에 대 한 XRD -rocking c curve의 반치폭이 감소하는 것으로 나타났는데 이는 기판의 표면이 질화 충으로 전환 됨에 따라 각 GaN island의 c-축이 잘 정렬됨올 의미한다. 또한 AFM으로 ~이 충의 표 면 형상올 관찰한 결과 기판의 질화 처리가 선행될 경우 lateral 방향으로의 G뼈 충의 성장이 촉진되어 큰 islands로 성장이 일어나는 것으로 관찰되었는데 이는 질화 처리가 선행될 경우 Ga과 N의 표면 확산에 대한 활성화 에너지가 감소되기 때문인 것으로 생 각된다 일반적으로 GaN 에피택시 충의 결정성의 향상과 lateral 생장올 도모하기 위하여 성장 온도를 증가시키지만 본 실험에서는 낮은 성장 온도에서도 결정성의 향상 및 l later빼 성장을 촉진시킬 수 있었으며 이는 저온 성장법에 의한 고품위의 GaN 에피택시 충 성장에 대한 가능성올 제시하는 것이다.
PEMBE(plasma enhanced molecular beam epitaxy)방법으로 성장된 GaN 박막의 초기 거동현상을 실시간 X-선 산란을 이용하여 관찰하였다. 표면이 원자 계단(atomic step)을 이루고 있는 사파이어 기판 위에 성장하는 GaN 박막은 layer-by-layer 모드로 성장 후 3D 모드로 성장을 하였다. 거친 표면을 가진 사파이어 기판 위에 성장하는 GaN 박막은 성장 초기는 표면을 평평하게 만든 후, 3D 모드로 성장하였다. 플라즈마로 생성된 이온화된 질소는 표면의 에너지를 변화시켜 GaN 박막의 증착을 증진시키고, 표면의 coverage를 증가시킨다.
W(110) 표면에 성장한 Co 박막에서 원자 정역학을 주사터널링 현미경으로 연구했다. 원자섬의 개수 밀도를 측정하여 원자 확산 계수의 비를 알 수 있었다. W(110) 표면, Co가 1 원자층 성장된 표면, Co가 2 원자층 성장된 표면의 원자 확산 계수의 비는 상온에서 1:124:33000인 것으로 측정되었다. Co가 2 원자층 성장된 표면의 확산 계수가 Co 가 1 원자층 성장된 표면의 확산 계수보다 큰 것은 이종성장의 스트레인 효과로 인한 것으로 해석되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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