펜톤-유사 반응의 최척 철 입자 양과 $H_2O_2$ 주입 량은 각각 25 g/L, 60 mmol로 나타났고, 광-펜톤-유사 반응의 최적 철 입자 양과 $H_2O_2$ 양은 각각 0.25 g/L 와 0.625 mmol로 나타나 철 입자 양은 100배, $H_2O_2$ 양은 96배 차이나 펜톤-유사 반응의 경우 다량의 철 입자와 $H_2O_2$ 소비로 인해 RhB의 탈색반응에는 적절하지 않은 것으로 나타났다. 그러나 UV를 함께 적용한 광-펜톤-유사 반응의 경우 철 입자 양과 $H_2O_2$ 양이 적어 적절한 것으로 사료되었다. RhB의 완전한 탈색을 위해서는 적절한 UV 등 전력이 필요하다고 사료되었다.
본 연구에서는 펜톤산화반응에서 과산화수소의 분해촉매로 일반적으로 쓰이는 Fe(II) 형태의 철염대신 Fe$^{\circ}$형태의 분말 철을 이용한 펜톤유사반응(Fenton-like oxidation)에 의한 매립지 침출수(sCODcr 1,100 mg/L, pH 8)의 CODcr 제거특성에 관한 회분식 처리실험을 수행하였다. 실험조건으로는 상온, 상압조건에서 Jar tester를 사용하여 분말 철의 주입 량과 산 세척도, 초기 반응 pH, 과산화수소의 주입 량을 변화시켜가며 침출수의 CODcr 제거효율 의 변화를 관찰하였으며, 이때 과산화수소의 분해 특성과 반응 중 pH의 변화도 함께 분석하였다. 반응은 모든 조건에서 대부분 약 30분 이내에 종료되었으며 그 이후의 반응변화는 미미하였다. 산 세척에 의한 분말 철 표면의 개질로 반응성의 향상을 관찰할 수 있었으며, 분말 철 주입 량을 증가함에 따라 반응속도가 일정하게 증가함을 알 수 있었다. 본 연구에 서 CODcr의 제거 효율에 가장 큰 영향을 보여준 실험변수는 pH 였으며, 원수의 pH(8)를 2-4까지 조절하여 반응을 시켰을 때 최대 75%의 CODcr 제거효율을 얻을 수 있었다. 반응중 pH는 모든 조건에서 시간에 따라 증가하여 약 pH 9에서 더 이상 변화하지 않았다. 용액내 과산화수소의 잔류농도의 곡선은 반응 중 CODcr의 곡선과 유사한 변화를 나타내었다.
유류로 오염된 토양에 과산화수소를 주입 후 펜톤유사반응을 유도하여 유류오염토양의 복원 가능성을 조사해 보았다. 과산화수소의 분할 주입 후 TPH와 BTEX 제거율은 최고 99.04 %와 99.25%로 각각 나타났으며, BTEX와 TPH가 혼합 오염된 토양에서 펜톤유사반응을 적용하였을 때 BTEX의 분해보다 TPH의 분해가 빠르게 진행되는 것을 알 수 있었다.
본 연구에서는 염소계화합물로 오염된 토양 및 지하수의 효율적인 처리방안으로 산화망간을 이용한 염소계화합물의 환원분해반응을 유도하였다. 기존의 펜톤반응은 산성 pH에서 효율적이며 고농도의 과산화수소를 소모하는데 비하여, 산화망간/과산화수소 시스템에서는중성 pH에서 낮은 과산화수소 농도($\leq$294mM)로도 효율적인 CT의 분해율을 보였으며 pH가 증가함에 따라 CT의 분해율도 증가하였다. 또한 산화망간 농도의 증가율에 비하여 CT의 분해율은 그다지 높은 증가율을 보이지 않았으며, 이는 반응시 발생하는 산소의 생성율이 증가하기 때문으로 보여지며 발생하는 산소가 산화망간표면과 과산화수소의 접촉빈도를 감소시키기 때문에 일어나는 현상으로 여겨진다. 이러한 연구결과는 난분해성물질인 염소계화합물로 오염된 토양 및 지하수의 복원 시 토양의 pH완충효과 때문에 전통적인 펜톤반응을 적용하기 어려운 반면 산화망간으로 촉매화된 펜톤유사반응은 매우 효과적이며 경제적인 처리 방안이 될 수 있음을 보여주고 있다.
NaCl 첨가는 전력 소모를 줄여주는 역할을 하는 것으로 나타났고, 같은 전력량에서 NaCl의 첨가량이 증가하여 전류가 증가할수록 초기 반응속도가 증가하는 것으로 나타났으나 30분의 반응시간 후 최종 RhB 농도는 유사한 것으로 나타났다. 철 전극만을 이용하여 전기분해 반응만을 이용하는 경우보다 $H_2O_2$를 첨가하여 전기분해 + 전기 펜톤-유사 반응을 이용하는 것이 RhB의 탈색에 유리하다고 사료되었다. pH가 산성영역으로 갈수록 초기반응속도와 반응종결시간이 빨라졌으며, 97%의상의 제거율을 얻기 위해서는 pH 6이하에서, 5분 이내의 반응종결을 위해서는 pH 5이하에서 운전하여야 한다고 사료되었다.
본 연구에서는 해양퇴적물 내에 자연적으로 존재하는 철 성분과 과산화수소수를 이용한 유사-펜톤 공정에서 퇴적물의 입자크기 별 분율 내의 PCBs제거효율을 파악하고 여러 가지 계면활성제(Triton X-100, Tween 60, Tween 80)의 동시 사용에 따른 효율을 실험하였다. 퇴적물 시료를 1%와 15%의 과산화수소수와 Triton X-100, Tween 60, Tween 80을 이용하여 1시간 동안 처리 시 tPCBs제거효율은 24.1~46.7%로 나타났다. 퇴적물의 입자 크기, 오염형태에 따라 제거 효율의 차이는 있었으나, 과산화수소수와 계면활성제를 동시에 사용하여 처리한 퇴적물의 tPCBs 농도는 수저준설토사 유효활용 기준을 충족하였다. 또한 적절한 계면활성제를 유사-펜톤 반응에 첨가제로 사용시 낮은 산화제 농도 조건에서도 보다 높은 산화제 농도 조건에서의 제거효율과 유사하게 나타났다. 그러므로 유사-펜톤 반응과 계면활성제에 의한 처리에서 해양오염퇴적물의 미세입자에 함유된 PCBs를 효율적으로 정화하는 것이 가능한 것으로 확인되었다.
본 연구에서는 Fe$^{0}$ /$H_2O$$_2$ 시스템을 이용하여 디젤 오염토양의 산화처리효율과 경제성 향상을 위한 실험을 수행하였다. 앞선 연구결과에서 최적 pH조건은 3이었으며, 과산화수소와 철 분말의 양은 비례적으로 증가할수록 처리효율이 높게 나타났다. 1) 이번 연구에서는 pH조절에 따른 처리효율의 향상효과를 알아보기 위해 pH 값을 3으로 일정하게 유지하여 반응을 수행하였으며, 일정 철 분말 농도조건에서 과산화수소의 주입방법에 따른 반응변화를 살펴보기 위해 과산화수소를 여러 비율로 분할 주입하면서 실험을 실시하였다. 본 연구결과에 따르면 pH를 3으로 일정하게 유지함으로써 초기에만 pH를 3으로 조정한 이전의 연구에서 반응이 경과함에 따라 나타나는 pH상승에 따른 처리효율의 감소 효과를 줄며 전체적인 TPH 처리효율을 10%이상 높일 수 있었으며, 같은 양의 TPH 제거에 소모되는 과산화수소의 양을 20% 정도 줄일 수 있었다. 과산화수소의 분할주입에 따른 반응향상효과 실험에서는 5회에 걸쳐 분할 주입한 경우에 3시간 이후 경미한 반응성 향상효과를 얻을 수 있었다. 이러한 결과는 과산화수소를 분할하여 주입함으로써 한번에 주입한 경우에 비하여 유기물의 산화에 직접적으로 참여하지 않는 과산화수소의 scavenging 효과를 최소화할 수 있음을 보여주는 것이다. 따라서 최적 pH의 일정 유지와 과산화수소의 분할주입으로 철 분말을 이용한 펜톤유사반응의 처리효율과 경제성 제고 모두에 있어서 효과가 있음을 알 수 있었다.
토양 세척 공정에서 최종적으로 발생되는 잔류 유류 오염원 함유 미세토(silty clay)의 효율적인 처리 방법을 도출하고자 본 연구를 수행하였다. 본 연구에서는 토양 중에 존재하는 철 성분을 이용한 유사펜톤 산화반응 공정의 적용 가능성 평가 및 반응 종결 후의 미세토에 대한 생분해도를 평가하여 유사펜턴 산화 후 생성된 분해산물의 생물학적 연계 처리 가능성을 파악하고자 하였다. 먼저 세척장에서 탈수된 케익 상태의 시료(고분자응집제 처리)와 침전조에서 고분자응집제를 투여하기 이전 상태의 미세토 슬러지 시료를 대상으로 과산화수소($H_2O_2$)를 다양한 농도로 가하여 TPH 제거 효율을 평가하였다. 또한, 유사펜톤 반응 후 시료에 대한 $BOD_5/COD_{Cr}$ 비를 산정하여 생분해 가능성을 검토하였다. 본 연구 결과, 과산화수소($H_2O_2$) 농도가 1%일 때 TPH 제 거 효율이 가장 높았으며 주입 방법에서는 순간적으로 일회 과산화수소($H_2O_2$)를 시료에 주입하는 것보다 일정 시간 간격으로 연속적으로 과산화수소($H_2O_2$)를 주입하는 것이 TPH 제거 효율이 높은 것으로 나타났다. 또한, 케익 시료의 경우 고액비가 1 : 2일때 TPH 제거 효율이 가장 높은 것으로 나타났다. 한편, 식용유를 사용한 경우 미세토에 흡착된 석유계탄화수소의 탈착을 증진시키는 계면활성 효과로 인하여 용해도가 증가하는 것을 확인하였다. 그러나 유사펜톤 반응 후 생분해도 경향은 반응 조건에 관계없이 반응시간이 경과함에 따라 전반적으로 감소하는 경향을 보여 후속 처리로 생물학적 공정을 연계할 시 미생물의 순응이 필요한 것으로 나타났다. 이와 같이 토양 중에 존재하는 철 성분을 이용하여, 과산화수소($H_2O_2$)만 주입해준 경우 미세토에 흡착되어 있는 유분이 제거되는 유사펜톤 반응을 확인하였지만 그 제거 효율은 매우 낮았고 유사펜톤 반응 종결 후 생물학적 공정의 연계 처리 시 미생물의 순응 기간이 필요한 것으로 확인되었다.
본 연구는 제강분진/${H_2}{O_2}$ 시스템을 이용한 매립지 침출수의 화학적 산화처리 효과를 알아보고자 하였다. 먼저 회분식 실험을 통해 산화촉매로서의 제강분진의 활용 가능성을 확인하였으며, 반응의 주요 변수인 pH, 제강분진과 과산화수소의 주입농도, 그리고 과산화수소의 분할주입 등의 조건변화에 따른 매립지 침출수의 처리효율과 최적 반응조건을 알아보았다. 최적 ${H_2}{O_2}$와 제강분진의 주입조건인 20g/L dust +2,000mg/L ${H_2}{O_2}$에서 반응시간 60분내에 초기 TOC 농도(250mg/L)의 75%가 제거되었으며, 이 때 ${H_2}{O_2}$/dust 시스템의 최적 반응 pH는 3-4였다. 철염을 반응촉매로 사용하는 펜톤산화반응과 비교하였을 때, 제강분진을 반응촉매로 사용하는 경우가 반응성과 경제성에서 더 유리한 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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