본 연구에서는 파이로프로세싱에서 발생하는 배기체 내 요오드 포집을 위한 매질로서 고가의 은 기반 흡착제를 대체하기 위한 상용 구리메쉬의 가능성에 대해 연구하였다. 열역학적 계산을 통해 구리 금속과 요오드 기체의 반응은 100 ~ 500℃ 온도 범위에서 자발적으로 일어나며 요오드화구리(CuI)를 형성할 것으로 예상되었다. 실험을 통해 반응 온도에 따른 요오드 포집 효율의 영향을 분석한 결과, 1개의 구리메쉬(질량 0.26 g)를 이용하여 반응 온도를 300, 400℃로 변화하였을 때 각각 5 및 6 wt%의 요오드(초기질량 2.0 g)가 포집됨을 확인하였다. 또한, 반복 실험 결과를 토대로 구리메쉬 표면에 형성된 반응 생성물(CuI)의 자발적인 탈리 현상으로 구리의 활용률이 증가할 수 있음을 확인하였다. 반응 생성물의 CuI 상 형성은 X-선 회절 실험을 통해 확인하였으며, 표면 분석은 주사전자현미경을 이용하여 수행하여 그 결과를 보고하였다.
희토류(Rare Earth) 함량이 높은 TRU 생성물 중의 RE 원소를 감소시키기 위하여 RE 원소와 UCl3의 산화반응을 이용한 RE 제거 공정의 타당성을 HSC Chemistry 코드를 이용하여 검토하였다. 사용후핵연료에 포함된 TRU 원소 및 RE 원소의 조성 및 열역학적 자료를 검토하였으며, UCl3와의 산화 반응에 따른 평형 자료를 계산하여 공정 가능성을 검토하였다. 실제 파이로 프로세싱 처리를 가정한 물질수지로부터 TRU 생성물의 RE 함량이 다른 두 가지 경우에 대하여 RE 원소 제거율과 TRU 회수율을 평가하였다. TRU 생성물을 산화제인 UCl3와 반응시켰을 때 각 원소의 Gibbs free energy의 차이에 의한 선택적 산화 반응이 일어났다. 투입된 UCl3 양을 조절하여 TRU 회수율을 최대로 유지하면서도 RE 원소를 제거하여 최종생성물의 TRU/RE 비를 증가시킬 수 있는 가능성을 계산 결과로 확인하였다. 본 연구의 결과들은 열역학적 평형 자료에 기반한 결과이므로 실제 공정에 적용하기에는 많은 차이점이 존재한다. 그러나 TRU 물질을 취급하기 어려운 환경에서 파이로프로세싱의 TRU 생성물을 고속로의 핵연료로 공급하기 위한 공정 설계에 중요한 자료로 활용될 것으로 기대된다.
사용후핵연료을 건식처리하는 파이로프로세싱 중 전해정련 및 제련공정 후 발생되는 우라늄과 초우라늄 및 희토류 등의 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염에는 특히 희토류 함량이 높기 때문에 유효자원으로 활용이 가능한 형태의 우라늄과 초우라늄의 분리/회수가 쉽지 않다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 본 연구에서는 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 산화제($K_2CO_3$)를 이용하여 $UCl_3$를 산화물 형태로 전환한 후 전기화학적 방법을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 분리하는 실험을 실시하였다. 실험에 앞서, 이론적 평형계산을 수행하여 우라늄 염화물을 산화물로 전환하기 위한 실험조건을 결정하였다. 상기의 실험에서 LiCl-KCl 내 $UCl_3$는 첨가제의 주입량이 이론적 반응당량에 근접하였을 때 거의 대부분이 염내에서 염화물 형태로 존재하지 않는 것으로 나타났다. 이후 액체금속음극을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 전착시켰으며, 전착실험 후 투명한 용융상의 LiCl-KCl 공융염과 갈색의 우라늄 산화침전물이 존재함이 확인되었다. 이러한 결과들을 통해 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 우라늄 및 희토류를 각각 분리할 수 있는 방안을 수립할 수 있을 것으로 판단된다.
본 논문에서는 PTAM을 위한 새로운 분산 스트림 프로세싱 시스템을 제안한다. PTAM은 하나의 시스템에서 동작하도록 설계되었다. 이는 PTAM이 가지고 있는 한계점을 말해주는 부분인데, PTAM은 Bundle Adjustment의 계산 부하가 커지는 경우에 map을 구축하는데 있어 많은 시간과 리소스가 필요하다. 이에 하둡을 통해 계산 부하를 분산하고, PE(Processing Element)를 Xeon phi 시스템을 통해 동작되는 시스템을 제안한다.
사용후핵연료 파이로프로세싱에서 발생하는 방사성폐기물의 양을 최소화하기 위해서는 방사성 핵종 함유 염폐기물을 효과적으로 처리할 수 있는 기술개발이 필요하다. 이를 위해 탄산화물(Li2CO3, K2CO3)을 이용한 반응증류공정에서 LiCl-KCl 공융염 내 NdCl3의 분리특성을 관찰하였다. HSC-Chemistry 프로그램을 이용한 탄산화물과 NdCl3의 반응모델결과에서 NdCl3는 탄산화물의 주입조건 및 온도변화에 따라 산염화물(NdOCl) 또는 산화물(Nd2O3) 형태로 전환됨이 확인되었으며, 탄산화물의 주입조건에 따른 LiCl-KCl-NdCl3계의 반응증류시험에서 반응모델결과와 유사한 경향을 확인하였다. 이 결과들을 이용하여 LiCl-KCl 공융염 내 NdCl3를 고화가 용이한 산화물 형태로 분리하기 위한 공정조건을 도출하였다.
사용후핵연료 파이로프로세싱에서는 방사성 희토류 염화물($RECl_3$)을 함유한 LiCl-KCl 공융염폐기물이 발생되며, 핫셀시설에서 운영을 목적으로 단순한 형태의 공융염폐기물 처리공정을 개발하는 것이 필요하다. 본 연구에서는, LiCl-KCl 공융염폐기물 내 희토류 핵종 분리/고화공정의 단순화를 목적으로 $Li_2O-Al_2O_3-SiO_2-B_2O_3$계의 무기합성매질을 이용하여 LiCl-KCl 공융염 내 희토류 핵종(Nd)을 분리한 후 분리생성물을 바로 고화하는 시험을 실시하였다. 공융염 내 희토류 염화물($NdCl_3$) 대비 0.67의 무게비에 해당하는 무기합성매질의 양으로도 Nd 핵종을 98wt% 이상 분리할 수 있었고, 이 때 얻은 희토류 핵종 포집생성물은 약 50wt% 수준의 희토류 산화물 함량을 보유하고 있었으며, 이 포집생성물을 화학적 내구성이 우수한 단일상의 균질한 유리고화체로 제조할 수 있었다. 이 결과들은 LiCl-KCl 공융염폐기물 내 희토류 핵종의 분리/고화공정을 단순화하기 위한 방안수립에 활용될 수 있을 것이다.
사용후핵연료 파이로프로세싱에서 발생하는 LiCl-KCl 공융염폐기물의 부피를 최소화하고 최종적으로 잔류하는 폐기물을 비교적 낮은 온도에서 안정한 형태로 고화하고자 희토류 핵종 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염을 이용하여 인산화/증류 및 세라믹 고화의 일련공정을 수행하였다. LiCl-KCl 공융염 내 희토류 염화물은 혼합인산화제($Li_3PO_4-K_3PO_4$)를 이용한 인산화 및 공융염 감압증류공정을 통하여 99% 이상을 인산화물 형태로 전환/분리할 수 있었고, 분리한 희토류 인산화물은 고화매질로서 LIP(Lead Iron Phosphate)를 이용하여 $1,050^{\circ}C$에서 균질하고 치밀한 형태의 고화체로 제조할 수 있었으며, 최종적으로 발생하는 방사성 폐기물 부피를 10% 이하로 감용할 수 있음을 확인하였다.
A-KRS는 한국원자력연구원에서 개발한 파이로프로세싱 처리된 폐기물을 처분하는 개념이다. 고준위 방사성폐기물은 파이로프로세싱에 의하여 최소화되며, 최종 발생된 고준위 방사성폐기물은 모나자이트 세라믹 폐기물 형태로 제조된다. 모나자이트 세라믹 폐기물은 처분공에 영구 처분되어 열을 발생시킨다. 발생된 열은 폐기물을 보호하는 캐니스터 및 완충재의 온도를 상승시켜 설계 기준을 초과 시킬 수 있다. 온도는 처분공 간의 거리로 조절 가능하며 한국원자력연구원에서 해석한 바 있다. 한국원자력연구원에서 해석한 경계조건은 완벽 접촉을 가정한 것이기 때문에, 최초 처분 시에 발생하는 간격에 의해 발생하는 열 저항에 의한 온도 분포는 알 수 없다. 이를 보완하기 위하여, 본 논문에서는 최초 처분 시 존재하는 간격에 의한 열 전달 해석을 수행하였다. 또한 발열체와 캐니스터 간의 공극을 추가하여 온도 분포 해석을 수행하였다. COMSOL 전산해석 소프트웨어를 이용하여 열전달 해석을 수행하였다.
원자력은 나라의 기저전력을 책임지는 대표적인 발전소다. 시간이 지남에 따라 에너지 수요는 증가하지만 원자력 에너지의 연료인 우라늄은 고갈이 되어가고 있다. 그 해결책으로 고속로 기술에는 소듐 냉각 고속로, 건식처리 방법으로는 파이로프로세싱이 있다. 이 기술로 사용 후 원전연료를 재처리하여 불가 수 십년에 불가한 원전문제를 수 천년으로 늘릴 수 있다. 하지만 우리나라는 사용 후 원전연료에 대해 정책방향이 결정되지 않았으며, 지역단체, 환경단체 등의 단체에서의 반대도 만만치 않을 것이다. 원전연료 관리 정책이 결정되어 국가 에너지안보의 기틀을 마련해야 할 것이다.
사용후핵연료의 효율적 관리를 위하여 한국원자력연구원에서 수행 중인 파이로 공정으로부터 발생되는 폐기물 처리기술에 대한 최근 연구동향을 종합적으로 고찰하였다. 파이로 폐기물 처리기술은 처분 대상 폐기물의 감용 및 포장, 저장과 최종 처분에 적합한 고화체 제조를 목표로 하고 있다. 한국원자력연구원에서 수행 중인 파이로 폐기물 처리 기술개발 접근 방향은 공정 흐름으로부터 발생한 폐기물내 주요 핵종들을 분리하고 회수한 물질 등을 재사용함으로서 폐기물 발생량을 최소로 하며 동시에 분리한 핵종을 별도로 고화처리하는 것이다. 폐기물 처리 주요 기술 특성은 먼저 전해환원용 원료물질 제조를 위하여 전처리 고온 열처리 공정을 사용하며, LiCl 과 LiCl-KCl 염으로부터 핵종을 분리하고 회수염의 재사용 및 핵종 함유량을 증대시킨 최종 고화체 제조 기술을 개발하는 것이다. 따라서 실험실 규모 실험 결과를 토대로 최근에는 공정 용량 증대를 위한 자료 확보를 목적으로 공학규모 시험을 수행 중에 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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