유해성 유기물질로 오염된 토양의 복원을 위한 토양세척공정에서 계면활성제를 선택적으로 재이용하기 위해 활성탄을 이용한 흡착 칼럼의 성능을 평가하였다. 계면활성제로는 Triton X-100을 소수성 유해 유기물질로는 다환방향족 탄화수소의 하나인 phenanthrene를 사용하여 그 성능을 평가하였다. 계면활성제의 흡착은 phenartthrene에 비해 빠른 흡착 특성을 보였으며 phenanthrene은 계면활성제의 포화흡착상태에서도 지속적으로 흡착이 이루어졌다. 이는 계면활성제의 흡착이 종료된 이후에도 유해성 유기물질의 지속적인 흡착을 기대할 수 있어 계면활성제의 지속적인 재이용과 활성탄 사용시간의 증대를 가져올 수 있음을 의미한다. 이와 같은 활성탄 칼럼에서의 유해성 유기물질의 우수한 선택적 흡착 결과는 기본적으로 소수성 정도의 차이와 size exclusion에 의한 기작뿐만 아니라 활성탄에 흡착된 계면활성제에 의한 다환방향족 탄화수소의 추가적인 흡착이 일어나 전체적인 성능이 향상되는 것에 기인한다.
모든 원유(crude oil) 와 연료유(refined petroleum) 는 서로 구별되는 개별 탄화수소 특성을 가지고 있다. 원유의 경우 산지별로 고유한 특성을 지니고 있으며, 연료유의 경우 같은 유종이라 할지라도 그 원료가 되는 원유의 특성, 또는 생산공정, 생산시기 등에서 차이점이 발생하고 생산시기가 동일한 통일유종의 기름이더라도 선박의 연료탱크 내에 남아있는 잔류물과의 혼합 등에 의해 구별될 수 있는 특징을 가지게 된다. 유지문기법(oil fingerprint method)은 이러한 특성을 이용하여 해상유출유의 오염원을 밝히기 위한 감식 분석기법을 말한다. 현재의 유용한 유지문기법으로는 기체크로마토그래피 (GC)를 이용한 포화탄화수소류 방향족탄화수소류 황화합물 패턴분석방법과 적외선분광광도계(IR)를 이용한 적외선스펙트럼 측정방법 그리고 형광분광광도계(FL)를 이용한 방향족탄화수소류 스펙트럽분석방법 둥이 있으며 GC/MS를 이용한 EICs(Extracted Ion Chromatograms) 패턴분석방법이 있다.
울릉분지 남서부 심해저 퇴적층에 분포하는 천부 가스의 특성을 파악하기 위해서 피스톤 코아시료를 채취하고 공기층 가스 기법으로 퇴적물 내에 함유된 가스를 포집하여 탄화수소 가스의 함량, 성분 및 탄소 동위원소 분석을 실시하였다. 또한 가스의 함량과 시추 코아 퇴적물의 연관성 및 특성을 파악하기 위해서 가스를 함유하는 퇴적물에 대해서 유기 지화학 분석을 실시하였다. 그리고 가스를 함유하는 퇴적물의 탄성파 특성을 살펴보았다. 퇴적물에서는 탄화수소 가스가 0.01%에서 11.25%까지 검출되었다. 단위 퇴적물내의 탄화수소 가스의 양을 젖은 퇴적물의 부피를 기준으로 정량적으로 계산하면 0.1에서 87.4ml/L wet sediment를 나타냈다. 분석된 탄화수소 가스의 성분은 주로 메탄으로 분석 시료에서 2개 시료를 제외하고는 메탄의 함유비가 98%이상을 나타냈으며 32개 분석 시료 중에서 15개 구간에서는 메탄만이 검출되었다. 채취된 시료의 메탄 가스의 탄소 동위원소 비$(\delta^{13}c)$는 -94.31$extperthousand$에서 -55.50$\textperthousand$까지의 범위를 나타내서 분석된 가스의 기원은 메탄 생성 박테리아에 의한 생물 기원 가스인 것으로 판명된다. 연구 지역의 퇴적물내의 탄화수소 가스의 함량은 지역에 따라서 차이를 보인다. 퇴적물내의 가스의 함량은 퇴적물의 지화학적 특성과 퇴적물의 입도와는 뚜렷한 상관 관계를 보이지 않았다. 단지 탄성파 단면상에서 이상대를 나타내는 곳에서는 가스의 함량이 많은 것으로 나타났다. 탄성파 단면상에 보이는 이상대는 현장의 온도 압력 조건에서 공극수에 탄화수소 가스가 과포화 된 곳으로 다른 조건이 만족된다면 가스 하이드레이트를 형성하기에 적합한 것으로 해석한다.
최근에 식물을 이용한 탄화수소화합물의 정화방법은 특히, 넓은 범위에 거쳐 저농도로 오염되어 있는 토양인 경우에 앞으로 각광을 받을 가능성이 높은 새로운 연구분야로 주목을 받아왔다. 이의 기술을 실제 오염토양에 바로 적용하기전 적절한 설계에 필요한 예측 모델링의 필요성이 함께 요구되고 있다. 현재 녹지토양내의 용질과 식물과의 상호작용에 관한 많은 모델들이 나와있지만 대부분이 이온상태의 무기영향물이나 금속류의 경우에만 한정되어 있다. 본 연구에서는 토양내의 탄화수소화합물의 생물학적정화에 미치는 식물의 영향을 예측하기 위한 기본 수학적 모델식을 제안 하였다. 먼저 토양내의 식물뿌리가 토양수분과 오염물에게 미치는 영향과 비포화계층에서의 오염물의 이동현상 및 토양내 기/액상간의 물질전달을 수학적으로 나타내고자 하였으며 시간의 변화와 토양깊이별 식물의 오염물의 동태에 미치는 영향을 시뮬레이션하기 위하여 식물뿌리의 시간에 따른 양적성장과 깊이별 분포정도를 예측하기 위한 관계식도 아울러 모델링에 포함하였다. 오염물의 식물내의 흡수 및 생물막이론을 이용한 식물뿌리근처에서의 생물학적 분해에 관한 현상도 관계식을 이용 설명하고자 하였다. 본 연구에서 제시한 식물영향하의 탄화수소화합물의 토양내의 동태해석을 위한 모델식은 실제로 탄화수소화합물에 의해 오염된 토양을 식물을 이용하여 정화하고자 할때, 필요한 기본설계도구로서 유용하게 쓰여질 것으로 기대된다.
본 연구에서는 $C_{10}E_5$ 비이온 계면활성제 수용액과 비극성 탄화수소 오일 시스템에 대한 상평형 및 동적 거동 실험을 수행하였다. 온도를 증가시킴에 따라 oil in water (O/W) microemulsion (${\mu}E$)이 excess 오일상과 평형을 이루는 2상 영역으로부터 middle-phase ${\mu}E$이 excess water, excess 오일상과 각각 평형을 이루는 3상 영역을 거쳐서 water in oil (W/O)${\mu}E$이 excess 물상과 평형을 이루는 2상으로 전이되었다. 또한 탄화수소 오일의 사슬 길이가 증가할수록 상전이 온도가 증가하였다. O/W ${\mu}E$이 존재하는 낮은 온도 조건에서는 비극성 오일의 종류와 상관없이 오일이 계면활성제 마이셀에 의하여 가용화되어 시간에 따라 크기가 선형적으로 감소하였고, 가용화 속도는 탄화수소 오일의 사슬 길이를 증가시킴에 따라서 감소하였다. 한편 middle-phase ${\mu}E$을 포함한 3상이 형성되는 조건에서는 매우 낮은 계면장력으로 인하여 오일이 수용액 상에 빠른 속도로 가용화되었고 작은 drop 형태로 유화되었다. 반면에 W/O ${\mu}E$의 2상을 형성하는 온도에서는 과포화로 인하여 일어나는 자발적 유화 현상과 물과 계면활성제의 오일상으로의 확산으로 인한 오일의 크기 증가가 관찰되었다. 비극성 탄화수소 오일과 계면활성제 수용액 사이의 시간에 따른 계면장력을 $25^{\circ}C$에서 측정한 결과, 탄화수소 오일의 사슬 길이 증가에 따라 평형에서의 계면장력 값과 평형에 도달하는 데 소요되는 시간이 모두 증가하였다.
본 연구에서는 접촉식 가수열분해 반응을 이용하여 원유를 감압증류한 후 생산되는 고점도의 감압잔사유(VR)의 개질반응을 실시하였다. 감압잔사유는 30 bar, $300^{\circ}C$ 이상에서 24 h 동안 수증기(steam)와 반응하면, 구성성분 중에서 레진류와 아스팔텐류가 감소하고, 포화탄화수소류(saturates)나 방향족탄화수소류(aromatics)가 증가하는 경향을 보였다. 이때 스팀 양이 적은 경우에는 가수열분해 반응 후 아스팔텐 함량이 증가되는 역반응 효과도 관측되었다. 수소공여제인 데칼린을 사용하며 메탈옥사이드-제올라이트계 촉매를 사용하는 접촉식 가수열분해 반응 결과 레진과 아스팔텐류가 10% 정도 줄고 방향족 탄화수소류가 10% 증가하면서 점도 감소효과도 70% 정도로 우수하였다. GC-Mass spectroscopy를 이용하여 촉매 사용 시 가수열분해 반응 결과 분자량이 적은 물질로의 분해효과가 우수함을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 비이온 계면활성제 $C_{12}E_5$ 수용액과 비극성 탄화수소 오일 시스템에 대한 상평형 및 동적 거동 실험을 수행하였다. 온도를 증가시킴에 따라 oil-in-water(O/W) microemulsion(${\mu}E$)이 excess 오일상과 평형을 이루는 2상 영역으로부터 middle-phase ${\mu}E$이 excess water, excess 오일상과 각각 평형을 이루는 3상 영역을 거쳐서 water-in-oil(W/O) ${\mu}E$이 excess 물상과 평형을 이루는 2상으로 전이되었다. 또한 탄화수소 오일의 사슬 길이가 증가할수록 상전이 온도가 증가하였다. O/W ${\mu}E$이 존재하는 낮은 온도 조건에서는 비극성 오일의 종류와 상관없이 오일이 계면활성제 마이셀에 의하여 가용화되어 시간에 따라 크기가 선형적으로 감소하였다. 한편 middle-phase ${\mu}E$을 포함한 3상이 형성되는 조건에서는 매우 낮은 계면장력으로 인하여 오일이 수용액 상에 빠른 속도로 가용화되었고 작은 drop 형태로 유화되었다. 반면에 W/O ${\mu}E$의 2상을 형성하는 온도에서는 과포화로 인하여 일어나는 자발적 유화 현상과 물과 계면활성제의 오일상으로의 확산으로 인한 오일의 크기가 증가하였다. 비극성 탄화수소 오일과 계면활성제 수용액 사이의 시간에 따른 계면장력을 $25^{\circ}C$에서 측정한 결과, 탄화수소 오일의 사슬 길이가 증가함에 따라 평형에서의 계면장력 값과 평형에 도달하는데 소요되는 시간이 모두 증가하였다.
오염토양중의 유류 분석을 하기 위해서는 정확한 유류의 분류가 필요하며, 시료의 특성과 그에따른 적합한 추출방법과 기기분석법의 선택이 필요하다. 본 연구에서는 유류를 가솔린, 등유 및 경유로 분류하였고, 이들의 추출방법들을 고찰하였으며, 가스크로마토그래프/질량분석법(GC/MS)에 의한 분석법과 이들의 정량법에 대하여 조사하였다. 실제 분석예로 시중에서 판매되는 몇몇 정유사의 가솔린과 경유를 정량분석하여 가솔린 중의 BTEX 및 경유중의 가지없는 포화탄화수소들의 함량을 계산하였고, 각각의 유류를 대표할 수 있는 정량법에 대하여 연구하였다.
저온성 세균 Acinetobacter calcoaceticus A1-1의 유류분해 특성을 연구하기 위해 환경적 요인에 대한 영향을 살펴보았다. 이 세균의 성장율과 유화활성도에 대한 적정 환경조건은 온도 $15^{\circ}C$, pH 7.5, 염분도 0-3, 원유농도 0.1로 나타났고 질소원과 인원의 적정농도는$(NH_4)_2S0_4$과 $K_2HP0_4$, 형태로 각각 0.76 mM, 0.057mM이다. 온도에 따른 A.calcoaceticus A1-1의 유류분해 양상을 개스크로마토그라피로 분석한 결과 $10^{\circ}C$, $15^{\circ}C$에서 대부분의 탄화수소 피크가 감소되어 상당 정도의 유류분해를 관찰 할 수 있었다. 반면 $25^{\circ}C$의 경우에는 120시간 배양한 후에도 원유에 포함된 포화탄화수소 화합물들이 부분적으로만 분해되었다.
In connection with two electron binding energy of each bond of saturated hydrocarbons, C-C bond fission and hydrogen abstraction from C-H bond are discussed by means of two center Huckel method. A beautiful correlation could be noticed between the observed bond dissociation energy and the calculated bond energy except for n-butane. Bond dissociation energies between C-C bond were also related to C-C bond fission. We could also find a very close relation between the relative easiness of hydrogen abstraction and the calculated binding energy of C-H bond. In other words, C-H bonds of tertiary hydrogen have been noticed as most weakely bonded and hence the tertiary hydrogen would most easily from the paraffins. In addition, the C-H binding energy is discussed applying ionic character of C-H bond which is derived from its dipole moment (0.4D)
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[게시일 2004년 10월 1일]
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