철(III) protoporphyrin과 망간(II) tetrakis(4-N-carboxyphenyl) Porphyrin을 polystyrene divinylbenzene 공중합체 수지와 반응시켜 고분자결합 금속포피린을 합성하였다. 고분자와 결합된 포피린은 공명라만분광기를 이용, 합성과정에서 포피린과 중심금속의 산화상태 등 여러가지 화학적 성질이 변화되지 않았음으로 확인하였다. 합성된 고분자결합 금속포피린은 싸이토크롬 P-450과 같은 산화촉매효소의 모형화합물로서 과산화수소에 의한 olefin의 epoxidation과 alkane의 oxidation의 촉매로서 사용이 가능하였다. 그 효율은 고분자와 결합하지 않은 동종의 포피린에 비하여 현저히 증가되었으며, 특히 포피린이 산화제에 의해 분해되지 않아 재사용이 가능하였다. 실제 효소에서와 같이 imidazole 유도체와 같은 전자주게 배위자가 포피린 중심금속에 배위한 경우 촉매효과가 더욱 향상되었다.
포피린을 촉매로 하고 1, 4-dithiothreitol(DTT)과 황화수소 등 여러 가지 환원제의 존재하에서 니트로톨루엔을 아미노톨루엔으로 환원시켰다. 니트로톨루엔의 환원 결과 생기는 중간체 및 최종 생성물이 확인되었으며, 니트로기의 아미노기로의 환원에 대한 반응경로 및 최적 pH값을 구하였다. 포피린의 촉매로서의 기능이 UV/VIS분광분석에 의해 확인되었으며 또한 반응속도상수를 측정하였다. 환원제 중에서 DTT, sodium hydrosulfite 및 황화수소가 포피린을 촉매로 한 니트로톨루엔의 환원에 대해 탁월한 환원력을 나타냄을 알 수 있었다. 특히 황화수소가 환원제로 사용될 때는 기액 반응에 의해 기상의 황화수소와 액상의 니트로톨루엔이 동시에 제거되는 효과를 얻을 수 있었다.
여러 가지 치환기를 가지는 망간 포피린착물을 촉매로 사용하여 CH$_2$Cl$_2$ 용매하에서 styrene과 NaOCl간의 반응에 대한 수율을 구하였다. ortho 위치에 치환기를 가지는 망간 포피린 착물과 전자받게성의 치환기를 가지는 망간 포피린착물일 때 반응속도와 에폭사이드에 대한 선택성이 증가했다. 또한 망간 포피린착물에 축상 리간드로서 이미다졸을 도입할 때 반응속도와 에폭사이드에 대한 선택성이 증가했다. Michealis-Menten식을 이용한 반응속도론적 연구에 의하면 착물의 촉매능에 더 큰 영향을 주는 요소는 $K_m$ 임을 알았다. $K_m$ 값이 작을수록 더 큰 결합친화도를 가진다. 이론적인 연구로 EHMO계산에 의해 나온 결과와 실험에 의해 나온 결과는 좋은 일치를 보여주었다.
혈중 고 콜레스테롤은 여러 가지 성인병의 원인이 되며 이에 대한 대책이 시급한 실정이다. 세계적으로 혈중 콜레스테롤 농도를 낮추기 위한 여러 가지 방법이 시도되고 있으나 획기적인 약재는 개발되지 않고 있다. 따라서 본 연구진은 콜레스테롤 생합성과 관계없는 콜로세테롤에스터라제(CEase) 억제제를 이용한 약재 개발을 목표로 합성 포피린 화합물을 이용한 CEase 억제 활성을 검색하였다. 몇 가지 합성 페닐기치환포피린 화합물은 억제활성을 나타내었으며 이들의 억제상수는 ${\mu}M$ 범위에 있었으며, 페닐고리의 치환기는 억제 활성에 큰 변화를 나타내지는 않는 것으로 나타났다.
치아는 주기적으로 치과에 가서 검진을 하지 않으면 평소에 통증이나 불편이 있기 전에는 치아 질병을 알아차리기 어렵다. 치석은 구강 내 음식 또는 이물질과 세균의 결합으로 생성된다. 치석을 이루고 있는 세균으로부터 전분이 분해되는데 이때 발생하는 산이 치아의 법랑질을 녹여 충치가 되기 때문에 치석관리가 중요하다. 입속 세균의 대사 산물인 포피린은 405nm 파장에서 반응하여 붉은 형광을 띠게 되며 특정 파장의 필터를 거치면 영상으로 세균을 확인할 수 있다. 위의 방법으로 프라그 및 치석을 형광으로 검출하고 500nm 이상의 파장을 통과시키는 노란색 계열의 필터를 카메라 앞에 부착하여 촬영한다. 이는 매트랩을 이용하여 이미지 영상처리를 통해 적색 형광 부분을 검출 후 표시한다. 또한, 광계측 회로를 통해 정상 치아와 치석의 치아 전압값 차이를 이용해 아두이노로 연결하여 LCD에 표시한다. 사용자는 이를 통해 보다 정확한 치석의 유무와 위치를 알 수 있다.
Porphyrin-catalyzed reduction of TNT to triaminotoluene was performed in both batch reactions and a continuous process. Packed-bed reactors were used to study porphyrin-catalyzed reduction in a continuous process. A reactor was packed with DEAD(diethylaminoethyl)-substituted glass beads on which $Co^{+3}$_centered deuteroporpgyrin Ⅸ, -2, 4-disulfonic acid was immobilized, and another containing only DEAE glass beads was used as a control. The porphyrin exhibited catalytic activity in its immobilized state up to 100 hours of operation. Based on the successful abatement of nitrobodies by porphyrin-catalyzed reduction in both batch and continuous process, this process is recommended to be used as a pretreatment for biological treatment or carbon adsorption treatment of TNT wastes.
Oxygen sensitive functional particles(OSParticle) were fabricated by three different methods for using the particles as oxygen sensors and PIV tracers. The used methods were a physical coating method, an ion-exchange method and a dispersion polymerization method. The physical coating method is dipping $SiO_2$ hollow particles into dye solution then drying. This method is very simple, but particles are not uniform in diameter and luminescence. The particles fabricated by the ion-exchange method have very uniform diameter and well doped. However, it can not be used in water since the particles are hydrophobic. In case of the dispersion polymerization method, the diameter of OSParticles is quite uniform. The diameter of OSParticles can be changed by controlling the quantity of AIBN (2,2'-azobis isobutyronitrile). For the purpose of dissolved oxygen concentration measurement in micro scale water flows, the dispersion polymerized OSParticles turn out to be the most superior functional particles. The luminescent intensity of OSParticles was tested with the variation of dissolved oxygen concentration in water samples. As a result, the luminescent intensity of OSParticles is monotonically decreased with increasing DO (Dissolved oxygen) concentration of water.
$-24^{\circ}C$ 그리고 $-78^{\circ}C$에서 코발트 화합물인 PVP-CoTPP 즉 poly(4-vinyl pyridine)-mesotetraphenylporphinatocobalt(II)의 가역적인 산소화반응에 대해서 살펴보았다. PVP-CoTPP를 $-78^{\circ}C$에서 산소와 접촉시키면 산소분압에 따라 흡착량이 증가하여 산소분압이 700mmHg에 이르면 흡착되는 산소의 양이 Co(II)와 $O_2$가 같은 몰비로 붙는 양과 거의 비슷해졌다. 반면에 -24, $0^{\circ}C$로 온도가 높아짐에 따라 산소의 흡착량은 점점 더 감소하였다. 한편 ERR분광기에 의해 $PVP-CoTPP-O_2$화합물을 살펴본 결가 Co(II)의 전자가 $O_2$쪽으로 이동하여 수퍼옥사이드 형태의 $Co(III)-O_2^-$를 이루고 있는 것 같다
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[게시일 2004년 10월 1일]
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